电晕放电与络合催化联合同时去除烟气中SO_2、NO实验研究

采用电晕放电与液相络合催化协同同时去除烟气中SO2和NO,电压、水流量、乙二胺合钴浓度、pH、SO2和NO初始浓度以及气流量对同时去除SO2和NO效率的影响进行了实验研究.结果表明:NO去除率随着放电电压、水流量、乙二胺合钴浓度、pH的增加而增加,而随SO2和NO初始浓度、烟气流量的增大而减小;SO2去除率也随放电电压,水流量的增加而增加,随烟气流量的增加而下降,但溶液pH,SO2和NO初始浓度和乙二胺合钴浓度对其影响很小.溶液中加入Mn2+和尿素能分别增强SO2和NO的去除效果.最佳条件为:电压25 kV、水流量80 L·h-1,乙二胺合钴浓度0.02 mol·L-1,烟气流量1.0 m3·h-1、尿素浓度0.02 mol·L-1,Mn2+浓度为0.02 mol·L-1时,NO和SO2去除率分别可达68%和94%,对应能量消耗分别为22.2 g·k Wh-1和75.2 g·k Wh-1.     

多种金属络合剂强化湿法脱硝对比实验研究

在鼓泡反应塔中,对铜、钴络合物以及FeⅡCit络合脱硝展开对比实验研究。介绍了3种络合剂脱硝机理,通过对吸收液的制备和吸收效果的比较,发现亚铁螯合物的脱除效果明显优于铜络合物和钴络合物。[Cu(NH3)4]SO4和[Co(NH3)6]Cl2的脱除效率分别优于CuⅡEDTA和Co Cl2、CoⅡEDTA。综合比较认为,FeⅡCit因柠檬酸的价格优势和环境友好性是可优选的脱硝络合剂。在最优条件下,1 min时,FeⅡCit溶液对NO脱除效率为58.54%,6 min后脱除效率降为51.35%。     

基于混合氧化剂的液相氧化法同时脱硫脱硝效能的优化

在玻璃鼓泡反应瓶中进行H_2O_2和Na_2S_2O_8两种混合氧化剂吸收SO_2和NO的实验研究,结果表明,混合氧化剂的脱硫脱硝总效率(系统脱硫与脱硝效率之和)明显大于其各自单独使用的情况。选取浓度为2%H_2O_2和10%Na_2S_2O_8混合氧化剂溶液作为实验工质,研究混合氧化剂不同浓度、温度、pH、液位高度、混合气速以及反应级数等参数对系统脱硫脱硝效果的影响。结果表明:随着混合氧化剂温度从15℃升高到90℃,系统的脱硫脱硝率分别提高了3. 64%、11. 95%;随着混合氧化剂pH值从7增加到13,系统脱硫率提高了2. 14%;随着混合氧化剂pH值从7增加到11,系统脱硝率提高了1. 36%,pH值从11增加到13,系统脱硝率下降了0. 57%;随着混合氧化剂的液位高度从2 cm增加到8 cm,系统的脱硫脱硝率分别提高了12. 84%、7. 78%;随着混合流量从2. 5 L/min增加到12. 5 L/min,系统的脱硫脱硝率分别下降了5%、4. 34%。随着反应瓶级数从1增加到4,系统的脱硫脱硝率分别提高了22. 06%、15. 34%。系统的脱硫脱硝率随混合氧化剂的温度、液位高度、反应瓶级数增加而提高,随烟气气速增加而降低。而随着混合氧化剂pH值的升高,系统脱硫率呈上升趋势,而脱硝率呈先升后降趋势。     

烟气单质汞氧化去除过程络合反应机理

湿法氧化去除烟气Hg⁰过程中产物Hg²⁺易发生络合反应,络合产物可能改变氧化体系形成新反应机制,这一现象尚未被认识研究.为获得Hg²⁺络合物生成及其对烟气脱汞影响机理,研究了配体阳离子、配体浓度、反应pH值、反应温度和摩尔比等对Hg²⁺络合反应的影响和氧化去除烟气Hg⁰的络合反应机理.结果表明MgCl₂、KCl、NiCl₂和BaCl₂配体均能与HgCl₂形成络合物,而CuCl₂和SnCl₄则不能生成络合物.络合物生成量随配体浓度的增加先升高然后趋于平衡;络合反应在酸性环境下发生且不受pH值变化影响;碱性环境下络合反应不能进行;反应温度基本不影响络合反应效应;增加配体浓度可提高络合物产量,不同配体络合效应不同,但最大吸光度基本相同,为（4.20±0.03）A.配体对络合反应有响应区间,低于区间下限值时不能形成络合物,高于上限制值时络合物产量不随配体浓度而变化.HgCl₂络合反应累积稳定常数β₄=10^15.07;[HgCl₄]^2-可螯合Hg（aq）和O₂（aq）使其与ClO^-和Hg₂Cl₂反应,形成氧化-络合氧化反应新机理.     

