环境污染及其防治

XS’9802618Z刃催化剂对苯胺光降解的研究/胡春(中科院生态环境研究中心环境水化学国家重点实脸室)…//环境科学学报/中科院环委会一1998,18(1)一81~85环信X一9 以太阳光、佩灯为光漂、肠O为光催化剂,对苯胺光降解行为进行研究,考察了溶液的初始浓度、催化剂t、溶液pH值对苯胺光降解速率的影响。实脸结果证实苯胺光降解符合准一级动力学规律,氧不足的条件下苯胺降解的速率减慢。通过HPLC确定苯胺降解的主要中间产物是邻氮羞酚、对氮荃醉、搜酸类化合物。有机酸进一步权化生成二级化碳。在pH>6和pH<6两种条件下苯胺光降解途径不同,产物…     

对硝基苯胺的光化学降解研究

系统研究了氙灯和高压汞灯照射下对硝基苯胺(PNA)在蒸馏水、人工海水和天然海水中的光化学降解情况.结果表明,PNA光降解速率会受到光源、溶液介质、温度、起始浓度、重金属离子、甲醇及过氧化氢浓度的影响.随着光源强度的增强、起始浓度的增大、温度的增高和过氧化氢量的增加,PNA在海水中光降解速率相应加快;然而甲醇的加入可有效...     

黄腐酸对17α-乙炔基雌二醇光降解的影响

以黄腐酸(FA)为溶解性有机质代表物,探讨了FA对水中17α-乙炔基雌二醇(EE2)光降解过程的影响及其机制。结果表明:EE2在纯水和FA溶液中的光降解过程均服从准一级动力学规律。与纯水溶液相比(0.0157 h~(-1)),EE2在FA溶液(5.0 mgC/L)中的光降解速率显著增大(P0.05),其增幅约434%。但是,随FA浓度增大,EE2光降解速率增幅不断减小,当FA浓度高于20.0 mgC/L时,EE2光降解速率趋于稳定。活性物质淬灭实验表明,光生羟基(HO·)和三线态物种是导致FA溶液中EE2发生快速光降解的主要原因。研究结果可为水生生态系统中类固醇雌激素的归趋及风险评价提供依据。     

活性炭对苯胺、对硝基苯胺共吸附性能的研究

文章采用静态吸附法研究活性炭对苯胺和对硝基苯胺混合溶液中各组分的共吸附过程。研究结果表明,在吸附开始阶段,活性炭对各组分的吸附速率均较大,随着吸附时间的延长,其吸附速率减慢。活性炭对两组分吸附的动力学行为均遵循Bangham速率方程,且由于苯胺的分子极性较小,活性炭对苯胺的吸附速率比对硝基苯胺对大。对于不同浓度比的混合溶液,吸附质浓度越大,活性炭对其吸附量越大。混合溶液中对硝基苯胺的浓度越大,活性炭的总吸附速率和吸附量越大。当pH值为4～5时活性炭对苯胺的吸附性能优,而pH值对活性炭对对硝基苯胺的吸附量影响较小。活性炭对两组分的吸附量和吸附速率都随着温度的升高而增加,说明吸附反应为吸热反应。活性炭对苯胺的吸附反应活化能为24.21kJ/mol,对对硝基苯胺的吸附反应活化能为54.98kJ/mol,温度升高更有利于活性炭对对硝基苯胺的吸附。     

水溶液中17α-乙炔基雌二醇的光降解

研究了水溶液中17α-乙炔基雌二醇(EE2)在紫外杀菌灯(λ=254nm，30W)下的光降解．EE2浓度在1．0_-25mg/L范围内，光降解是假一级反应在水溶液pH5-8范围内，EE2的光降解速率随溶液pH值增加而增加，三价铁离子对EE2的光降解有促进作用。     

