粉末活性炭孔隙结构和表面化学性质对吸附SO_2的影响

采用5种粉末活性炭,在固定床实验台上研究SO2在活性炭上的吸附过程。通过N2吸附、元素分析、Boehm滴定、热重分析、傅立叶红外光谱表征活性炭的孔隙结构和表面化学性质,研究活性炭物理化学性质对吸附SO2的影响。结果表明:由于活性炭的原料和活化方法不同,活性炭具有不同的孔隙结构和表面化学性质,呈现不同的吸附SO2的过程。关联了SO2饱和吸附量和活性炭性质之间的关系,发现SO2吸附量与活性炭的比表面积、孔隙容积之间没有明确的关系;SO2吸附量随着微孔孔径的降低而增加、随着表面碱性官能团数量的增加而增加。粉末活性炭的微孔孔径和表面化学性质共同影响着SO2的吸附。     

改性颗粒活性炭吸附低浓度甲醛的试验研究

通过试验研究了表面改性方法、焙烧气氛和气相水分对颗粒活性炭(GAC)吸附低浓度甲醛性能的影响。结果表明:3%HNO3浸泡改性可增加GAC表面的含氧官能团,显著改善GAC对甲醛的吸附性能,并延长吸附穿透时间;O2气氛下焙烧所得GAC的吸附效果优于N2气氛下焙烧的GAC;反应气体含水1.5%时,GAC对甲醛的吸附性能明显降低。另外,分别采用低温N2吸附法和傅立叶红外光谱法表征了3%NHO3浸泡改性前、后GAC的孔结构和孔表面化学性质的差别,从而揭示了GAC的吸附性能与孔结构、孔表面化学性质之间的关系。     

硝酸改性活性炭特征及其催化臭氧氧化性能

采用硝酸氧化对颗粒活性炭进行改性处理,研究了硝酸改性后活性炭结构和表面化学性质,及其对酸性大红3R的吸附能力和催化臭氧氧化去除效果的影响。结果表明,硝酸改性后,活性炭比表面积减小,微孔孔容减小,中孔孔容增大。活性炭表面以羧基为主的酸性含氧官能团随着硝酸改性浓度提高而显著增加,并对其吸附能力和催化臭氧氧化能力产生显著影响。硝酸改性活性炭吸附能力在碱性条件下由于表面酸性官能团和酸性大红3R之间的静电作用而有所降低;在酸性条件下由于二者的色散作用而增强。表面酸性官能团在碱性条件下参与臭氧分解,产生·OH,增强了硝酸改性活性炭对酸性大红3R的催化臭氧氧化去除效果。     

氧化改性活性炭纤维吸附材料制备及其性能研究

目的 以不同浓度的双氧水溶液对活性炭纤维进行氧化改性,制备SO₂、NOx腐蚀气氛吸附材料。方法采用红外光谱、X射线衍射仪、X射线光电子能谱仪等表征方式,揭示双氧水改性对活性炭纤维孔隙结构、表面物理化学性质、吸附性能的影响,并将装有吸附材料的防护包装贮存于湿热海洋气候环境中,验证腐蚀气氛控制效果。结果 双氧水改性活性炭纤维后,其表面官能团未发生变化,比表面积先减小、后增大。改性后,活性炭纤维表面活性位点有所增加,对应的吸附性能显著增加,30%双氧水改性活性炭纤维对SO₂、NO₂、NO的饱和吸附量分别为100、153、128 mg/g,与改性前相比,分别提高了67%、180%、137%。应用吸附材料的防护包装内部腐蚀气氛浓度在3个月内几乎为0。结论 双氧水改性活性炭纤维具有良好的腐蚀气氛吸附性能,在长贮微环境中具有良好应用前景。     

