燃煤电厂颗粒物中硫酸根与硝酸根离子的转化规律

燃煤电厂排放的颗粒物可以分为可凝结颗粒物（condensable particle matter,CPM）和可过滤颗粒物（filterable particle matter,FPM）.通过分析7个超低排燃煤电厂的湿法脱硫（wet flue gas desulfurization,WFGD）进出口和湿电除尘（wet electrostatic precipitator,WESP）出口烟气中CPM和FPM的SO₄^2-和NO₃^-浓度,揭示了这2种典型水溶性离子在烟道内的变化规律与转化特征.结果表明在WFGD前后,CPM中的SO₄^2-和NO₃^-浓度呈降低趋势,其降低率范围分别为43.12%~86.84%和17.99%~91.58%,而FPM中SO₄^2-和NO₃^-浓度呈增大趋势.在WESP前后,CPM中SO₄^2-和NO₃^-浓度呈增大趋势,增长率范围分别为21.05%~424.65%和13.51%~298.37%,而FPM中SO₄^2-和NO₃^-浓度呈减小趋势.在WFGD中,随着烟气温度降低和湿度增加,部分CPM会通过冷凝和团聚作用进一步转化为FPM;在WESP中,由于烟气一直处于低温、高湿的条件,烟气中存在的SO₂与NO₂会结合水蒸气发生氧化还原反应,进而经过协同作用促进CPM中SO₄^2-和NO₃^-的生成.     

超低排放典型燃烧源颗粒物及水溶性离子排放水平与特征

研究以自行开发建立的超低排放高湿废气中总颗粒物（total particulate matter,TPM）的直接冷凝采样系统及监测方法,应用于3台北京市超低排放典型燃烧源烟气中颗粒物的排放监测.分析和评估超低排放典型燃烧源排气中颗粒物及其水溶性离子的排放水平与组成特征,探究可过滤颗粒物（filterable particulate matter,FPM）和可凝聚颗粒物（condensable particulate matter,CPM）及其水溶性离子的相互作用与影响因素.结果表明：北京市超低排放燃煤锅炉FPM基准氧含量排放浓度介于1.04~1.11mg·m^-3之间,TPM基准氧含量排放浓度介于3.82~8.69mg·m^-3之间,均满足国家超低排放颗粒物限值要求（10mg·m^-3）,燃煤电厂TPM排放浓度超过了北京市颗粒物排放标准限值要求（5 mg·m^-3）.燃煤供暖锅炉CPM及其总水溶性离子排放水平分别为3.05mg·m^-3和1.30mg·m^-3,显著低于燃煤电厂,与燃煤电厂的负荷和烟温较高有关;燃煤电厂锅炉CPM及其总水溶性离子排放浓度分别是燃煤供暖锅炉的2.2~2.4倍和1.7~2.2倍.燃气电厂TPM及其总水溶性离子排放水平分别为1.99mg·m^-3和1.44mg·m^-3,均明显低于燃煤锅炉.CPM是燃烧源排气中颗粒物的主要形式,在超低排放锅炉烟气中CPM对TPM的质量贡献显著增加,并随烟温的升高而增加,燃煤锅炉为72.6%~88.1%,燃气电厂为93.1%,且水溶性离子总量的66.1%~94.2%存在于CPM中.排气烟温显著影响颗粒物及其水溶性离子的赋存形态、脱除效率与排放水平.SO₄^2-是燃煤锅炉颗粒物的主要特征离子,排放浓度介于0.98~1.18mg·m^-3,占水溶性离子排放总量的27.7%~49.6%,来源于烟气脱硫;F^-是燃煤电厂颗粒物中又一主要特征离子,排放浓度介于1.91~2.32mg·m^-3,占水溶性离子排放总量的54.4%~56.1%,可能与燃料煤含氟量高有关;NH₄⁺是燃气电厂颗粒物的主要特征离子,排放浓度为0.92mg·m^-3,占水溶性离子排放总量的64.2%,来源于选择性催化还原法（selective catalytic reduction,SCR）脱硝过程中的NH₃逃逸,其排放浓度显著高于燃煤锅炉,可能与燃气电厂缺少其它净化设施的协同去除效应有关.     