磺胺氯哒嗪在海水中的间接光降解

以有色溶解有机物(CDOM)作为主要光敏剂研究磺胺氯哒嗪(SCP)间接光降解行为和机理,分析CDOM组成、盐度和pH值对SCP间接光降解的影响.SCP间接光降解速率随CDOM浓度升高而逐渐加快.CDOM产生的光化学反应活性中间体对SCP间接光降解的贡献率不同,其中³CDOM^*起主要作用,对SCP间接光降解的贡献率高达77.94%.所用CDOM由4种荧光组分组成,包含3种外源腐殖质(C1,C2,C3)和1种内源腐殖质(C4), SCP间接光降解去除率和³CDOM^*浓度分别与荧光组分的相关性大小顺序均为C3>C2>C4>C1.其中C3和C2与[³CDOM^*]具有较高线性相关性(R²>0.97),是³CDOM^*的主要贡献者.盐度和pH值对SCP间接光降解的影响作用显著.在盐度为15‰时,SCP的间接光降解速率最大.在低盐度范围(0~15‰)内,离子强度效应对间接光降解的促进作用大于无机阴离子带来的抑制作用,使得间接光降解速率随着盐度的升高而加快.溶液pH=(5.00±0.10)时,SCP的间接光降解速率最大.SCP的间接光降解速率随着溶液pH值的升高而减慢,中性和碱性环境不利于SCP的间接光降解.     

水质对UV/H2O2降解17α-乙炔基雌二醇(EE2)的影响

采用UV/H2O2间歇式光氧化反应器,研究了溶液pH值、腐殖酸及水中常见阴离子HCO3-、NO3-、CO32-、Cl-和SO42-对UV/H2O2工艺降解17α-乙炔基雌二醇(EE2)的影响.结果表明,UV/H2O2工艺可以有效地去除水中的EE2,光降解过程符合一级反应动力学模型.双氧水投加量为5mg/L时,在14W低压汞灯照射下,EE2在自来水和蒸馏水中的光降解一级反应速率常数为0.063 0min-1和0.132 4min-1.溶液中的腐殖酸和阴离子HCO3-、NO3-、Cl-、SO42-对EE2的光降解反应有抑制作用,4种阴离子浓度为5 mmol/L时,抑制作用依次为HCO3-＞SO42-＞Cl-＞NO3-,HCO3-可使光降解速率常数降低到50%.自来水中的光降解速率常数低于蒸馏水中的光降解速率常数是水中多种离子影响的结果.     

光电催化降解苯胺的研究——单槽与双槽光反应器对比

以直接热氧化制备的TiO2为催化剂，采用单双槽光反应器，研究了水中苯胺的光电催化降解行为，结果表明：氧的还原反应不是光电催化反应的速率控制步骤，但氧的还原和还原产物能加快苯胺的光电催化降解速率，单槽光电反应器中，当pH由4．38升至10．30，苯胺降解反应速率是逐渐增大。当pH大于10．30后，反应速率迅速下降，使用双槽反应器，阳极室鼓氮气时，苯胺的反应速率始终随pH的升高而下降，而不阳极室鼓空气时，苯胺反应速率在pH9.0左右时最大，在相同的气氛条件下，苯胺在单槽的光电催化反应速率大于双槽的速率，利用光电流的大小可判断反应速率的快慢，但光电流的利用效率与溶液pH，氧和电压有关。     

甲基检溶液多相光催化降解研究

利用中压泵灯灯作为光源，在ＴｉＯ２粉末悬浆体系内，以甲基橙溶液光降解脱色速率为例，探讨间歇式电光源圆柱形光化学反应器的运行情况及影响因素。分别考究了使用３００Ｗ和５００Ｗ中压汞灯，石英和玻璃冷阱，甲基橙溶液温度在２０℃或５０℃，不同ＴｉＯ２催化剂以及不同催化剂投加量对甲基橙溶胶脱色速率的影响。     

