Fe2O3/TiO2/γ-Al2O3催化剂同时脱硫脱硝性能

以溶胶凝胶法制备的15%TiO2/γ-Al2O3为载体,通过浸渍法制备12%Fe2O3/15%TiO2/γ-Al2O3催化剂,采用XRD和TPR对催化剂结构和性质进行表征,并考察不同焙烧温度、焙烧时间和载体对催化剂脱硫脱硝性能的影响。结果显示,最佳焙烧条件为500℃下焙烧3 h,12%Fe2O3/15%TiO2/γ-Al2O3催化剂达到的最高脱硝脱硫率分别为98.2%和95.4%。     

Al2O3/β-40催化剂同时脱硫脱硝性能

以溶胶凝胶法制备的30% Al2O3/β-40为载体,采用浸渍法制备出负载不同金属氧化物的催化剂。采用XRD、H2-TPR、BET对催化剂结构和性质进行表征,以CO为还原剂考察催化剂的脱硫脱硝活性。结果显示12% NiO/30% Al2O3/β-40脱硫脱硝活性最佳,500℃时NO、SO2转化率均可达到90%以上。     

复合型异质结催化剂AgI-BiOI/ZSM-5可见光催化氧化NO

采用液相浸渍沉淀法制备AgI-BiOI/ZSM-5异质结催化剂,通过X-射线衍射(XRD)、紫外-可见光漫反射光谱(DRS)、扫描电镜(SEM)和交流阻抗(EIS)等表征技术对样品进行表征分析,研究AgI-BiOI/ZSM-5催化剂在可见光条件(λ＞ 420 nm)下催化氧化NO的可行性及异质结催化剂的稳定性.研究结果表明,所制备的AgI-BiOI/ZSM-5催化剂在可见光下催化氧化NO的效率达到90％,表现出良好的催化活性,而且AgI-BiOI/ZSM-5在反复使用5次后其催化活性基本保持不变.EIS测试结果表明,AgI-BiOI/ZSM-5异质结的形成有利于光生电子和空穴的分离,从而提高了AgI-BiOI/ZSM-5的催化活性和稳定性.     

炭基磷钨酸催化剂的脱硝性能

以活性炭为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型磷钨酸催化剂,并将其应用于NH3-SCR法低温脱硝。研究了磷钨酸(HPW)负载量和焙烧温度对脱硝性能的影响,通过BET、XRD和FT-IR等方法对催化剂进行了表征和机理研究。研究结果表明,HPW与载体活性炭之间存在着键合作用,且其在活性炭上存在的物相状态与负载量有关;研究焙烧温度时发现,负载在活性炭上的HPW随着焙烧温度的升高而逐渐发生分解;在NH3-SCR法脱硝反应中,催化剂的焙烧温度和HPW负载量对催化剂的脱硝性能有很大影响,通过XRD和FT-IR表征发现,活性炭上HPW晶相的出现和HPW的分解均不利于反应的进行。实验得到炭基HPW制备的最佳焙烧温度为400 ℃,负载量为30%,用于NH3-SCR法脱硝在反应温度为200 ℃时,NO转化率可达80.8%。     

金属负载型催化剂对烟气脱硫性能的影响

介绍了国内外烟气脱硫催化剂的研究现状,研究了金属氧化物负载型催化剂对烟气脱硫性能的影响。以活性炭(AC)为载体,选用8种不同的金属硝酸盐作为浸渍液,采用等体积浸渍法制备金属氧化物负载型催化剂。以脱硫效果较好的Fe2O3/AC为例,研究了不同焙烧温度、金属负载量以及焙烧时间对催化剂脱硫性能的影响。实验结果表明,Fe2O3/AC催化剂脱硫率随着金属负载量的增加呈递增趋势,最优金属负载量为10.0%(质量分数);脱硫率随着焙烧温度的增加显著提高,最优焙烧温度为350℃;脱硫率随着焙烧时间的增加而提高,最优焙烧时间为3.0h。     

水热老化条件对Cu/ZSM-5催化剂NH3-SCR反应的影响

针对Cu/ZSM-5高温水热失活的问题,通过浸渍法合成了Cu/ZSM-5催化剂,并对该催化剂进行了不同温度和不同H_2O(g)含量的水热老化。采用比表面积分析、SEM观察、X射线衍射分析、H_2-程序升温还原、X射线光电子能谱分析对Cu/ZSM-5催化剂的理化性能进行了表征。分别研究了不同水热老化条件下Cu/ZSM-5催化剂的NH_3-SCR性能和水热失活机理。结果表明,经水热处理后,各Cu/ZSM-5催化剂的NH_3-SCR性能均有所降低。随着老化温度的提高,催化剂的分子筛载体出现结构坍塌,比表面积减小,孔容积增大,但仍保持MFI结构,老化温度的提高同样使催化剂活性Cu~(2+)减少并一部分转化为CuO微晶,而H_2O(g)含量的变化对催化剂的物理化学结构的影响较小。在高温水热老化过程中,温度对催化性能劣化的影响大于水蒸汽含量,是催化剂失活的主要原因。     