昆山市不同污染条件下PM2.5水溶性离子时间变化特征及其源解析

为了探明昆山市不同污染条件下PM_2.5中水溶性无机离子的污染特征以及本地源排放占主导时对污染过程的贡献,本研究使用昆山市2017年3月—2018年2月期间PM_2.5、水溶性无机离子及其气态前体物数据,分别探讨了水溶性无机离子及其气态前体物在污染天气和清洁天气情况下的变化特征,揭示了它们在污染天气和清洁天气下的变化机制.同时结合周围城市PM_2.5浓度筛选出昆山市秋、冬季局地污染事件,利用主成分分析（principle component analysis,PCA）方法对筛选出的局地污染事件中的水溶性无机离子数据进行了来源解析,定量评估了本地源排放占主导时不同水溶性无机离子对灰霾污染事件过程中PM_2.5浓度的贡献.结果表明：①SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺（合称SNA）是PM_2.5的重要组分,且其相对贡献随着大气污染加重而变化.3种离子在清洁和污染条件下对PM_2.5的相对贡献分别是49.4%~62.3%和52.7%~65.9%.在3种主要的水溶性无机离子中,NO₃^-浓度最高,其次是SO₄^2-和NH₄⁺.随着污染加重,SO₄^2-的贡献率下降,而NO₃^-的贡献率上升.②污染天气下3种离子日变化规律不同,且存在明显季节差异.其中秋冬季SO₄^2-和NH₄⁺与各自气态前体物变化趋势一致且为单峰型;NO₃^-为单峰型而其前体物则为双峰型.另外,NO₃^-与NH₄⁺日变化趋势较为一致,表明昆山地区SNA多以NH₄NO₃形式存在.③2017—2018年秋冬季由本地源排放占主导的污染天气下,PM_2.5的主要来源是二次气粒转化、建筑扬尘、生物质燃烧和燃煤;除了Mg²⁺和Ca²⁺,其他水溶性离子浓度均低于非本地源排放占主导的污染天气下的浓度.     

南京江北新区大气颗粒物化学组分的粒径分布特征

为探究南京江北新区大气颗粒物化学组分的污染特征,于2013~2014年进行了分级颗粒物样品的采集,开展了颗粒物化学组分的粒径分布和季节变化研究.结果表明,细粒径段的9种水溶性离子总浓度在秋冬季高于春夏季,而粗粒径段冬季最高.冬季颗粒物中［NO₃^-］/［SO₄^2-］在粗粒径段最低;春、夏和秋季其粒径分布趋势一致.水溶性离子均呈双峰型分布,4个季节的NO₃^-均在0.65~1.1 μm出现峰值;夏秋季细粒径段的SO₄^2-于0.43~0.65 μm出现峰值,冬季峰值位置向更粗粒子的方向移动;而Na⁺和Cl^-主要存在于粗粒子中.由阴阳离子电荷当量表明,大气粗、细粒子分别呈碱性和弱碱性.有机碳（OC）和元素碳（EC）主要存在于细粒径段,均呈双峰型分布;秋冬季细粒径段中的二次有机碳（SOC）远高于春夏季.由比值判断法进一步表明,南京江北新区颗粒物中的碳质组分主要来源于燃煤和生物质燃烧排放、机动车尾气排放等.     

典型的固定源排放可凝结颗粒物中无机组分研究

近年来我国各类典型固定源排放可过滤颗粒物（Filterable Particulate Matter,FPM）的水平已经明显降低,然而固定源可凝结颗粒物（Condensable Particulate Matter,CPM）的排放水平却逐渐引起人们的关注和重视.因此研究不同类型固定源CPM的排放特征对进一步了解和控制固定源颗粒物的排放具有重要意义.本研究根据美国EPA Method 202搭建了一套CPM的采样装置,对5个不同固定源排放的CPM进行了采样.实验结果表明在两个燃煤电厂、一个烧结厂和两个垃圾焚烧厂中,CPM的排放浓度分别为 7.65、26.00、28.89、6.82和5.53 mg·m^-3,无机组分在CPM中的占比分别为69%、62%、43%、62%和71%.其中SO₄^2-是燃煤电厂和烧结厂排放CPM中最主要的水溶性离子,占总离子的67%以上.Cl^-是垃圾焚烧厂排放CPM中最主要的水溶性离子,占总离子的37%以上.K、Ca、Na、Fe、Mg和Al等元素在各类固定源CPM排放的总元素中占比较高,大约在80%以上.此外,在燃煤电厂和烧结厂排放CPM中的未知组分比例大约在20%以上,说明现阶段我们对CPM组成成分的研究还有限,未来应当继续探索研究.     