可再生胺法用于烟道气脱硫吸收解吸一体化的研究

以乙二胺-磷酸为吸收脱硫剂,用自制填料塔作为气液相传质设备,对烟道气中的SO2气体进行脱除和再生实验,通过间歇实验和全连续两种操作工艺,研究了一系列单因素实验,考察了乙二胺浓度、液气比、吸收液初始pH、解吸塔底是否通空气以及温度等对实验吸收率和解吸率的影响,最后得到最佳的工艺操作条件:解吸时塔底通空气,乙二胺浓度0.3～0.4 mol/L,吸收液初始pH=7.3～8.0,液气比L/G=1.0,解吸温度为100℃。     

湿法烟道气脱硫脱硝反应动力学

近年来,发展的同时脱硫脱硝方法,是借助于氧化不容易溶解的NO到容易溶解的NO_2,或者利用水溶性亚铁螯合物作为一种催化剂加速NO的吸收,也就是亚铁螯合物能够与NO形成一个络合物而促进NO的吸收。或者应用水溶液中NO_x被溶解的SO_2还原形成N_2,N_2O或还原到氮化物如NOH(SO_3~(2-)_2、 NH_2SO_3~-和NH_4~+而除去,而SO_2被氧化生成硫酸盐。本文综述了湿法烟道气脱硫脱硝反应动力学和机理以及一些中间化合物形成与消失的过程。     

废弃SCR脱硝催化剂的再生及其脱硝性能研究

对废弃脱硝催化剂处理后重新加工再生,研究了添加剂对其粉体成型和再生催化剂脱硝活性的影响,探讨了反应温度、空速、n(NH3)∶n(NO)摩尔比、氧含量、H2O和SO2对再生催化剂NH3选择性催化还原(SCR)NO的影响。结果表明:最佳再生条件是使用5%羧甲基纤维素和10%无机粘结剂辅助成型;废弃催化剂再生利用率高达90%;再生催化剂抗压强度为4.73 MPa,优于商用催化剂;空速5 000 h-1、氨氮摩尔比1、氧含量6%时,脱硝活性温度窗口为310⁴50℃,350℃时活性最高为94%;350℃时,单独通入1 000×10-6SO2或10%H2O对再生催化剂活性均有一定抑制作用,最低活性分别为70%和81%,停止通入SO2或H2O后其活性逐渐恢复;同时通入1 000×10-6SO2和10%H2O,再生催化剂活性下降至63%并于1 h内保持相对稳定,停止通入SO2和H2O 2 h后,活性逐渐恢复到73%。     

KMnO_4氧化复合NaOH液相吸收同时脱硫脱硝的实验研究

利用鼓泡吸收装置研究了KMnO_4/NaOH氧化吸收NO和SO_2过程,得出以下结论:同时脱硫脱硝时的脱硝效果要好于单独脱硝,但脱硫效果相差相当;KMnO_4和NaOH初始浓度的增加都能促进NO_x的脱除,但KMnO_4的促进作用更加明显;较低浓度SO_2的加入可促进NO_x脱除,然而过高浓度的SO_2会抑制NO_x的脱除。KMnO_4/NaOH同时脱硫脱硝可使脱硝率达70%左右,且脱硫率达98%以上,总体上效果理想。     

铜离子选择性电极法研究腐殖酸与铜离子络合的影响因素

采用铜离子选择电极法在不同pH值、离子强度、铜离子浓度条件下测定水样中溶解态腐殖酸与铜离子的络合率,探讨主要因素对络合作用的影响。研究结果表明:随着pH的增大,腐殖酸对Cu2+的络合量总体增大,在实验条件下,络合率可超过94%。溶液中铜离子浓度的增加也会使络合率呈现上升趋势,而溶液中离子强度的增加反而使络合量减少。     