水体系中十二烷基苯磺酸钠的光化学氧化动力学研究

系统研究了在天然日光和高压汞灯照射下十二烷基苯磺酸钠(SDBS)在蒸馏水、人工海水和天然海水中的光降解情况。结果发现,SDBS的光化学氧化的速率会受到溶液介质、光源、重金属离子、光敏剂以及pH的影响。SDBS的光化学氧化反应符合一级动力学规律,其一级反应速率常数为0.0184 min-1~0.0281 min-1。SDBS在蒸馏水中的光降解速率大于在人工海水和天然海水中的光降解速率,其主要原因是蒸馏水中溶解更多的氧。天然海水中重金属离子Zn2+和Cd2+能加快SDBS的光氧化速率,光敏剂的加入也会加快SDBS的光氧化速率。此外,酸性条件下有利于SDBS的光降解。     

Degradation kinetics and mechanism of aniline by heat-assisted persulfate oxidation

Oxidation of aniline by persulfate in aqueous solutions was investigated and the reaction kinetic rates under different temperature, persulfate concentration and pH conditions were examined in batch experiments. The results showed that, the aniline degradation followed pseudo first-order reaction model. Aniline degradation rate increased with increasing temperature or persulfate concentration. In the pH range of 3 to 11, a low aniline degradation rate was obtained at strong acid system (pH 3), while a high degradation rate was achieved at strong alkalinity (pH 11). Maximum aniline degradation occurred at pH 7 when the solution was in a weak level of acid and alkalinity (pH 5, 7 and 9). Produced intermediates during the oxidation process were identified using liquid chromatography-mass spectrometry technology. And nitrobenzene, 4-4’-diaminodiphenyl and 1-hydroxy-1,2-diphenylhydrazine have been identified as the major intermediates of aniline oxidation by persulfate and the degradation mechanism of aniline was also tentatively proposed.     

耐低温菌JH-9降解苯胺的动力学研究

研究耐低温菌JH-9在低温(10 ℃)条件下对不同初始ρ(苯胺)的生物降解情况,并采用反应动力学方程(Monod方程和Haldane方程)拟合其降解过程. 结果表明,菌株JH-9在低温下可降解苯胺,当菌体初始质量浓度一定时,苯胺降解率及平均降解速率主要与初始ρ(苯胺)有关. 初始ρ(苯胺)较低时(<550　mg/L),其在120 h内可完全降解,且平均降解速率随着初始ρ(苯胺)的增加而升高,菌体降解过程中没有出现苯胺毒性抑制作用,遵循Monod方程;当初始ρ(苯胺)较高时(>550　mg/L),苯胺降解率及降解速率均有所下降,由于初始ρ(苯胺)过高对菌体产生了抑制作用,其降解过程以基质抑制型的Haldane方程为主.      

漆酶催化酚类、苯胺类化合物的动力学分析及其测定废水中邻苯二酚的应用研究

含酚、苯胺类废水是环境中水污染的重要来源之一.本研究以漆酶分析酚类及苯胺类底物的动力学特性为基础,建立酚类、苯胺类化合物的分析方法.以分光光度法测定漆酶催化0～10mg/L酚类及苯胺类底物的反应速率,作出底物浓度与反应速率的标准曲线,采用漆酶筛查并检测了3种焦化废水中非挥发酚类含量.结果表明,漆酶的酚类及苯胺类底物主要以多元酚、氨基酚及多元胺为主,其中酚类的最适pH在7.0左右,苯胺类在4.5～5.0之间,各底物Km值大小在0.4～10mmol/L之间.除联苯胺外,分光光度法所得到的标准曲线均具有较好的一级反应动力学线性关系,相关系数R2在0.96以上.3种焦化废水中邻苯二酚含量分别为190.5、265.8和155.3mg/L,回收率介于91.9%～115.8%之间.     

专性好氧菌降解苯胺废水的动力学研究

研究了苯胺在专性好氧菌Ｏｃｈｒｏｂａｃｔｒｕｍａｎｔｈｒｏｐｉ(人苍白杆菌)作用下的降解规律,讨论苯胺初始浓度及菌种接种量对苯胺降解速率的影响,当初始浓度低于８００ｍｇ／Ｌ时降解速率随浓度增加而加快,高于１０００ｍｇ／Ｌ时则表现出抑制作用;在可降解浓度范围内,该专性好氧菌能将苯胺完全降解而消除其污染;此外,通过对解降过程动力学实验数据的分析计算,得出苯胺的降解反应在不同浓度范围内分别表现为零级或一级关系      