Fe负载量对xFe/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响

采用旋转蒸发法,将过渡金属Fe负载到ZSM-5分子筛上,控制Fe负载量的变化,制备一系列xFe/ZSM-5(x为Fe负载量,x=0.1%(质量分数,下同)、0.7%、1.4%、2.1%,省略%)分子筛催化剂。对所制备xFe/ZSM-5的氨选择性催化还原(NH_3-SCR)NO活性进行评价,并通过不同表征技术对催化剂的结构和理化性质进行了测定。结果表明,Fe负载量对xFe/ZSM-5的NH_3-SCR活性影响较大。其中1.4Fe/ZSM-5取得最宽的活性温度窗口,在250～530℃的NH_3-SCR活性达到80%以上(以NO转化率计)。孤立Fe~(3+)物种为xFe/ZSM-5催化剂低温段的主要活性物种,而低聚态Fe_2O_3物种会促进高温段NH_3的非选择性氧化,造成高温段NH_3-SCR活性下降;负载Fe物种后催化剂的强酸位数量减少,中酸位数量增加,中酸位有利于提高催化剂NH_3-SCR性能。     

六铝酸盐催化剂的催化还原脱硫脱硝性能

采用共沉淀法制备Cu和Fe掺杂的六铝酸盐催化剂(SrCuxFe1-xAl11O19-δ,x为0,0.2,0.4,0.5,0.6,0.8,1),通过XRD、TPR、BET等技术方法对催化剂的结构及性质进行了研究,并考察了以CO为还原剂的催化脱硝活性。结果表明,用碳酸铵作为沉淀剂在1 200℃焙烧4 h可以形成完整的六铝酸盐晶型,Cu和Fe能够取代Al3+,很好地促进六铝酸盐晶体结构的形成;SrCuxFe1-xAl11O19-δ催化剂有很好的脱硫脱硝催化活性,此类型的催化剂均使SO2、NO的转化率在空速为6 000 h-1下达到了80%和90%以上。向体系中加入氧气会对催化活性有较大影响。     

SiO2掺杂对V2O5-WO3/TiO2脱硝催化性能的影响

采用溶胶凝胶法制备TiO2-SiO2载体,浸渍法制备出V2O5-WO3/TiO2-SiO2催化剂,利用BET、FESEM、XRD、TGA和激光拉曼对催化剂进行表征,研究催化剂的理化性质。以NH3为还原剂,考察反应温度、SiO2掺杂量、焙烧温度、空速和使用时间对SCR催化还原NO的性能影响。结果表明,V2O5-WO3/TiO2-SiO2催化剂最佳反应温度在250~350℃。SiO2掺杂能提高活性组分V2O5和WO3在载体表面的分散性,制备出的催化剂具有更大的比表面积和更宽的温度区间,提高脱硝活性及稳定性。SiO2掺杂量对催化剂性能影响较大,制备的催化剂中,TiO2/SiO2=2显示了最大催化活性,脱硝率均在60%以上,TiO2/SiO2=0.5制备的催化剂稳定性最差。焙烧温度对催化剂性能也有影响,焙烧温度在500和600℃时,最低脱硝率为58%和23%,最佳焙烧温度为400℃,脱硝率均在80%以上,具有优越的脱硝性能。实验结果还表明,空速对V2O5-WO3/TiO2-SiO2催化剂的影响不大,在20 000 h-1空速下催化剂的使用时间对脱硝率的影响也不大,48 h内能保持在99%左右,非常稳定。     

钒硅催化脱硫脱硝的研究

考察了经10% H2-90% Ar(体积分数)还原的钒硅催化剂在固定床石英玻璃反应器中的脱硫脱硝活性,研究了反应温度、SO2/NO摩尔比及O2浓度对SO2和NO脱除率的影响.结果表明,还原后的钒硅催化剂的平均NO脱除率提高了15%左右;反应温度对脱硫脱硝影响较大,当温度为400℃以上时SO2和NO脱除率基本保持稳定;SO2/NO摩尔比为2和5时,钒硅催化剂的NO脱除率较高;模拟烟气中有O2条件下的脱硫脱硝活性明显高于无O2条件,O2体积分数为6.00%时SO2和NO脱除率达到最大.     