类芬顿试剂液相氧化法脱硝的实验研究

以类芬顿试剂(H2O2/Fe3+/UV)液相氧化法脱硝,探讨了液相催化和类芬顿脱硝反应的机理及其关系.研究了H2O2浓度、[H2O2]/[Fe3+]、初始pH值、气体流量、紫外光和H2O2投加方式对NO去除率的影响.结果表明,脱硝效率随H2O2浓度增加而升高;H2O2浓度一定时,Fe3+浓度的增加有利于NO的脱除,[H2O2]/[Fe3+]=6时,脱硝效率最高;当初始pH值3时,pH值升高,脱硝效率下降,初始pH值为3时脱硝效果最好;NO去除率随气体流量的增加而下降;紫外光的照射能提高脱硝效率;分3次等量投加H2O2可以使脱硝效率维持在80%左右.     

海水无机碳对过量无机氮输入引起的富营养化响应的模拟研究

模拟研究了在添加过量无机氮造成海水的富营养化条件下,水体pH、无机碳体系、海-气CO2通量的变化过程,探讨了海水无机碳对过量无机氮输入引起的富营养化响应机制.结果表明, NO-3添加组中,当浓度≤37.60μmol·L-1,时, HCO-3、p(CO2)增加, pH、CO2-3下降;当浓度≥188μmol·L-1,时,则正好相反. NH 4添加组中,当浓度≤25.20μmol·L-1时能够明显促进水体HCO-3、p(CO2)减少, pH、CO2-3增加,水体表现为吸收大气CO2;当浓度≥126μmol·L-1时,水体表现为向大气释放CO2,且强度随浓度的增加而增强. N0-2添加组中,当N0-2浓度在7.90μmol·L-1时, HCO-3、p(CO2)呈明显的下降趋势, pH、CO2-3则随时间明显增加,水体表现为吸收大气CO2且强度随时间的增加而增强,而当N0-2高于和低于此浓度时,无机碳变化不明显.水体Chl-a较对照组的增加量(△Chl-a)与△p(CO2)具有很好的负相关关系(r=-0.87, p<0.0001, n=16),表明造成以上差异的原因与水体中浮游植物在不同形式不同浓度无机氮作用下对水体无机碳利用性不同有关.     

湿法脱硫工艺对烟气中二价汞吸收特性的模拟研究

利用湿法脱硫模拟实验装置,研究脱硫剂(CaO)、有机硫化物(TMT-15)以及不同实验因素(包括SO32-的浓度、反应温度、初始pH值、曝气条件中的O2浓度、初始Hg2+浓度以及Cl-的浓度)对溶液中Hg2+还原过程的影响。研究表明:CaO会抑制Hg2+向Hg0的还原转化,当CaO的加入量从0.3%增至0.7%时,Hg0的释放率会由51.6%降至19.9%;TMT-15对于Hg2+的还原具有明显的影响,TMT-15加入量从0增至0.06 mg/L时,Hg0的释放率可降低10倍左右;溶液中SO32-的浓度是Hg2+还原反应的主要影响因素之一,SO32-浓度的增加会明显促进Hg2+的还原;此外,温度和初始Hg2+的增加对Hg2+的还原亦具有促进作用,而初始pH值、O2百分含量以及Cl-浓度则对Hg2+的还原具有抑制作用。     

Simultaneous removing SO2 and NO by a new system containing cobalt complex

Absorption and catalytic oxidation of nitric oxide can be achieved by using cobalt（Ⅲ） ethylenediamine （Co（en）3^3＋. When simultaneous absorbing SO2 and NO, the precipitation of Co2（SO3）3 will be yielded and the NO removal will be decreased. A new catalyst system using Co（en）3^3＋ coupled with urea has been developed to simultaneous remove NO and SO2 in the flue gas. NO is absorbed and catalytically oxidized to nitrite and nitrate by Co（en）3^3＋. The dissolved oxygen in scrubbing solution from the feed stream acts as oxidant. Urea restrains the precipitation of Co2（SO3）3 by oxidizing SO3^2-to SO4^2- as COSO4 is more soluble in water. The experimental results proved that nearly all SO3^2- can be oxidized to SO4^2- and the high NO and SO2 removal could be obtained with the new system. The NO removal is influenced by gas flow rate, the concentration of Co（en）3^3＋ and urea in the absorption solution, the temperature of the scrubbing solution and the content of oxygen in the flue gas. The low gas flow rate is favorable to increase the NO removal. The experiments proved that the NO removal could be maintained at more than 95% by the system of 0.02 mol/L Co（en）3^3＋ and 1% urea at 50℃ with 10% O2 in the flue gas.     

