甲壳素复合石墨相氮化碳的制备及光催化杀菌性能

本文采用水热法制备了甲壳素(Chitin)和石墨相氮化碳(g-C_3N_4)复合材料Chitin-CN,并采用XRD、SEM、XPS、光电流及阻抗分析等手段对其进行物化特性分析.与g-C_3N_4相比,Chitin-CN复合材料的光生电子-空穴对的分离效率较高,甲壳素(Chitin)含量为0.2 g的Chitin-CN材料在模拟太阳光照射下对大肠杆菌K-12表现出最佳的光催化杀菌效率,在2 h内可完全杀死6.5 lg cfu·mL~(-1)的大肠杆菌K-12.Chitin-CN的破碎结构暴露了更多的活性位点,甲壳素的加入提高了光生载流子的分离率,从而促进了复合材料光催化杀菌的性能.捕获实验表明超氧自由基(·O~-_2)和空穴(h~+)是Chitin-CN作用于大肠杆菌K-12的主要活性物种.     

不同光波长对类石墨相氮化碳催化降解莫西沙星的机理探究

使用一种简单煅烧三聚氰胺的方法制备了类石墨相氮化碳(g-C_3N_4),研究了不同光波长对g-C_3N_4催化降解盐酸莫西沙星的影响.通过高分辨透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱仪(XPS)对材料的形貌、晶型、元素组成进行表征,证实了g-C_3N_4的成功合成.此外,通过XPS-价带谱和紫外可见漫反射(UV-DRS)图谱得到所合成g-C_3N_4的带隙(E_g=2.81 eV)和价带(E_(VB)=2.49 eV).通过不同光波长(包括365、385、420、450、485、520、595、630 nm及可见光)下g-C_3N_4对莫西沙星的降解速率来评估光催化性能.结果表明,g-C_3N_4的光催化活性依赖于辐照波长,也即速率常数(k_1)随光波长的增大而降低.活性氧(ROS)淬灭实验表明,超氧自由基(·O~-_2)在莫西沙星的光催化降解中起主导作用.     

碘铈共掺杂纳米TiO_2的制备及可见光光催化性能

采用溶胶凝胶法制备了不同原料比例碘铈共掺杂纳米TiO2催化剂,运用X射线光电子能谱（XPS）,X射线衍射（XRD）,透射电镜（TEM）等检测手段对催化剂进行了初步表征.结果表明,经过450℃煅烧处理得到的TiO2、铈掺杂TiO2以及碘铈共掺杂TiO2催化剂均为锐钛矿相,掺杂的Ce和I原子可能以I—Ce—O及O—Ti—I等键合方式进入TiO2晶格内部,此外,I-Ce离子共掺杂能有效降低TiO2表面的电子-空穴对的复合.以染料罗丹明B（Rhodamine B,RhB）和无色小分子水杨酸（Salicylic acid,SA）为降解的目标化合物,发现碘铈共掺杂的最佳物质的量之比为nCe∶nI∶nTi=0.04∶0.05∶1,即I0.05Ce0.04TiO2催化剂在可见光照射下（λ〉420 nm）降解目标化合物其光化学活性明显优于单掺铈的TiO2催化剂和未掺杂的TiO2.该催化反应涉及到空穴氧化,并伴有羟基自由基（.OH）、超氧自由基（O2.-）及H2O2等氧化物种的产生.     

多孔氮化碳纳米材料光催化降解莠去津的性能及机理研究

本文利用磷酸水热法制备了多孔氮化碳(PCN-H)纳米材料,通过紫外-可见吸光光谱、扫描电子显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱和比表面积分析等多种手段表征催化剂的形貌、光学属性及结构特点等.在可见光照射下光催化降解除草剂莠去津,评价材料对莠去津的催化降解活性.分别测试最优化氮化碳材料在不同pH条件下对莠去津降解效率的变...     

