夏季长三角地区臭氧非线性响应曲面模型的建立及应用

2013年8月上旬,长三角地区发生了一次大范围高浓度臭氧污染事件.本研究基于WRF-CMAQ空气质量模型系统,结合长三角地区大气污染物排放清单,构建了臭氧与其前体物之间的非线性响应曲面模型(Response surface modeling,RSM).基于RSM探讨了长三角地区O_3化学的敏感性特征,分析了上海市O_3的来源并预测不同情景下O_3的变化,提出O_3污染的最优控制方案.研究结果表明,长三角地区夏季O3主控因素区域差别较大,上海环科院、杭州卧龙桥、南京玄武湖等城区点位属于VOC控制型;徐州铜山、合肥肥西、丽水青田等郊区属于NOx控制型.O_3的敏感性特征在不同浓度水平下也呈现较大差异,随着O_3浓度水平的升高,各地区NOx敏感性均有所增加.从区域来源来看,远距离传输对平日上海O_3贡献较大,占50%以上;而在O_3污染日,本地及区域贡献为72.1%,而远距离传输贡献下降至27.9%.快速预测了110组减排情景,表明在本地及区域前体物均减排70%的情况下,2013年8月上海O_3浓度能完全达标.     

2019年昆明市一次臭氧污染过程特征及成因分析

针对2019年4月22—26日昆明出现的臭氧污染过程,利用昆明空气质量数据、气象观测数据、NCEP及ERA5再分析资料,综合气象条件、天气形势、外源输送条件,分析本次污染过程的特征及其成因.结果表明：(1)本次臭氧污染过程O₃浓度呈“单峰型”变化,7:00—8:00出现每日的谷值,13:00—15:00出现每日的峰值.(2)高温低湿条件利于O₃的形成,温度为24～29℃,相对湿度为15%～35%,风向为东南风和西南风时O₃浓度易超标.(3)此次污染过程中存在O₃的水平和垂直外源输送,在天气系统的作用下,近地层静稳天气导致污染物的积累和生成,并利于将云南以西区域高浓度O₃向昆明上空水平输送;平流层下层-对流层上层的垂直入侵使高层含高浓度O₃的空气向对流层及近地层输送.(4)HYSPLIT后向轨迹进一步验证,污染过程外源输送的气团来源于云南以西的中低纬度地区,污染物浓度与气团移动路径及天气系统相吻合.     

北京气象塔夏季大气臭氧观测研究

2000年夏季7～8月,以北京325m气象塔为观测平台,分别在8,120,280m高度上进行了大气污染物臭氧(O₃)及其前体物氮氧化物(NO_x)和气象要素加强期的同步观测.对观测资料的分析表明,边界层内存在明显的臭氧浓度垂直差异;低层臭氧浓度呈明显的日变化,且昼夜振幅较大;对O₃浓度与NO₂/NO的比值作线性拟合分析发现,白天(10:00～16:00)O₃浓度与[NO₂/NO]的比值成线性关系,即达到光化学稳定态,但受气象背景场影响较大.     

广东省春季一次区域臭氧污染过程的成因分析

为探究广东省春季环境空气臭氧(O₃)污染成因,选取2022年4月6—10日的一次典型污染过程,结合后向气流轨迹、潜在源贡献因子算法和权重轨迹分析法,较为全面地分析了本次污染过程的特征及传输对O₃的影响.结果表明：本次污染范围涉及全省10个城市,污染前期江门市和中山市O₃小时峰值浓度分别高达264μg·m^-3和272μg·m^-3,后期东莞市每日O₃小时峰值均高于260μg·m^-3.以清远市为代表性城市的分析表明,污染天日最大8 h平均O₃浓度、氮氧化物(NO_x)和挥发性有机物(VOCs)浓度平均值较非污染天分别升高10.8%、44.0%和168.0%.O₃污染天呈高温、低湿的特点,O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强.基于MIR值计算的O₃生成潜势结果表明,与非污染天相比,污染天间、对-二甲苯、乙苯、邻二甲苯和甲苯对O     