铜-胺改性ZSM-5吸附剂的制备及其对NOx的净化机理

以ZSM-5分子筛粉体为原料,成型后负载铜盐和有机胺改性,制备出一种高效脱除氮氧化物的吸附剂。通过改变铜盐、有机胺的含量以及铜盐活化温度使吸附剂的性能得到优化,在实验条件下（NO：初浓度1000mg／m^3,气流2．7L／min）床层对NO2动态吸附的透过时间由改性前的3min提高到90min,并使NO气体的释放得到有效减缓。通过动态吸附实验研究了NO释放时间在负载前后的变化,通过X射线光电子能谱（XPS）和红外分析（FTIR）研究了吸附剂表面铜元素、有机基团等在吸附前后的变化规律,提出了可能的净化机理。     

Y型与ZSM-5型分子筛吸附VOCs性能的对比

从疏水性较好的分子筛中筛选出2类吸附性能优良的分子筛,通过实验考察其对VOCs的吸附量、脱附量、吸附穿透曲线、脱附活化能等,评价其对VOCs的吸附脱附性能;评估了所选分子筛经多次吸附再生后的性能稳定性,建立了一套分子筛工业应用性能指标体系。结果表明：Y型分子筛性能优于ZSM-5型分子筛;同种分子筛比表面积及孔径越大,单位质量能吸附的VOCs量越多;在甲苯/乙酸丁酯的竞争吸附体系中,Y型分子筛及ZSM-5型对甲苯的吸附量较单组分情况下分别下降了50.1%、40.1%,而对乙酸丁酯的吸附量分别增加了189%、102%;甲苯在Y型分子筛上的脱附活化能为76.7 kJ·mol⁻¹,在ZSM-5分子筛上的脱附活化能为64.7 kJ·mol⁻¹;Y型分子筛和ZSM-5型分子筛均具有较好的循环使用性,吸附性能稳定;Yoon-Nelson模型能较好地拟合分子筛吸附穿透曲线,拟合系数在0.97以上。     

铜-胺改性ZSM-5吸附剂的制备及其对NOx的净化机理

以ZSM-5分子筛粉体为原料,成型后负载铜盐和有机胺改性,制备出一种高效脱除氮氧化物的吸附剂。通过改变铜盐、有机胺的含量以及铜盐活化温度使吸附剂的性能得到优化,在实验条件下（NO₂初浓度1 000 mg/m³,气流2.7 L/min）床层对NO₂动态吸附的透过时间由改性前的3 min提高到90 min,并使NO气体的释放得到有效减缓。通过动态吸附实验研究了NO释放时间在负载前后的变化,通过X射线光电子能谱（XPS）和红外分析（FTIR）研究了吸附剂表面铜元素、有机基团等在吸附前后的变化规律,提出了可能的净化机理。     

活性焦表面性质对CUO/AC脱硫性能的影响

分别以不同浓度的硝酸处理活性焦载体,采用硝酸铜溶液浸渍法制备CuO/AC催化剂,利用BET、FT-IR和XRD等方法对载体及催化剂进行表征.考察了不同浓度的硝酸处理对活性焦载体性质的影响,并对制得的催化剂的脱硫性能进行了比较.结果表明,活性焦经过硝酸处理后孔结构参数变化很小,而表面含氧酸性官能团的含量有了很大的提高,使...     

金属纳米材料在厌氧条件下对脱氮副球菌反硝化作用的影响

以脱氮副球菌YF1为实验菌株,研究纳米Fe0和纳米Fe/Ni 2种金属纳米材料对菌体生长及其反硝化作用的影响。实验结果表明:添加纳米材料到反应体系中会降低实验菌株的生长量和生物反硝化作用,纳米Fe/Ni对实验菌株的毒性比纳米Fe0大。在含硝态氮初始浓度为100 mg/L的反硝化培养基中接种脱氮副球菌,于30℃培养20 h,脱氮率为89.47%,而菌+1 000 mg/L纳米Fe/Ni的体系脱氮率仅为64.33%;菌+1 000 mg/L纳米Fe0体系的脱氮率为76.36%。不同体系的反硝化过程均可采用零级动力学模型进行拟合(相关系数R2>0.92)。这2种金属纳米材料对实验菌株的生长量及其反硝化作用的影响程度,与体系的pH和温度有较大关系。     

溶解氧和有机碳源对同步硝化反硝化的影响

利用SBR反应器,探讨了溶解氧(DO)和有机碳源(COD)对同步硝化好氧反硝化的影响.结果表明,DO范围在0.5～0.6 mg/L时最适合于同步硝化好氧反硝化脱氮.在同步硝化反硝化过程中出现了亚硝酸盐氮的积累,推断经由短程硝化反硝化途径.总氮的去除率随着COD/N(碳氮比)的增加而增加,当COD/N为10.05时,总氮去除率最高可达70.39%.继续增加碳氮比时,总氮去除率增加不多,并且还会导致硝化作用不完全.当存在足够的易降解有机碳源时,能发生完全的好氧反硝化作用.     