炭化秸秆吸磷剂的制备及吸附性能研究

以水稻秸秆为原料,经炭化、KMnO4预氧化和FeSO4溶液改性后,制备得到低成本的改性炭化水稻秸秆（modified carbonized rice straw,MCRS）.采用Zeta电位分析仪、扫描电镜、能谱仪、比表面积分析仪、红外光谱分析仪和X射线衍射分析仪多种手段,分析了炭化水稻秸秆和MCRS的理化性能.通过静态吸附试验研究了吸附剂投加量、pH值和温度对MCRS除磷效果的影响.结果表明：MCRS对磷的吸附是一个吸热过程,其吸附等温线可用Langmuir方程进行拟合.当投加量为4g·L^-1、pH值为7时,MCRS对水溶液中磷的去除率最高可达96％;依据Langmuir方程计算得到,30℃条件下,MCRS对磷的最大吸附量为5.49 mg·g^-1.     

掺杂方法对Cu-OMS-2催化氧化甲苯性能的影响

分别采用前掺杂法(PI)、离子交换法(IE)和浸渍法(IM)合成了过渡金属Cu掺杂的催化剂Cu-OMS-2,通过XRD、BET、XPS、H_2-TPR等手段对催化剂的结构进行表征,并测试催化剂对甲苯的催化燃烧性能.XRD结果显示,全部掺Cu样品与单纯OMS-2晶相峰相同;XPS结果表明,Cu掺杂有效调控了Mn~(3+)/Mn~(4+)的比例,催化剂表面形成不同数量氧空位,其中前掺杂法和离子交换法制备的催化剂表面生成了更多的氧空位;H_2-TPR结果显示Cu掺杂降低了催化剂还原温度,且前掺杂法和离子交换法制备的催化剂的还原温度低于浸渍法合成的样品.因此,前掺杂法和离子交换法合成的催化剂在甲苯催化氧化中显示出较高的催化活性.     

绢云母负载N掺杂纳米二氧化钛的制备及性能研究

以绢云母为载体,采用水解-沉淀法制备出了绢云母负载纳米TiO2粉体(TiO2/M),以尿素为氮源,采用后掺杂法制得具有可见光响应的N掺杂TiO2/M.采用XRD,XPS,SEM,DUV等手段对样品进行了性能表征;并以日光色镝灯为光源,甲基橙为模拟污染物检测其光催化活性.研究了N的掺杂对粉体中TiO2晶相结构,粒度和光催化性能的影响.结果表明,绢云母与TiO2通过桥氧相连形成包覆层,N的掺杂抑制了TiO2晶粒的长大,减缓锐钛矿向金红石相的转变,同时N的掺杂形成Ti—O—N键,形成新的能级结构,使样品对光的吸收边红移至440—550 nm,具有明显的可见光响应,对甲基橙的光催化降解率与没有掺N的样品相比,最高可达1.6倍.     

焙烧温度对N掺杂TiO2催化剂催化性能的影响

以Ti（SO4）2为钛源、碳酸氢铵为氮源,采用均匀沉淀法制得水合沉淀物,在N2保护下对水合沉淀物进行程序升温处理,制得了不同焙烧温度的N掺杂TiO2可见光响应催化剂.以三硝基间苯二酚为目标降解物,研究了所制备微粒在可见光区及紫外光区的光催化活性.对所制备的催化剂采用X射线衍射、热重-差热分析、傅立叶变换红外光谱和紫外-可见漫反射光谱对催化剂进行表征,研究改性催化剂的晶相结构、热稳定性、表面结构和光谱特征.结果表明：N-掺杂TiO2的可见光催化活性显著提高,焙烧温度为300℃时可见光催化活性最为优异,在不降低紫外段催化能力的同时,催化剂的吸收带边红移至468nm.     

可见光下氮掺杂二氧化钛对有机污染物的降解动力学研究

温和条件下以碳酸铵为氮源,采用溶胶凝胶法制备氮掺杂二氧化钛粉末,以XRD、UV-Vis漫反射吸收光谱以及BET等手段对掺杂二氧化钛进行了表征。通过吸附等温线的计算以及可见光催化活性的测定,考察了氮掺杂二氧化钛对巯基苯并噻唑的降解动力学。结果显示,实验范围内所制备的样品均为锐钛矿相,样品粒径随N／Ti配比的增加而增大;氮的掺杂产生更多的孔结构和多样孔型,增大了光催化剂对有机物的吸附能力,且氮的掺杂增强了二氧化钛在可见光区的光吸收。通过Langmuir-Hinshelwood积分动力学模型对表观速率常数、吸附平衡常数及反应速率常数的分析,表明氦的掺杂有效地改善了二氧化钛的可见光活性,其中吸附能力的增大对表观速率常数的提高有更显著的贡献。     