活性炭孔结构和表面化学性质对吸附硝基苯的影响

通过对活性炭HNO3氧化及随后的N2:气氛中热处理,研究了活性炭性质对其吸附硝基苯性能的影响.以低温液氮(N2/77K)吸附测定活性炭的比表面积和孔容、孔径分布,以SEM观测活性炭表面形貌,以Boehm滴定、FTIR、零电荷点pHpzc测定及元素分析定量表征活性炭表面含氧官能团变化.结果表明, HNO3氧化可以显著改变活性炭表面化学性质,增加活性炭表面酸性含氧官能团数量,对活性炭孔隙结构影响不大.随后N2:气氛中热处理可以造成活性炭表面酸性含氧官能团分解,外表面积增大,微孔烧蚀为中孔.硝基苯在活性炭上的吸附基本符合Langmuir方程,改性后活性炭对硝基苯的吸附容量明显改变, ACNO-T、ACraw、ACNO吸附容量分别为1011.31、483.09、321.54 mg·g-1.较大的外表面积、适宜数量的中孔以及较少的酸性含氧官能团是ACNO-T对硝基苯表现出较高吸附容量的主要原因.     

碱铜联合改性珠状活性炭及其对甲苯的吸附机理

为了提高活性炭吸附材料对非极性污染物的吸附性能,采用碱[（NaOH溶液）联合铜（Cu（CH₃COO）₂溶液]对珠状活性炭（beaded active carbon,BAC）进行改性,利用BET、SEM、Boehm滴定和FT-IR对改性前后的活性炭进行表征,并采用动态吸附法和Yoon-Nelson吸附理论模型研究了不同改性方法对活性炭吸附甲苯穿透曲线、饱和吸附量的影响及吸附机理.结果表明:改性后BAC表面不规则的孔隙增多,比表面积和微孔容积减少,平均孔径变化不显著,表面Cu含量明显升高;不同浓度碱铜联合改性后BAC对甲苯的吸附性能均提高,当NaOH溶液浓度为8 mol/L、Cu（CH₃COO）₂溶液质量分数为0.5%时,联合改性效果最好,此时改性后BAC对甲苯的饱和吸附量较改性前增加了50.9%,吸附穿透时间延长了342.9%,吸附平衡时间延长了77.4%.研究显示:较高浓度的碱联合较低浓度的铜溶液对活性炭改性,能显著提高吸附甲苯性能;改性后BAC对甲苯的吸附性能受自身孔隙结构和表面官能团的共同影响,且表面酸性官能团影响显著,表面金属铜与甲苯的结合作用是主要的吸附过程.      

改性活性炭对内分泌干扰物的吸附效能与机制

为提高活性炭对内分泌干扰物的吸附效率,分别采用混合酸溶液,氨水,KMnO₄溶液和表面活性剂溶液对活性炭进行改性.采用比表面积及孔隙度分析仪、扫描电子显微镜（SEM）、傅里叶红外光谱（FT-IR）和Boehm滴定法对改性后活性炭表面化学性质及孔隙特征的变化进行评价.通过静态吸附实验确定活性炭的最佳改性方法,并对改性后活性炭吸附机理进行探讨.实验结果表明,KMnO₄改性活性炭（AC-K）表现出最佳的污染物吸附性能,其对邻苯二甲酸二丁酯（DBP）、阿特拉津（Atrazine）和磺胺甲恶唑（SMZ）的去除率分别可达到94.5%、93.8%和95.5%,且吸附过程符合二级动力学方程和D-R模型.由模型计算结果可知,AC-K对目标污染物的吸附速率明显加快,其中对Atrazine的二级吸附速率常数是AC的1.75倍.AC-K对DBP、Atrazine和SMZ的理论饱和吸附量也分别比改性前分别提高了42.2%、629%和122%.经KMnO₄改性后,活性炭的吸附机制由物理吸附占主导,转化为离子交换吸附.     