典型沿海城市采暖期细颗粒物组分特征及来源解析

为明确威海市采暖期细颗粒物的组分及来源,于2018年1~3月在威海市3个空气质量例行监测点采集了环境空气PM_2.5样品,分析OC、EC、水溶性离子及元素组分特征,利用PMF模型解析PM_2.5的来源.结果表明,采样期间威海市PM_2.5日均质量浓度为（33.80±22.45）μg·m^-3,NO₃^-、NH₄⁺、SO₄^2-、OC和EC是其主要组分.作为沿海城市其Cl^-占比相对较高,同时PM_2.5组分特征体现出颗粒物成分受本地工业特征污染物排放的影响.NO₃^-/SO₄^2-和OC/EC比值均表明威海市采暖期移动源对PM_2.5贡献大;水溶性离子中酸碱离子比例分析表明,威海市采暖期PM_2.5呈弱碱性,NH₄⁺过量,主要以NH₄NO₃和（NH₄）₂SO₄等形式存在.污染时段威海市二次污染物浓度上升明显,主要组分NH₄⁺、NO₃^-、SO₄^2-、OC和EC质量浓度是清洁时段的4.21、5.27、3.23、2.02和1.81倍.源解析结果表明,二次气溶胶占PM_2.5的32.4%~36.0%,移动源（15.6%~18.9%）、燃煤源（12.1%~17.8%）、生物质燃烧源（9.0%~10.4%）和扬尘（8.6%~11.3%）是威海市环境空气PM_2.5的主要来源,而工艺过程源（2.1%~8.3%）、非道路移动源（2.4%~3.7%）和海盐（3.5%~5.6%）贡献比例较小.     

遵义市PM2.5中水溶性离子的污染特征及来源解析

为探究遵义市PM_2.5中水溶性离子的污染特征及来源,于2018年6月~2019年5月采集了遵义市两个采样点共120个PM_2.5样品,并利用离子色谱法对样品中8种水溶性离子进行了分析。结果表明：采样期间,遵义市PM_2.5平均值为47.6±19.3 μg/m³,呈现冬春高、夏秋低的季节变化特征;8种水溶性离子平均质量浓度顺序为SO₄^2- > NO₃^- > NH₄⁺ > Ca²⁺ > K⁺ > Cl^- > Na⁺ > Mg²⁺,平均值为13.74 μg/m³,水溶性离子质量浓度的季节变化与PM_2.5变化趋势相似;SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺（SNA）是PM_2.5中主要水溶性离子,占比为83.8%,说明遵义市大气PM_2.5二次污染较严重;相关性分析表明,PM_2.5中NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄HSO₄的形式存在,部分以NH₄NO₃的形式存在;[NO₃^-]/[SO₄^2-]小于1,表明固定源为主要污染源;主成分分析结果表明,PM_2.5中水溶性离子主要来源于燃煤、交通混合源、土壤、建筑扬尘及农业源。     

2022年北京市城区PM2.5水溶性离子含量及其变化特征

为探究北京市大气细颗粒物（PM_2.5）水溶性离子含量及其变化特征,有针对性地提出污染防治方案,对2022年全年PM_2.5水溶性离子、气态前体物（SO₂、NO₂）和气象因素（温度、RH）进行分析测定.结果表明,北京市城区PM_2.5中占比最高的水溶性离子为NO₃^-、NH₄⁺和SO₄^2-,占PM_2.5的52.7%,ρ（PM_2.5）（33.2 μg·m^-3）和ρ（SNA）（18.9 μg·m^-3）低于历史研究结果,但SNA占比（52.7%）、SOR（0.45）和NOR（0.15）高于历史研究结果,体现出北京市细颗粒物污染得到明显改善,但仍具有较强的二次污染特征.NO₃^-/SO₄^2-为2.2,高于历史及附近省市研究结果,反映出移动源的影响不断扩大.从季节变化上看,PM_2.5呈现秋高夏低的变化特征,秋、春、冬这3个季节NO₃^-的占比最高,夏季SO₄^2-占比最高,而NH₄⁺在各季节占比变化不大.NOR与SOR的季节变化规律几乎相反,反映出二者的转化形成因素存在差异.北京城区SNA的主要存在形式为NH₄NO₃和（NH₄）₂SO₄,其中冬季阴阳离子中和度最高,夏季阳离子NH₄⁺稍显不足,而春秋两季NH₄⁺处于过量状态,北京城区为富氨环境.从污染级别看,水溶性离子质量浓度均随污染加重有不同程度的增长,增长最快的是SNA,其在PM_2.5中占比出现先上升后稳定的变化特征.从空间分布特征来看,中心城区和东南西北部郊区的SNA质量浓度大小均为：NO₃^->SO₄^2->NH₄⁺,体现了以NO₃^-为主导的污染特征;SNA对PM_2.5的贡献率最高的区域发生在东部、中心城区和传输点,表明在中心城区和东部地区二次反应相对活跃,同时区域传输也是二次离子的重要来源.     