Ti~(3+)自掺杂TiO_2纳米管/g-C_3N_4复合材料的制备及可见光催化性能

以低温退火制得的TiO_2纳米管和三聚氰胺为原料,经过一步煅烧制备Ti~(3+)自掺杂TiO_2纳米管/g-C_3N_4复合材料.采用热重分析(TGA)、X-射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对Ti~(3+)自掺杂TiO_2纳米管/g-C_3N_4复合材料的热稳定性、组成、结晶性、形貌、化学价态和光学性能等进行了表征.结果表明,将H_2Ti_3O_7预处理后再与三聚氰胺混合热处理,产物是Ti~(3+)自掺杂TiO_2纳米管/g-C_3N_4复合材料,而未经预处理的H_2Ti_3O_7与三聚氰胺混合后热处理得到的是Ti~(3+)自掺杂TiO_2纳米颗粒/g-C_3N_4复合材料.罗丹明B((RhB)水溶液为模拟废水,以300 W氙灯(λ420 nm)为光源,研究了所得产物的可见光催化降解性能.结果表明,与纯的TiO_2和g-C_3N_4相比,Ti~(3+)自掺杂TiO_2纳米管/g-C_3N_4复合材料具有最佳的光催化降解性能,光催化降解80 min时,对RhB的降解率达98.4%.这得益于Ti~(3+)及TiO_(2-x)纳米管与g-C_3N_4构筑的异质结提高了材料对可见光的响应性能,加快了光生电子的传输和分离,降低了电子和空穴的复合几率.     

可见光下氮掺杂二氧化钛对巯基苯并噻唑的降解

光降解反应中为了有效地利用可见光,以氨水为氮源,采用溶胶凝胶法在温和条件下制备出黄色氮掺杂二氧化钛。分别采用XRD、TEM、XPS和UV-Vis漫反射光谱对样品进行了表征。结果表明,所制备的样品均为锐钛矿相,晶粒随N/Ti配比的增加而增大;氮掺杂进入二氧化钛晶格中使可见光吸收增强。为控制水处理过程中的气味问题,以巯基苯并噻唑为探针,考察了氮掺杂二氧化钛的可见光活性。结果显示氮掺杂二氧化钛在可见光照射下可使巯基苯并噻唑的降解率为商用二氧化钛DegussaP-25的3倍。此外,存在一个最佳N/Ti配比显示出最高的可见光活性。     

负载型TiO2-xNx的制备表征及可见光催化降解亚甲基蓝

以溶胶-凝胶法制备TiO2溶胶,负载于玻璃微珠表面,在NH3气流中直接进行热处理,制备负载型掺氮纳米TiO2薄膜催化剂.选取亚甲基蓝为处理对象,结合对催化剂表面结构、晶型和紫外可见吸收的表征,对制备的催化剂进行评价.结果表明,450℃下焙烧3 h所制备的负载型催化剂为锐态矿相;可见光的范围拓展到700 nm左右;负载均...     

核-壳结构N(x)-TiO_2@C的制备和表面TiO_2晶相调控及可见光催化降解孔雀石绿研究

以C球为核,钛酸四丁酯和四氯化钛为钛源,不同含量尿素为氮源,通过水热法将不同N掺杂量的TiO_2包裹在C球表面.通过控制焙烧条件,调控包在C球表面的TiO_2的晶型.X射线衍射(XRD)表明,随着焙烧温度的提高,可调控TiO_2的晶型由板钛矿/锐钛矿混晶到锐钛矿/金红石混晶最后得到单一金红石相TiO_2;X射线光电子能谱(XPS)表明,N掺杂进入了TiO_2的晶格内.可见光催化降解孔雀石绿研究表明,制备过程加入1 g尿素,煅烧温度为550℃的样品N(1)-TiO_2@C-550℃,其结构为锐钛矿/金红石混晶型,可见光催化效果最好,2 h催化效率达到75%,相比P25提高了11倍.对其可见光催化降解孔雀石绿过程中活性氧物种的捕获可知,·O-2和·OH参与了反应,其中·OH起在光催化过程中占主要作用.     