北京夏季灰霾天臭氧近地层垂直分布与边界层结构分析

后奥运时期首都北京的空气质量被更加关注,尤其是对于灰霾天与光化学复合污染的状况,而近地层数百米高度内的大气污染物与大气物理参数垂直分布观测对于空气质量变化过程评估至关重要.因此,本研究于2009年8月1-16日,在北京市325 m气象塔进行了相应的立体观测,观测平台垂直分布在距离地面高度8、47、120和280 m四层中.同时,在近地面320 m高度以内,分15层分别观测了大气温度、湿度、风速、风向.另外,使用气溶胶后向散射云高仪观测了边界层2.5 km内气溶胶后向散射系数.利用垂直分层的O3数据与边界层物理观测数据并结合天气形势、后向轨迹模式等方法,综合分析了本次观测数据之间的相互关系和内在联系.结果表明:夏季西北部低压槽控制的北京区域不利于低空大气扩散,容易形成光化学污染叠加灰霾污染,污染形成时白天地面小时最大φ(O3)可达120×10-9,280 m高度处可达155×10-9;来自西北偏西的气流一般较为干净,有利于北京污染物的清除,而来自西南和偏南的气流使北京的O3污染加重,导致区域性高浓度O3污染;在稳定天气条件下,夜间残留层与地面的φ(O3)差别越大,次日光化学生成的φ(O3)起点越高,表明残留层O3在次日混合层抬升过程中卷夹到地面,影响地面空气质量;300 m以内的近地层,在50 m高度左右存在φ(O3)变化程度剧烈层,这是城市冠层界面与大气化学反应共同作用的结果.     

重庆市O3污染日的大气环流分型与传输特征

通过分析重庆市主城区2015~2019年O₃浓度和气象要素观测数据,发现主城区O₃超标日数、超标日O₃中位值和90百分位浓度值均呈现逐年升高趋势,O₃与温度成正相关、与相对湿度成负相关,高O₃浓度对应每日最高温度区间为35℃以上以及相对湿度区间70%以下.采用T-mode主成分分析法(PCT)对2015~2019年的4~9月850hPa低层位势高度场和风场进行分型,总结出重庆市O₃污染期间主要有8种天气类型,其中有利于出现高浓度O₃现象的天气类型分别是低压西北侧型(T1)、低压后部型(T4)和高压西侧(T3),对应O₃平均超标率分别为34.6%、17.0%和14.2%.利用HYSPLIT4模型后向轨迹聚类方法和潜在源贡献算法(PSCF),计算得到O₃污染日的气团主要以中短距离输送为主,主要传输轨迹来自北、东北、南以及西南四个方向,从2015~2019年,主要污染来源有一个明显的从北转南的趋势,O₃污染的潜在源贡献分析结果与全市工业源NO_x、VOCs排放量空间分布的一致性较高.     

Two-year measurements of surface ozone at Dangxiong, a remote highland site in the Tibetan Plateau

Measurements of surface O3 and carbon monoxide(CO) were made from September 2009 to August 2011 at Dangxiong(30.48°N, 91.10°E, 4187 m a.s.l.), a remote highland site in a southern valley of the Nyainqêntanglha Mountains in the Tibetan Plateau, China. The monthly mean O3 mixing ratio ranged from 29.1 to 51.4 ppb, with an average of 38.5 ppb, and the maximum value was observed in May. The average diurnal cycle of O3 concentration showed a minimum in early morning and a maximum in the afternoon, with a broader "high platform" from the late morning to the late afternoon, and resembled that of surface wind speed. The concentration of surface O3 was highly significantly correlated with tropospheric column O3 over the regions surrounding Dangxiong and with that of surface O3 observed at a site north of the Nyainqêntanglha Mountains, suggesting a good regional representativeness of surface O3 at Dangxiong. In the afternoon when stronger winds blew, surface air showed distinct features of free-atmospheric air, with higher O3, lower CO, and lower relative humidity(RH). The negative O3–CO and O3–RH correlations in most months indicate a significant influence of air masses from the free troposphere. Trajectory analysis suggests that air masses originating from the south of the site make a negative net contribution to surface O3 and a positive contribution to CO and humidity, and those from the northwest sector contribute conversely to the respective quantities.     