氧等离子体改性竹活性炭对苯胺的吸附特性

对氧等离子体改性前后的竹活性炭表面理化性质的改变及其对水溶液中苯胺的吸附特性进行了研究.结果表明,氧等离子体改性竹活性炭的表面物理性质变化较小,但是表面化学性质的变化十分显著.在实验条件下,当溶液pH值超过5.0以后,3种竹活性炭对苯胺的吸附效率达到最大并基本保持不变.吸附动力学研究表明,3种竹活性炭对苯胺的吸附过程均可以在480min内达到平衡,改性竹活性炭的苯胺平衡吸附量显著大于未改性炭,吸附过程均可以用准二级动力学模型和内部颗粒扩散模型进行描述.吸附等温线研究表明,3种竹活性炭对苯胺的吸附等温线均符合Langmuir模型.进一步的分析表明, π-π色散力和氢键作用的增强可能是导致改性竹活性炭吸附苯胺性能提高的主要原因.     

粘胶基活性炭纤维湿氧化改性对甲苯吸附性能的影响

为了研究粘胶基活性炭纤维(ACFs)湿氧化改性对甲苯吸附性能的影响,采用实验室模拟的方法,研究了H₂O₂湿氧化改性ACFs结构性质和表面化学性质对甲苯吸附性能的影响.结果表明:相比原样,改性ACFs的微孔孔容和表面积等结构参数均有所增大,从而有利于吸附甲苯.不同浓度的改性ACFs样品具有相似的结构性质和不同的表面化学性质;随着H₂O₂浸渍浓度的提高,ACFs表面CO型含氧基团含量递减且有利于吸附甲苯;CO₂型含氧基团含量递增且不利于吸附甲苯;整体上,ACFs表面含氧基团(包括CO型和CO₂型基团)总量的增多不利于甲苯吸附.ACFs与甲苯分子之间π-π色散力作用是影响湿氧化改性后ACFs对甲苯吸附性能的关键因素.      

活性炭纤维的改性及其微孔结构

采用微波辐射、硝酸回流、微波-硝酸处理和氢氧化钠水溶液浸渍改性了粘胶基活性炭纤维,并对其改性机制进行了探讨.利用氮吸附对改性活性炭纤维的孔隙结构进行了表征.结果表明,除碱改性活性炭纤维外,其余改性活性炭纤维的BET表面积增加、微孔容量增大、对氮气的亲和力增强,而且微波辐射改性可使活性碳BET表面积大大增加.活性炭纤维表面呈双重分维特征.     

改性活性炭吸附饮用水中三氯硝基甲烷的研究

为提高活性炭对三氯硝基甲烷(TCNM)的去除效率,采用NaOH对颗粒活性炭(GAC)进行改性.分别采用比表面积孔径分布测定仪、扫描电镜、傅里叶红外变换光谱等仪器及Boehm官能团滴定法,对改性前后活性炭的表面理化性质进行表征.并在不同反应条件下,考察活性炭改性前后吸附饮用水中TCNM的效果.结果表明:对于10μg/L的TCNM溶液,吸附剂投加量为0.3g/L时,NaOH-GAC的吸附去除率为87%,是GAC的1.71倍.吸附剂对TCNM的吸附过程大致分为快速阶段、慢速阶段和动态平衡阶段.GAC吸附TCNM溶液的吸附平衡时间为36h, NaOH-GAC吸附TCNM溶液的吸附平衡时间为6h.GAC和NaOH-GAC吸附TCNM的快速吸附阶段均符合一级反应动力学规律.     