宿迁市PM2.5中水溶性无机离子的季节特征和来源分析

为了研究宿迁市PM_2.5中水溶性无机离子的季节特征和来源,于2017年5月至2018年1月在宿迁市水汽通道上的3个监测点位采集了171份PM_2.5样品,分析了PM_2.5质量浓度以及9种水溶性无机离子含量.结果表明,宿迁市PM_2.5中水溶性无机离子的年均浓度为（44.08±34.61）μg ·m^-3,占PM_2.5质量的41.8%,9种水溶性离子浓度大小排序为ρ（NO₃^-） > ρ（SO₄^2-） > ρ（NH₄⁺） > ρ（Cl^-） > ρ（Na⁺） > ρ（Ca²⁺） > ρ（K⁺） > ρ（F^-） > ρ（Mg²⁺）,其中NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺是主要的离子组分,占总水溶性无机离子浓度的75.6%.ρ（NO₃^-）/ρ（SO₄^2-）年均值为1.53±0.88,表明移动污染源对PM_2.5的贡献高于固定污染源.水溶性无机离子相关性分析表明,NH₄⁺与NO₃^-、SO₄^2-可能以（NH₄）₂ SO₄、NH₄HSO₄和NH₄NO₃的形式存在.结合主成分分析,水溶性无机离子主要来源于二次转化、工业源、生物质燃烧和扬尘.PM_2.5浓度与相对湿度在冬季呈显著正相关,水汽传输在冬季更容易对PM_2.5浓度增长有促进作用.     

沈阳市冬季大气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源解析

为研究沈阳市冬季PM_2.5和水溶性离子的污染特征,使用URG-9000D在线监测系统于2018年冬季对大气颗粒物和气体组分进行连续采样.结果表明,采样期间沈阳市PM_2.5的平均质量浓度为80.67 μg·m^-3,总水溶性离子质量浓度变化范围为2.68~132.79 μg·m^-3.与清洁天相比,污染天NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺（SNA）占比明显增加,占到PM_2.5的43.7%.静稳天气时SO₂短时间内的迅速累积使得沈阳市冬季大气PM_2.5有暴发性增长现象.Pearson相关性分析可知,SNA、Cl^-与PM_2.5之间的相关系数均达0.78以上,表明沈阳市冬季PM_2.5的主要贡献组分为SNA和Cl^-.PMF源解析表明沈阳市冬季污染物来源主要包括二次反应源、燃煤和生物质燃烧源以及扬尘源.     

超低排放燃煤电厂中湿式电除尘器对可凝结颗粒物排放特性的影响

为了解不同负荷下超低排放燃煤电厂中湿式电除尘器（WESP）对可凝结颗粒物（CPM）排放特性的影响,基于US EPA Method 202搭建了CPM采样装置,分析了某安装有WESP的超低排放燃煤电厂烟气中CPM的排放水平,评估了机组负荷对CPM排放浓度的影响以及WESP对CPM中各组分的脱除效率．结果表明,在75%负荷和100%负荷条件下,超低排放电厂CPM的排放量分别为27.27 mg·m^-3和28.71 mg·m^-3,WESP对CPM的脱除效率分别为35.59%和27.59%.SO₄^2-是CPM中水溶性离子的主要成分,在不同负荷条件下SO₄^2-在CPM中无机组分的质量分数达到了65%以上;WESP对于CPM中Cl^-、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺和Na⁺等无机离子的脱除效率可以达到30%～50%,但会使CPM中SO₄^2...     