臭氧对颗粒物中有机组分形成的关键作用

基于2019年10月广东省鹤山大气超级监测站的观测数据分析了臭氧浓度特征与单颗粒气溶胶中的有机物组分.结果表明,PM_2.5中OC的含量显著大于EC,OC/EC比值为0.7～10.4,其中,OC/EC>2的比例占91%,表明有机碳主要来自二次生成.高臭氧浓度下二次组分(Sec)单颗粒和老化有机无机碳(ECOC-aged)单颗粒的数浓度显著增加,Sec和ECOC-aged单颗粒中含乙酸根(⁵⁹CH₃CO₂^-)和乙醛酸(⁷³C₂HO₃^-)的单颗粒数浓度呈单峰分布,两种有机单颗粒的增加都发生在下午臭氧浓度升高光化学反应较强的时段,表明大气氧化性增强有利于含氧有机物的生成.此外,Sec单颗粒中两种有机单颗粒的峰值出现在16:00,而ECOC-aged单颗粒中两种有机单颗粒的峰值出现在18:00之后,这种差异产生的原因可能与含氧有机物氧化形成的过程有关,ECOC-aged粒子中的含氧有机物主要来自...     

基于无人机观测研究杭州湾化工园区近地面层臭氧垂直廓线

为了解化工园区大气污染情况,使用自主研制的微型大气检测仪结合无人机研究化工园区臭氧(O₃)垂直廓线,在2020年8月~2021年1月于杭州湾上虞经济技术开发区开展了12d无人机外场观测实验.各观测日从08:00~18:00每隔1h进行一次飞行观测,每次观测分别获得了离地面0,50,100,200,300,400,500m的O₃、总挥发性有机物(TVOCs)和二氧化氮(NO₂)浓度.结果表明:受气象因素、地面工厂排放以及早晚出行高峰的影响,TVOCs和NO₂浓度整体随高度增加而下降,其中NO₂浓度随高度上升而下降的幅度较明显,在0m处浓度为19.7~59.1μg/m³,500m处为5.9~21.7μg/m³,下降率为40~70%,TVOCs和NO₂浓度都呈现出早晚高、正午低的日变化趋势,此外可能受逆温层的影响导致个别天数NO₂浓度在400~500m不降反升;O₃受前体物光化学反应、太阳辐射强度及平流层输送的影响,其浓度随高度增加而下降,平均浓度在0m处为49.2μg/m³,500m处为98.4μg/m³,O₃日变化浓度在15:00~17:00达到峰值.TVOCs和O₃、NO₂和O₃在各高度浓度均呈负相关,受不同季节气象因素差异和冬季取暖排放增加的影响,O₃浓度季节变化为夏>秋>冬,TVOCs和NO₂浓度为冬季>秋季>夏季.后向轨迹聚类分析表明化工园区本地O₃浓度会受区域输送影响升高,在冬季时由于气温低不利于前体物生成O₃,本地O₃浓度受区域输送影响较夏季小.     

Characteristics of ozone and ozone precursors (VOCs and NOx) around a petroleum refinery in Beijing, China

A field measurement campaign for ozone and ozone precursors(VOCs and NOx) was conducted in summer 2011 around a petroleum refinery in the Beijing rural region. Three observation sites were arranged, one at southwest of the refinery as the background, and two at northeast of the refinery as the downwind receptors. Monitoring data revealed the presence of serious surface O3 pollution with the characteristics of high average daily mean and maximum concentrations(64.0 and 145.4 ppbV in no-rain days, respectively) and multi-peak diurnal variation. For NOx, the average hourly concentrations of NO2 and NO were in the range of 20.5–46.1 and 1.8–6.4 ppbV, respectively. For VOC measurement, a total of 51 compounds were detected. Normally, TVOCs at the background site was only dozens of ppbC, while TVOCs at the downwind sites reached several hundreds of ppbC. By subtracting the VOC concentrations at background, chemical profiles of VOC emission from the refinery were obtained, mainly including alkanes(60.0% ± 4.3%), alkenes(21.1% ± 5.5%) and aromatics(18.9% ± 3.9%). Moreover, some differences in chemical profiles for the same measurement hours were observed between the downwind sites; the volume ratios of alkanes with low reactivity and those of alkenes with high reactivity respectively showed an increasing trend and a decreasing trend. Finally, based on temporal and spatial variations of VOC mixing ratios, their photochemical degradations and dispersion degradations were estimated to be 0.15–0.27 and 0.42–0.62, respectively, by the photochemical age calculation method, indicating stronger photochemical reactions around the refinery.