“2+26”城市春节和元宵节期间污染特征、气象影响和预报回顾分析

分析2021年春节至元宵节前后“2+26”城市PM_2.5污染过程特征,对比2016～2021年春节和元宵节前后3 d的PM_2.5日均浓度和小时浓度,2019～2021年PM_2.5组分特征,讨论2016～2021年春节至元宵节前后气象因素对PM_2.5浓度的影响,并分析了影响2021年春节期间北京地区预报结果的关键因素.结果表明,烟花爆竹燃放叠加不利气象条件导致“2+26”城市在2021年春节期间出现了一次中至重度污染过程,在元宵节期间出现了一次轻至中度污染过程. 2021年腊月二十九至正月初一期间,“2+26”城市ρ(PM_2.5)平均值为111μg·m^-3;小时峰值为156μg·m^-3,为2016～2021年最低. 2021年元宵节前后3 d,“2+26”城市ρ(PM_2.5)平均值为85μg·m^-3,小时峰值为125μg·m^-3,重度及以上污染小时数量为2016～2021...     

省会城市不同功能区大气PM2.5化学组分季节变化及来源分析

为探究城市不同功能区大气PM_2.5污染水平、成分季节差异特征以及来源,采集了省会城市济南市2019年不同季节（春、秋、冬）3类典型功能区（城市市区、工业区、城乡结合区）和环境背景点植物园区的PM_2.5样品,对其浓度[ρ(PM_2.5)]、化学组分（水溶性离子、碳质组分、元素）和来源进行分析.结果表明采样期间3类功能区ρ(PM_2.5)在空间上呈现：工业区[（89.88±49.25）μg·m^-3]>城乡结合区[（86.73±57.24）μg·m^-3]>城市市区[（70.70±44.89）μg·m^-3],远大于植物园区[（44.36±21.54）μg·m^-3].各功能区ρ(PM_2.5)秋冬季明显高于春季,冬季最高值出现在城乡结合区,春季和秋季均为工业区最高.工业区各季PM_2.5中的水溶性离子浓度较高,主要的水溶性离子NO^-₃     

2016～2020年成都市控制PM2.5和O3-8h污染的健康效益评价

细颗物(PM_2.5)和臭氧是我国主要的大气污染物,严重危害人群健康.为评估成都市大气污染防治行动实施期间PM_2.5和臭氧对人群健康的影响,首先,利用流行病学中的广义相加模型和非线性分布滞后模型估算了2014～2016年成都市PM_2.5和臭氧最大8 h滑动平均(O_3-8h)浓度变化对居民疾病死亡影响的暴露-反应关系系数(β),在此基础上,采用环境风险和环境价值评估法估算2016～2020年成都市PM_2.5和O_3-8h浓度暴露水平变化的健康收益.结果表明：(1)2016～2020年成都市的ρ(PM_2.5)年均值呈逐年下降趋势,从63μg·m^-3降至40.92μg·m^-3,年均下降率约为10.14%;与之相反,ρ(O_3-8h)年均值从155μg·m^-3升至169μg·m^-3,年均增长率约为2.23%.(2)成都市PM_2.5...     

2015～2020年中国城市PM2.5-O3复合污染时空演变特征

基于2015～2020年中国333个城市PM_2.5和O₃浓度监测数据,利用空间聚类、趋势分析和地理重力模型等方法,定量分析我国主要城市的PM_2.5-O₃复合污染特征和时空演变格局.结果表明：(1) PM_2.5和O₃浓度存在协同变化规律,当ρ(PM_2.5＿mean)≤85μg·m^-3时,ρ(PM_2.5＿mean)和ρ(O₃＿perc90)存在同步增长的现象;当ρ(PM_2.5＿mean)处于国家Ⅱ级限值(35±10)μg·m^-3时,ρ(O₃＿perc90)平均值的峰值增速最快;当ρ(PM_2.5＿mean)>85μg·m^-3时,ρ(O₃＿perc90)平均值出现显著下降趋势.(2)我国城市PM_2.5和O₃     

清洁取暖对保定市采暖期PM2.5中碳质气溶胶的影响

为了研究清洁取暖措施对保定市PM_2.5中碳质气溶胶浓度和来源的影响,于2014年和2019年冬季采暖期在保定市采集PM_2.5样品,用DRI Model 2001A热光碳分析仪测定样品中OC和EC的浓度.结果表明,2014年采暖期PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均值分别为60.92μg·m^-3和18.15μg·m^-3,2019年采暖期PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均值分别为36.63μg·m^-3和6.07μg·m^-3,与2014年相比2019年OC、 EC浓度分别下降了39.87%和66.56%,EC下降幅度大于OC,且2019年气象条件与2014年相比更不利于污染物扩散.通过对OC和EC相关性分析和SOC估算,发现2014年和2019年保定市OC和EC相关性R²分别为0.874和0.811,表明保定市OC和EC具有较为一致的来源.2014年和2019年ρ(SOC)的平均值分别为16...     