超低排放路线下燃煤烟气可凝结颗粒物在WFGD、WESP中的转化特性

固定污染源可凝结颗粒物在监测时常被忽视,为了减少可凝结颗粒物排放,本文研究了其在烟气净化设施中的转化规律.结果表明,湿法脱硫装置、湿式电除尘装置对可凝结颗粒物的去除有协同作用,烟气中可凝结颗粒物质量浓度均高于可过滤颗粒物,但总颗粒物(可凝结颗粒物和可过滤颗粒物之和)排放量达到超低排放要求.在湿法脱硫进出口处可凝结颗粒物中有机物的质量浓度均超过了无机物的质量浓度,但在湿式电除尘出口处趋近相等.根据可凝结颗粒物无机部分水溶性离子成分及浓度的测试结果,推测可凝结颗粒物捕集过程中会有PM0.3进入,可凝结颗粒物形成过程中会产生酸雾,并且在湿法脱硫、湿式电除尘作用下,酸性加强.本研究发现SO2-4是可凝结颗粒物无机部分主要的特征水溶性离子.     

燃煤电厂产生和排放的PM2.5中水溶性离子特征

为了认识我国燃煤电厂一次PM2.5排放特征,并定量评估大规模开展烟气脱硫与脱硝对其影响,本研究选取了国内一个煤粉炉电厂和一个循环流化床电厂,对其产生和排放的PM2.5进行现场测试,并进行水溶性离子组分的分析.结果表明,在所测的这两个电厂中,循环流化床电厂产生的PM2.5的质量浓度高于煤粉炉电厂产生的PM2.5的质量浓度,但是这两个电厂排放的PM2.5的质量浓度相当.产生此结果的主要原因是该循环流化床电厂配备的电袋复合除尘器比煤粉炉电厂的普通电除尘器对PM2.5去除效率更高.煤粉炉电厂产生PM2.5中水溶性离子浓度低于循环流化床电厂,但是煤粉炉电厂排放PM2.5中水溶性离子浓度却远远高于循环流化床电厂,表明煤粉炉电厂排放的PM2.5受脱硫和脱硝设施的影响较大.煤粉炉烟气脱硝过程中可能形成硫酸雾,烟气中的部分硫酸雾和过剩的NH3反应生成NH4HSO4进入颗粒相,同时降低了PM2.5的p H值;而脱硫过程中脱硫液的夹带也会导致NH+4和SO2-4进入PM2.5.所以,虽然两个电厂产生的PM2.5中水溶性离子均以Ca2+和SO2-4为主,但煤粉炉排放PM2.5中的水溶性离子则以NH+4和SO2-4为主.     

广州干湿季典型灰霾过程水溶性离子成分对比分析

利用广州气象台2011年地面逐时能见度和相对湿度数据,以及广州番禺南村大气成分站2011年逐时Marga数据、PM数据,对比分析了一次湿季(4—9月)灰霾过程和干季(10月—次年3月)灰霾过程的污染特征.研究表明,相对干季灰霾过程,湿季灰霾过程颗粒物浓度较低,且细粒子所占比例较高;由于湿季较干季光化学反应较为活跃及可能受气象因素的不同影响,导致干湿季灰霾过程颗粒物浓度的总体变化趋势相反;湿季灰霾过程二次无机离子(SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-)占PM_(2.5)质量百分比的76%,是PM_(2.5)的主要成分;干季灰霾过程二次无机离子(SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-)仅占PM_(2.5)质量百分比的34%;湿季硫氧化率(Sulfur Oxidation Ratio,SOR)、氮氧化率(Nitrogen Oxidation Ratio,NOR)值大于干季,说明二次离子对湿季灰霾的贡献比干季要大;湿季灰霾过程中气溶胶酸性比干季弱.根据相关性分析结果可知,湿季灰霾过程中,NH_4~+主要与SO_4~(2-)结合,Na+主要与Cl-及NO_3~-结合,K+主要与Cl-和NO_3~-结合,极少部分与SO_4~(2-)结合;而在干季灰霾过程中,NH_4~+除了与SO_4~(2-)结合之外,还以NH_4NO_3和NH_4Cl的形式存在,K~+主要与Cl~-和SO_4~(2-)结合,Na+主要与Cl~-及SO_4~(2-)结合.     

燃煤电厂排放细颗粒物的水溶性无机离子特征综述

当前我国面临严重的大气细颗粒物(PM2.5)污染,燃煤电厂是大气中PM2.5的重要来源之一.为了实现国家"十一五"和"十二五"规划对二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)的总量减排目标,燃煤电厂大规模安装烟气脱硫和脱硝设施,这虽然减少了气态污染物转化生成的二次PM2.5,但另一方面也会对烟气中PM2.5的物理化学特征产生影响,有可能增加一次PM2.5的排放.本文综述了燃煤电厂排放PM2.5及其水溶性离子的粒径分布特征,重点介绍了脱硫和脱硝这两种烟气处理设施对燃煤电厂排放PM2.5的影响原理及相关研究结果,特别是对细颗粒物中水溶性离子(如SO2-4、Ca2+和NH+4)的影响.在目前我国PM2.5污染十分严重和燃煤电厂大量安装脱硫和脱硝装置的背景下,定量研究脱硫和脱硝对PM2.5排放特征的影响具有十分重要的意义.     