苯胺水溶液的电子束辐照降解

以苯胺类化合物中的苯胺为具体对象,进行了苯胺水溶液受到电子束辐照后的降解过程和特性研究,分别考察了吸收剂量、溶液初始浓度、溶液初始pH和过氧化氢加入量等因素对苯胺辐照降解效果的影响.实验结果表明,电子束辐照可以有效降解水溶液中的苯胺,当苯胺初始浓度为70 mg·L-1,吸收剂量为23.7 kGy时,苯胺降解率可达91%,COD去除率可达27%.过氧化氢的加入能够明显地提高苯胺的降解效果,COD去除率最高可达98%.溶液初始pH在2.0～11.0范围内,pH对苯胺的辐射降解影响较小.     

超声波降解苯胺溶液的实验研究

以苯胺溶液为研究对象，考察了超声时间、苯胺溶液浓度、pH值、氧化剂H2O2的浓度等因素对其超声降解率的影响。实验结果表明：超声时间越长，苯胺降解率越大；苯胺初始浓度与其降解率基本成线性关系；随着pH值的增大，降解率先增大后减少，在pH＝7．3附近降解率最高；对于32.23mg/L的苯胺溶液，H2O2的浓度由0增加到1.6mg/mL，降解率从6．02％增加到93％，再增大H2O2的浓度，对其降解率影响不大。     

荧光定量PCR检测生物强化SBR系统中苯胺降解菌的数量变化

生物强化SBR系统中苯胺降解菌Pseudomonas otitidis strain JY9在降解苯胺废水过程中发挥重要作用.本研究根据该菌株的邻苯二酚1,2双加氧酶(C12O)的基因序列,设计特异引物,扩增特异片段并克隆到PGM-T载体中,以此重组质粒为参照,系统活性污泥中提取的总DNA为模板,应用实时荧光定量PCR方法定量检测该菌在苯胺废水生物强化SBR系统中的丰度变化.同时应用高效液相色谱法检测系统中苯胺的残留.结果表明,苯胺初始浓度在200~500 mg·L-1范围内,苯胺降解率均达到96%以上.并且SBR反应系统活性污泥中每单位(mg)MLVSS的C12O基因拷贝数随苯胺浓度的升高而显著上升,最高拷贝数达到2.7×109个,表明该菌的数量随苯胺浓度的升高而显著上升.结果显示,在苯胺去除过程中Pseudomonas otitidis strain JY9的投加能够稳定活性污泥中的MLVSS,当含有高浓度苯胺废水系统运行稳定时,该降解菌逐渐成为活性污泥当中的优势菌.     

硝基苯与苯胺类废水生物降解协同作用研究

从各种菌源中分离得到硝基苯和苯胺的高效降解菌,研究其对这2类化合物的降解规律,发现C.perfringens在厌氧条件下主要将硝基苯降解为苯胺,而Pseudomonas mendocina和Klebsiella pneumoniae在好氧条件下可将硝基苯分解为无害化物质,但降解速度较厌氧过程慢。好氧条件下,硝基苯对苯胺的降解有明显的抑制作用,而苯胺对硝基苯的抑制作用不明显,导致混合菌对混合基质的降解速度下降。不同微生物对含硝基苯和苯胺类化合物废水的降解机理表现出明显的差异,高效的微生物应该体现在既能分解初始污染物,又能分解次级产物,实现完全无害化的目标。      

负载型二氧化钛光催化降解苯胺

以紫外灯为光湖，在圆柱型光反应器中，负载在镍网上的ＴｉＯ２为催化剂，研究了水中苯胺光催化剂降解行为，结果表明苯胺的降解动力学可用Ｌａｎｇｍｕｉｒ－Ｈｉｎｓｈｅｌｗｏｏｄ方程来描述，对苯胺的浓度、介质ｐＨ、液体流速、氧气浓度和外加Ｈ２Ｏ２等因素对光催化反应的影响进行了研究，并以实验现象予以解释。