运城市PM2.5时空分布特征和潜在源区季节分析

基于2019年3月～2020年2月环境空气质量监测数据,分析了运城市PM_2.5污染的时空分布特征,并利用HYSPLIT后向轨迹模型和聚类分析等方法探讨不同季节运城市PM_2.5污染的输送路径和潜在源区.结果表明,运城市ρ(PM_2.5)冬季最高(111.24μg·m^-3),夏季最低(30.02μg·m^-3),PM_2.5/PM₁₀秋冬季均大于0.6,表明运城市秋冬两季颗粒物污染以细颗粒物为主;空间上ρ(PM_2.5)年均值呈现北部和中部高、东部和西部低的分布特征,高值区PM_2.5与SO₂、 NO₂和CO呈显著强相关,表明本地排放对高值区ρ(PM_2.5)影响较大,春季和冬季最高值分别位于河津市(58.50μg·m^-3)和稷山县(142.33μg·m^-3),夏季最高值位于南部的平陆县(36.92...     

冬奥会期间京津冀及周边区域空气质量时空特征、气象影响和减排效果评估

对比分析2015～2022年冬奥会期间(1月31日至2月20日)京津冀及周边区域44城市空气质量时空演变特征,量化同期气象、协同减排和跨区域传输对PM_2.5浓度及组分变化贡献,为不利气象条件下区域空气质量联防联控提供科学参考.结果表明,2022年44城市PM_2.5浓度为近8年农历同期最低(46μg·m^-3),优良天占比最高(83.3%),不存在重污染天.PM_2.5污染南重北轻,高值区主要集中在太行山沿线及燕山传输通道城市.2016年在春节中期未管控烟花爆竹燃放等源排放强度下,优良天占比93.5%,大气强扩散能力对空气质量改善至关重要.2022年静稳天气指数(SWI)同比增加2.1,大气扩散能力转差,44城市ρ(PM_2.5)均值和峰值同比下降14μg·m^-3和76μg·m^-3,北京减排对PM_2.5浓度降幅较未采取前增大96%,晋鲁豫地区在气象造成PM_2.5浓度上升的不利背景下,峰值下降87μg...     

基于GAM模型分析中国典型区域网格化PM2.5长期变化影响因素

为探究中国典型区域地表PM_2.5浓度长期时空变化及其影响因素,运用广义可加模型(GAM)对1998～2016年均0. 01°×0. 01°地表PM_2.5浓度网格化数据进行分析.典型区域多年平均PM_2.5浓度从高到低:华东华中地区(40. 5μg·m^-3)>华北地区(37. 4μg·m^-3)>华南地区(27. 8μg·m^-3)>东北地区(23. 7μg·m^-3)>四川盆地(22. 4μg·m^-3).东北地区PM_2.5年际变化呈现明显上升趋势;其他地区1998～2007年呈上升趋势,2008～2016年出现下降趋势.在典型区域PM_2.5浓度空间分布上,PM_2.5浓度分布呈现显著的空间差异,多年来各区域PM_2.5浓度高值分布相对稳定. PM_2.5浓度变化的单因素GAM模型中,所有影响因素...     

天津市PM2.5-O3复合污染特征及气象影响分析

为了解天津市PM_2.5-O₃复合污染特征及气象成因,基于2013～2019年高时间分辨率的PM_2.5、 O₃和气象观测数据,对天津市PM_2.5-O₃复合污染特征、污染物浓度分布以及关键气象因子进行分析.结果表明,2013～2019年,天津市复合污染日94 d,总体呈现下降趋势,前期（2013～2015年）下降明显,由2013年的23 d降至2015年的11 d,下降52.2%;后期（2016～2019年）波动式上升,由2016年的12 d升至2019年的14 d,上升16.7%.复合污染日主要出现在每年的3～9月,年际变化较大,2013～2016年在6～8月出现较多,2017～2019年在4月和9月出现较多.小时ρ(PM_2.5)在75～85μg·m^-3时,小时ρ（O₃）存在峰值区(301～326μg·m^-3).在所有O₃污染中,PM_2.5...     

基于随机森林模型的武汉市城区大气PM2.5来源解析

基于2019年12月～2020年11月期间武汉市城区大气PM_2.5及其主要化学组分（碳质组分、水溶性离子和元素组分）的在线监测数据,分析武汉城区大气PM_2.5的污染特征,并利用主成分分析方法和随机森林模型,对PM_2.5进行来源解析．结果表明,武汉市大气ρ(PM_2.5)冬季最高,为（61.33±35.32）μg·m^-3,而夏季最低,为（17.87±10.06）μg·m^-3．其中碳质组分以有机碳为主,年均值为（7.27±3.51）μg·m^-3,离子组分中ρ（NO₃^-）、ρ(SO₄^2-)和ρ（NH₄⁺）最高,年均值分别为（11.55±3.86）、（7.55±1.53）和（7.34±1.99）μg·m^-3,元素组分中ρ（K）、ρ（Fe）和ρ（Ca）最高,年均值分别为（752.80±183.9...     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O^-₂是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.     

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

高通量中子发生器排放气体中氚去除研究 Ⅱ.回收率与干燥剂性能间的关系

净化含氚气体大多是采用氧化-吸收法。在一定的温度下,催化剂使氚气快速氧化成氚水,然后用干燥剂吸收。净化效率不仅取决于催化-氧化效率,而且取决于干燥剂吸收氚水的能力。 我们分别对A₁₂,A₁₀,A₇,A₁₃,A₁₄,A₉,A₁₆,A₁₇等干燥剂的性能进行了研究,比较了部分试剂的干燥能力、吸收容量、机械强度及不同温度下的解吸能力,为除氚