不同湿法脱硫工艺对燃煤电厂PM2.5排放的影响

湿法脱硫系统被广泛应用于火电厂脱除烟气中的SO_2,一方面对烟气中的PM_(2.5)有一定的去除作用,但同时也会产生新的颗粒物,其净效应近年来受到广泛关注.选择3台装有不同湿法脱硫工艺的燃煤机组(石灰石-石膏单塔脱硫、石灰石-石膏双塔串联脱硫以及海水脱硫),采集了脱硫系统入口和出口的PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)的质量浓度和元素组成.根据PM_(2.5)化学组分物质守恒建议了一种估算脱硫塔对PM_(2.5)去除率和增加率的方法,可选择Ti、Pb、Cr和V等元素作为参照.结果表明,所测试的3种湿法脱硫系统对PM_(2.5)的去除率较为一致(67. 5%～84. 4%),平均为77. 1%,但增加率差别较大.其中,石灰石-石膏双塔串联系统的PM_(2.5)增加率较低,仅为8. 6%,主要是由于二级吸收塔入口烟气温度降低,脱硫浆液液滴蒸发减弱导致携带减少;海水脱硫系统PM_(2.5)增加率为23. 9%,这可能与脱硫海水不循环从而所含固体浓度较低有关;而石灰石-石膏单塔脱硫系统可能由于除雾器运行效率较差导致PM_(2.5)增加率高达162. 3%.     

Technology development and cost analysis of multiple pollutant abatement for ultra-low emission coal-fired power plants in China

The implementation of ultra-low emission (ULE) limits (SO₂: 35 mg/m³, NOx: 50 mg/m³, PM: 10 mg/m³) promoted the development of flue gas treatment technologies in China. Pollutant control technology development for Chinese coal-fired power plants was summarized and an analysis of the applicability and cost of pollutant control technologies was conducted. Detailed data were collected from 30 ultra-low emission coal-fired units across China. Based on a cost analysis model, the average unit power generation incremental costs were 0.0144 and 0.0095 CNY/(kW·hr) for SO₂ and NOx control technologies, respectively. The unit power generation incremental cost of twin spray tower technology was 7.2% higher than that of dual-loop spray tower technology. The effect of key parameters on operating cost was analyzed. The unit power generation incremental cost increased because of increments in the electricity price for SO₂ control technology and the price of the reductant in NOx control technology. With high sulfur content or NOx concentration, the unit power generation incremental cost caused by pollutant control increased, whereas the unit pollutant abatement cost decreased. However, the annual operating hours or load increased, thereby leading to a decline in unit power generation incremental cost and unit pollutant abatement cost.     

基于碳捕集的富氧燃煤烟气联合脱硫脱硝试验研究

富氧燃煤烟气压缩液化CO2的高压低温工况为NO氧化为易溶于水的NO2提供了十分有利的条件.基于小型高压吸收试验装置,采用配制的富氧燃煤模拟烟气,在高压常温下进行了NO、SO2、O2与H2O的吸收反应试验.根据反应前后的气液产物分析,测定了不同组分比例与不同压力下混合气体中NO与SO2的转化率.NO氧化与吸收试验表明,NO转化为HNO3的比率随压力升高而增加,在0.5 ～2 MPa之间增加很快,在2 ～3 MPa之间增速趋丁平缓,压力达3 MPa以上时,90％以上的NO均转化为稀硝酸,且初始NO浓度越高,NO的转化率越大.混合气体中同时存在5O2与NO的联合吸收试验发现,只有少量的NO转化成了NO3-,SO2向H2SO4的转化率随压力升高而增加,初始SO2浓度越大,转化率越高.分析表明,SO2与NO同时存在时SO2先行转化为SO3,NO充当了催化剂,但SO2转化为SO3的一次转化率小于35％,反应酸液产物的多次循环能使SO2的转化率达到90％以上.建议的工艺流程中需采用两座吸收反应塔顺序脱除SO2与NO并回收稀酸溶液,有望在富氧燃煤发电捕集CO2系统中降低脱硫脱硝成本,部分地弥补富氧燃烧机组发电成本的增加.