活性炭负载催化剂对模拟烟气中单质汞的吸附

通过浸渍法在活性炭上负载催化剂MgCl_2、CoCl_2、MnCl_2对活性炭进行改性,研究了催化剂负载量、吸附温度对活性炭吸附模拟烟气中单质汞的影响。在活性炭表面上添加无机盐MgCl_2、COCl_2、MnCl_2形成各种表面化学基团,从而加快了在炭表面对汞进行的化学吸附行为,提高活性炭的吸附能力和选择性。结果表明,在负载量为5%时,MnCl_2的改性效果最好,吸附效率提高了93%,其次是CoCl_2效率提高了90%。这在于Mn、Co这两种过渡元素价电子层结构为:(n-1)d~(1-10)ns~2,易形成杂化轨道,与单质汞发生氧化还原反应,也可以接受烟气中氧等配体的孤电子对,与活性炭表面的官能团易形成具有独特的催化性能的配合物,这种配合物作为中间产物可对汞的氧化-化学吸附起到配位催化作用,为模拟烟气中单质汞的吸附提供了适宜的反应表面。     

Influence of moderate pre-oxidation treatment on the physical, chemical and phosphate adsorption properties of iron-containing activated carbon

A novel adsorbent based on iron oxide dispersed over activated carbon(AC) were prepared, and used for phosphate removal from aqueous solutions. The influence of pre-oxidation treatment on the physical, chemical and phosphate adsorption properties of iron-containing AC were determined. Two series of ACs, non-oxidized and oxidized carbon modified by iron(denoted as AC-Fe and AC/OFe), resulted in a maximum impregnated iron of 4.03% and 7.56%, respectively. AC/O-Fe showed 34.0%–46.6% higher phosphate removal efficiency than the AC-Fe did. This was first attributed to the moderate pre-oxidation of raw AC by nitric acid, achieved by dosing Fe(II) after a pre-oxidation, to obtain higher iron loading, which is favorable for phosphate adsorption. Additionally, the in-situ formed active site on the surface of carbon, which was derived from the oxidation of Fe(II) by nitric acid dominated the remarkably high efficiency with respect to the removal of phosphate. The activation energy for adsorption was calculated to be 10.53 and 18.88 kJ/mol for AC-Fe and AC/OFe, respectively. The results showed that the surface mass transfer and intra-particle diffusion were simultaneously occurring during the process and contribute to the adsorption mechanism.     

Effect of oxidation treatment on the adsorption and the stability of mercury on activated carbon

Oxidation treatment on the adsorption and the stability of Hg on activated carbon （AC） was inrestigated. Both MnO2-AC and FeCl3-AC were produced during oxidation treatment. The measurement of modified AC＇s mercury adsorption capacity was conducted in a simulated coal-fired flue gas by adsorbing test apparatus. TCLP and column leaching methods were used to test the stability of mercury adsorbed on ACs. The results indicate that the oxidation treatment changed the pore structure of the AC and modified the carbon surface by creating chemical components such as MnO4^-, Mn^4＋, O, NO^3-, Fe^3＋, Cl^-, etc. The Hg sorption capacity on MnO2-AC or FeCl3-AC was about three times higher than that of untreated carbon. In addition, the mercury control cost of each of the formers was about the half cost of the untreated carbon. The stability of Hg absorption was studied, it found that mercury adsorbed on the oxidation treated AC was not better than that of untreated carbon. It could concluded that the insoluble form of Hg is very important to the stability of mercury adsorbed on AC. This study suggests that the FeCl3-AC is the best absorbent for Hg with high adsorption capacity, better Hg adsorption stability in leaching environment, and lower cost among the three ACs tested.     

萘在炭质吸附剂上的静态吸附机理

通过分析考察试验吸附等温线与Langmuir,BET和Freundlich模型的拟合结果,以及吸附剂的结构参数(比表面积、总孔容积、平均孔径),对萘(Nap)在3种活性炭吸附剂上的静态吸附行为进行了研究.结果表明:3种活性炭吸附剂对萘均表现出良好的吸附能力(吸附量最高可达0.231 1 g/g),改性后活性炭颗粒吸附性能要明显优于原活性炭;萘在活性炭颗粒(AC-a,AC-c)和活性炭粉末(AC-b)上的吸附行为存在差异,在活性炭颗粒上表现为单分子层吸附的过程,而在具有突出比表面积的活性炭粉末上,吸附过程表现出多分子层吸附的特征.Langmuir和BET模型可以分别对萘在活性炭颗粒和粉末上的静态吸附行为进行合理的预测.      