Pu在处置库地下水中的种态模拟及影响特征

采用PHREEQC对Pu在西南某低放废物处置库、甘肃北山高放处置库五一检测井和三号井地下水中的种态及影响进行对比分析,并探讨了pH、pE和离子浓度对Pu在地下水溶液中的影响分布。结果表明:Pu在地下水中主要以Ⅳ价的Pu(OH)_4和Pu(OH)_3~+为主,其次有少量Ⅴ价的PuO_2~+存在。pE和pH对Pu在地下水中的种态存在影响较大,强酸环境中溶液主要以Pu(Ⅲ)存在,中性及碱性环境中,溶液主要以Pu(Ⅳ)存在。离子浓度对Pu在地下水中的种态有一定影响,主要原因是CO_3~(2-)和SO_4~(2-)易与Pu结合形成新的络合物。因此,放射性废物处置库选址与安全评价工作等需要充分考虑周边地下水溶液的离子浓度、pH和pE等影响因素。     

Enhanced simultaneous absorption of NOx and SO2 in oxidation-reduction-absorption process with a compounded system based on Na2SO3

Oxidation of sulfite and competitive absorption existed in Na₂SO₃ solution for simultaneous removal of NO_x and SO₂, inhibited the long-term high-efficiency when used for practical applications. A matching strategy was developed to solve these problems. Antioxidants combination was used to retard the oxidation of antioxidant and enhance inhibition of S（IV）(tetravalent sulfur) oxidation. Hydroquinone（HQ） and sodium thiosulfate（ST） showed a positive syner...     

酸雨和SO2对蔬菜生长和产量的影响

应用开顶式熏气装置,以油菜和白菜为材料,分别将其暴露于模拟酸雨(pH2.8—5.6)和模拟酸雨与0.1ppmSO_2环境中,测定单独污染与复合污染对蔬菜生长反应和产量的影响。结果表明,酸雨(pH2.8)和酸雨(pH4.6)与0.1ppmSO_2复合处理均对LAR有明显抑制,LAR最多可减少37.5%。模拟酸雨(pH2.8,3.6)使蔬菜减产1.4—8.7%,而模拟酸雨与SO_2复合污染可使蔬菜产量减少7.9—28.9%(P<0.05)。     

金属离子对NaNO2催化氧化降解酸性蓝129的影响

选取蒽醌染料酸性蓝129(AB129)为研究对象,采用催化湿式氧化技术,在以NaNO2为催化剂的基础上,详细考察了Cu2+、Ni2+、Mn2+、Co2+、Cr3+、Fe3+6种金属离子助催化剂对AB129降解的影响.染料溶液初始浓度固定为100mg/L,初始pH值为2.5,氧气压力为0.5MPa,温度为150℃,当助催化剂:NaNO2:AB129的物质的量之比为0.2:0.6:1时,在相同的反应时间内6种金属离子的催化活性大小依次为Fe3+>Cu2+>Cr3+>Co2+>Mn2+≈Ni2+,并且在NaNO2/FeCl3体系下,反应2h后,AB129的脱色率达到了100%.在此基础上进一步考察了NaNO2/FeCl3体系中COD的变化情况,结果显示,反应4h后,NaNO2和FeCl3联合使用相对于单独使用FeCl3和NaNO2时,体系COD去除率分别提高了21%和45%,达到了68%.结合UV-vis光谱图可知,AB129分子最终矿化为CO2和小分子有机物.可能的催化循环机理为反应过程中M(n+1)+/Mn+、NO、NO2和ONOOH之间发生循环转化对体系产生催化作用,其中ONOOH和助催化剂离子被认为是起氧化作用的活性物质.     

还原光度法测定大气中二氧化硫

在 pH5 0～ 6 2 ,甲醛 -邻苯二甲酸氢钾介质和沸水浴中 ,微量二氧化硫能迅速还原三价铁为二价铁 ,使生成的邻菲啉 -铁 (Ⅱ )红色络合物量增多 ,导致溶液颜色加深 ,据此测定二氧化硫的含量。方法的测定范围为 0～ 10 μg/7 3mL ,检出限为 0 3μg/ 7 3mL。用于测定大气中微量二氧化硫 ,获得了满意的结果