碳氮比对不同滤料反硝化滤池脱氮效果的影响

以乙酸钠为碳源,分别考察了以石英砂和生物陶粒为滤料的2种反硝化滤池在不同C/N比条件下的脱氮效果,并对生物膜量和微生物种群进行了分析。结果表明：2种滤池对硝酸盐和TN都有较好的去除效果,且生物陶粒滤池要明显优于石英砂滤池;从经济性考虑,C/N比为4时的碳源投加量是最佳的,此时石英砂池和生物陶粒池出水TN平均浓度分别低于10 mg·L-1和5 mg·L-1,亚硝酸盐含量在0.5 mg·L-1以下。2柱的生物膜量沿着水流方向都逐渐减少,且生物陶粒池的生物膜量明显高于石英砂池。高通量测序结果表明,2滤池系统的物种多样性相差不大,在门的分类水平上,2个系统的主要优势菌群都属于Proteobacteria（变形菌门）,含量在94%以上;在属的分类水平上,2柱的反硝化功能菌都主要是Dechloromonas（脱氯单胞菌属）和Thauera（陶厄氏菌属）,但含量上存在一定差异。     

C/N比对ANAMMOX与反硝化协同脱氮性能影响及其动力学

采用ASBR厌氧氨氧化(ANAMMOX)反应器,考察了不同C/N(NH4+-N)比时厌氧氨氧化与反硝化协同脱氮性能表现,并与无机环境下反应器的脱氮性能相比较。研究结果表明,C/N比决定了ANAMMOX/反硝化耦合反应的发展方向。当C/N4+-N和NO2--N的去除率分别为92%、95%、COD去除率大于96%,实现了氨氮及COD的同时去除;当C/N=1.33时,反硝化反应逐渐占据优势;当C/N>2.96时,反硝化作用成为主导反应,厌氧氨氧化反应受到明显抑制,氨氮去除率下降。采取批次实验方法研究了厌氧氨氧化与反硝化协同反应的动力学特性。用基质抑制动力学Haldane模型拟合不同基质浓度下的厌氧氨氧化活性,得到氨氮最大比增长速率为0.09 kg/(kg·d)(以VSS计),半饱和常数为8.4 mg/L、半抑制常数为1 198.2 mg/L;亚硝态氮最大比增长速率为0.27 kg/(kg·d)(以VSS计),半饱和常数为10.2 mg/L、半抑制常数为300.1 mg/L。采用Monod模型和Haldane模型分别拟合不同COD浓度和亚硝酸盐浓度下的反硝化性能,得到反硝化亚硝态氮最大比增长速率为0.2 kg/(kg VSS·d),半饱和常数为17.4 mg/L、半抑制常数为128.4 mg/L,COD半饱和常数为83.3 mg/L。     

不同阳离子和碳氮比对反硝化性能及亚硝酸盐氮积累的影响

在序批式反应器(SBR)中,采用乙酸钠为碳源,通过硝酸钠和硝酸钙的交替投加、微量元素的投加以及碳氮比(COD/NO₃⁻-N)的改变,探究了不同控制条件对反硝化性能及NO₂⁻-N积累的影响,并分析了反应器中微生物种群演替特征。结果表明,在以乙酸钠为碳源的SBR中,Ca²⁺浓度过高会抑制反硝化。以NaNO₃为NO₃⁻-N来源时,硝酸盐氮还原率维持在50%左右;相同条件下,以Ca(NO₃)₂为NO₃⁻-N来源时,硝酸盐氮还原率仅有20%。反应器中补充适量磷元素后,硝酸盐氮还原率提高至62%,同时有少量的亚硝酸盐氮积累。当C/N比提高为4后,硝酸盐氮还原率大于98%,长期运行下亚硝酸盐氮积累率平均为83.8%。高通量测序分析结果表明,变形菌门和拟杆菌门在系统中占主导地位。NO₂⁻-N积累的关键功能菌属是Thauera菌属,其最高占比为17.25%。以Ca(NO₃)₂为NO₃⁻-N来源时,Thauera菌属占比仅为0.14%。以上研究结果为短程反硝化的快速启动和稳定运行提供参考。