Fenton改性多壁碳纳米管对亚甲基蓝的吸附性能研究

通过催化裂解法制备多壁碳纳米管,利用Fenton试剂对多壁碳纳米管改性,研究了Fenton改性对多壁碳纳米管表面物理化学特性的影响和对亚甲基蓝的吸附特性.投射电镜(TEM)、比表面积(BET)分析表明,Fenton改性多壁碳纳米管纯度高,孔隙均匀,外径为30nm左右,比表面积为120m2/g;且表面引入了大量含氧基团,等电点为1.8.未改性和Fenton改性多壁碳纳米管对亚甲基蓝的吸附动力学均符合Langergren模型,其平衡吸附量分别为24.5,36.4mg/g;吸附等温线均符合Freundlich模型,未改性和Fenton改性多壁碳纳米管的kF分别为7.92和25.37;温度和pH值升高均有利于Fenton改性多壁碳纳米管对亚甲基蓝的吸附.     

磁铁锆改性牡蛎壳对水体磷的控释行为研究

通过磁化和添加溶解性锆盐,制成一种磁铁锆改性牡蛎壳粉材料,对其性质及除磷效果进行研究.结果表明,经磁铁锆改性,牡蛎壳具备磁性且比表面积和孔隙度均得到了显著提升,磷吸附量由4.5 mg·g^-1提高到了46.5 mg·g^-1,同时通过外加磁场可成功实现改性牡蛎壳粉的回收,而吸附动力学研究则证明整个磷吸附过程包括快速吸附和平衡吸附两个阶段.另外,改性牡蛎壳粉末对于水体中磷的吸附主要以溶解性磷酸盐（SRP）为主,相较于底泥间隙水,改性牡蛎壳粉对底泥上覆水的释磷行为具有更好的抑制效果,同时该材料还会促进底泥磷形态中易释放的铁结合态磷（Fe-P）向难释放的闭蓄态磷（Oc-P）转化,并降低易释放交换态磷（Ex-P）的含量.上述结果说明磁铁锆改性牡蛎壳适合作为一种高效除磷吸附剂用于控制富营养化水体中磷过量现象.     

PDMS基涂层活性炭对甲苯、苯和丙酮吸附研究

活性炭疏水性改性是提高其对含水VOCs选择性吸附的重要手段,然而这种改性方法对活性炭吸附不同VOCs的效果研究较少.采用聚二甲基硅氧烷(polydimethylsiloxane,PDMS)对活性炭进行改性处理,并利用BET、Boehm滴定等方法对活性炭进行表征.采用动态吸附法,利用Yoon-Neslon吸附理论模型研究了不同相对湿度条件下,PDMS改性活性炭对VOCs(甲苯、苯、丙酮)吸附穿透曲线、饱和吸附量的影响及关键影响因素.结果表明:PDMS改性活性炭BET比表面积、微孔容积和表面酸碱官能团含量均有减少;经PDMS改性后,活性炭表面疏水性增大.动态吸附实验结果表明:PDMS改性前后活性炭吸附甲苯、苯、丙酮穿透曲线均符合Y-N模型;随着相对湿度增大,未经改性的活性炭(Bare-AC)对甲苯、苯和丙酮吸附速率降低、平衡吸附量减少,PDMS改性活性炭对甲苯、苯分子吸附速率和选择吸附能力提高,其中PDMS改性的活性炭(PDMS/AC-250)对甲苯、苯吸附量为相同条件下Bare-AC的1.86(甲苯)、1.92(苯)倍,但对丙酮分子提高不明显;结合表征结果分析,PDMS改性活性炭对VOCs分子吸附主要依靠化学吸附,同时与VOCs分子极性有关.