LaMnO3纳米空心球的制备及其催化性能研究

采用碳微球模板法制备了LaMnO3纳米空心球催化剂,采用热重分析、X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和比表面积分析仪(BET)对催化剂进行了表征,利用程序升温反应评价了催化剂用于消除汽车尾气中CO和碳氢化合物的催化活性.通过系统的研究发现,采用煅烧温度600℃制备的LaMnO3纳米空心球具有最高的催化活性.     

P掺杂TiO_2纳米管的制备及其对光催化甘油水溶液制氢性能的影响

以P掺杂的TiO2纳米颗粒为前驱体,采用水热合成法制备了系列P掺杂的TiO2纳米管.用N2吸附-脱附、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、激光拉曼光谱(Raman)、紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)等方法对光催化材料的表面形貌、颗粒尺寸、孔结构、表面构造、吸光性能进行了分析.研究结果表明,所制备的各样品均为两端开口的纳米管形貌,管长为几十纳米到几百纳米,管外径约10 nm,内径约4 nm,管壁为多层;P掺杂后的系列TiO2纳米管仍保持锐钛矿晶型;掺杂的P可以进入到TiO2的骨架中,并形成P—O—Ti键,在TiO2禁带内引入杂质能级,降低了禁带能量,提高了TiO2的吸光性能及光生电子和空穴的分离性能.光催化甘油水溶液制氢活性评价表明,P掺杂的TiO2纳米管表现出了远高于纯TiO2管以及相同掺杂量的纳米颗粒的光催化制氢性能,2%P掺杂的样品在紫外灯和氙灯辐射下,其最高产氢速率可分别达1850μmol·(h·g)-1和335μmol·(h·g)-1.P掺杂TiO2样品光催化活性的提高与其禁带能量降低以及光生电子和空穴的分离性能增加有关.     

以生物炭为内核的BC@BiOBr催化剂的制备及可见光光催化性能

以热裂解处理香蒲的茎部获得比表面积为341.27 m2·g~(-1)的生物炭作为载体,在水热条件下制备了生物炭负载的溴氧化铋(BC@Bi OBr)光催化剂,并采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、Zeta电位分析仪、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)和荧光光谱(PL)等技术对该负载型催化剂的物理结构和性质进行了表征,结果发现BC@Bi OBr和Bi OBr两种催化剂表面均为Bi OBr片,其中BC@Bi OBr催化剂是由约1μm片状Bi OBr组装而成,XRD测得上述两种催化剂均为Bi OBr晶相,而对无定形的BC并未检测到.通过测定反应物前驱体和生物炭的表面电荷,推测带正电荷的氢氧化铋絮凝沉淀因静电引力与表面带负电荷的生物炭吸附,进而形成以生物炭为核心表面包裹Bi OBr片状的BC@Bi OBr簇状催化剂.通过紫外可见漫反射光谱、固体荧光光谱和循环伏安曲线等测试,发现构成的簇状结构既能提高BC@Bi OBr对可见光的响应程度又能使其光生空穴和电子的复合几率变小.以罗丹明B(Rh B)作为底物探针,测试催化剂在可见光照射90 min时的降解速率,发现与单纯Bi OBr (71.4%)相比,BC@Bi OBr具有更高的可见光催化活性(93.1%),通过对氧自由基等测定实验发现这可能与BC@Bi OBr体系产生了更多的氧自由基有关.     

Ag@AgCl催化剂的制备及可见光降解三聚氰胺

在超声波辅助作用下制备了Ag@AgCl可见光催化剂,采用紫外可见分光光度计、扫描电镜(SEM)对该催化剂进行了表征,该催化剂在可见光区有较强的吸收,粒径在微米级.以三聚氰胺为模型化合物测试其可见光催化性能.研究发现,该催化剂在可见光照下,不仅可以使三聚氰胺发生脱氨基反应,而且能使其环结构破坏,但却不能催化氰脲酸降解.通过除氧实验、空穴捕获、顺磁共振等实验测试,对其可能的催化降解机理进行了探讨.