北京市2014~2020年PM2.5和O3时空分布与健康效应评估

细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）是我国的主要大气污染物,严重危害人群健康.北京市自2013年以来大力开展大气污染治理工作,现已取得显著成效.通过分析2014~2020年北京市34个大气环境监测站的PM_2.5和O₃浓度变化特征并评估大气污染防治的健康效应,对推进大气污染防治具有重要意义.结果表明,2014年北京市PM_2.5年均值和4~9月平均O₃日最大小时（O_{3_max}）值分别为92.0 μg·m^-3和81.9 nmol·mol^-1.2014~2020年PM_2.5平均每年降低7.5 μg·m^-3,但是O_{3_max}持续偏高.在季节尺度,冬季的12月和1月PM_2.5浓度最高,夏季的8月浓度最低.相反地,O_{3_max}在每年6月浓度最高.PM_2.5浓度日变化规律为,夜间22：00至次日00：00最高,14：00~16：00最低.而O₃浓度在07：00最低,随后逐步升高并在午后达到最高.在空间分布上,PM_2.5在2014和2019年都呈现南高北低的趋势,O_{3_max}在全市范围内均较高,仅在道路区域偏低.大气污染对人群健康影响的评估结果表明,2014年北京市与PM_2.5相关的心血管和呼吸道疾病超额死亡人数分别为1580人和821人,与O₃相关的呼吸道疾病超额死亡人数为2180人.2019年与PM_2.5相关的超额死亡人数仅为2014年的50%,而与O₃相关的超额死亡人数与2014年持平.北京市细颗粒物治理成效显著,但是O₃污染问题凸显,O₃已经成为危害北京市居民健康的首要大气污染物.未来需要加强PM_2.5和O₃协同治理.     

基于随机森林的南京市PM2.5和O3对减排的响应

自2013年《大气污染防治行动计划》实施后,南京市大气污染有所改善,但仍面临着细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)污染问题.为探究污染物浓度对其前体物减排的响应,获得有效的减排策略,常利用大气化学模式进行多组基于排放扰动的敏感性试验,而这需要消耗大量计算时间和计算资源.应用随机森林算法对2015年大气化学传输模式(GEOS-Chem)模拟结果进行机器学习,高效地预测了南京2019年PM_2.5浓度日均值和日最大8 h臭氧(MDA8 O₃)浓度对不同人为源排放控制情景的响应.随机森林结果表明2019年中国人为排放每减少10%,南京ρ(PM_2.5)季节平均值下降2～4μg·m^-3.当2019年中国人为源减排比例高于20%时,南京ρ(PM_2.5)年均值将低于国家二级限值(35μg·m^-3).若仅对中国地区O₃前体物氮氧化物(NO_x)和挥发性有机污染物(VOCs)同比例减排,反而...     

郑州市臭氧污染变化特征、气象影响及输送源分析

基于环境空气质量和气象在线监测数据,研究了郑州市近地面臭氧(O3)污染的年际变化、空间差异及气象影响,并分析了 O3传输路径和潜在源区.结果表明,2014～2018年郑州市近地面03污染超标时间跨度增加,城区站点03日最大8 h滑动平均值(MDA8)第90％分位呈显著上升趋势(P＜0.05),增长速率为15.50μg·...     

基于三维空气质量模型的淄博市臭氧及前体物来源解析

基于WRF-CMAQ模型中的ISAM模块对2021年6月淄博市夏季O₃及其前体物NO₂和VOCs进行来源解析,明确O₃及其前体物的来源(区域和源类),并将O₃日最大8 h平均值(MDA8)高于(低于)160μg·m^-3的时段划分为污染(清洁)时段,对比了清洁天与污染天的来源差别并选取了典型污染时段进行来源解析和过程分析.结果表明,淄博市夏季NO₂主要来自本地排放,贡献率达45.1%,道路移动源(33.8%)和天然源(20.7%)是最主要的本地NO₂来源.天然源、溶剂源和石化行业对VOCs的贡献占据主导地位,总贡献达78.5%.MDA8的本地贡献是21.4%,区域外传输(32%)和周边城市(26.8%)影响不可忽略.在本地排放源中,道路移动源、电力行业和建材行业对本地MDA8贡献率在10.9%～18.8%.O₃污染天时淄博市MDA8受本地贡献及区域内各城市贡献总和均有所上升.但从淄博市本地源类贡献的变化来看,在不同...     

2020年成都市典型臭氧污染过程特征及敏感性

2020年4月24日至5月6日成都市臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)复合污染过程期间,在成都市城区开展大气臭氧及其前体物(NO,、VOCs)和气象参数观测实验,基于观测数据采用OBM模型对市区臭氧敏感性和主控因子进行识别,并采用PMF模型对关键VOCs物种进行来源解析.结果表明,臭氧超标日各污染物浓度均有所上升,VOCs物种中芳香烃和含氧(氮)化合物上升幅度较大;成都市城区O3超标天对应的臭氧处于显著VOCs控制区,芳香烃和烯烃对O3生成最为敏感,且存在削减NOx的不利效应;结合VOCs来源解析,城区VOCs主要来源:移动源(22.4％)、餐饮及生物质燃烧源(21.8％)、工业源(15.1％)和溶剂使用源(9.3％),臭氧超标天溶剂使用源、餐饮及生物质类燃烧源贡献率明显上升.成都市城区春季应以VOCs减排为重点,并加大芳香烃和烯烃相关源控制力度.     

泰安市大气臭氧污染特征及敏感性分析

2018年5～7月对泰安市城区站点的臭氧及前体物进行在线监测,并基于特征比值法和光化学模型分析了臭氧及前体物的污染特征及臭氧生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间泰安市正遭受较为严重的臭氧(O₃)污染,臭氧浓度的日变化呈典型的单峰型变化,15:00左右出现最高值,氮氧化物(NO_x)和VOCs的日变化趋势整体呈现夜间高白天低的变化特征.由O₃生成效率(OPE)、VOCs/NO_x和H₂O₂/NO_z特征比值法及基于EKMA曲线的方法均得出观测期间泰安市大气O₃光化学生成偏向于NO_x敏感区及过渡区,削减NO_x和VOCs均对O₃生成具有控制作用.同时基于EKMA曲线的方法还得出在O₃前体物浓度减排时按照丙烯等效浓度(PE)与NO_x浓度比值为8∶3进行VOCs(PE)和NO_x削减可以达到O     

石家庄市臭氧和二氧化氮的时空演替特征及来源解析

为研究石家庄市域臭氧(O3)和NO2的时空演替格局及污染来源,取2014 ～2017年市域18个区县(市)的O3、NO2和气象要素资料(温度、湿度、风速、降水、日照),及2017年夏季挥发性有机物(VOCs)数据,采用网络分析(network analysis)、空间插值(IDW)、Moran模型及后向轨迹方法,对市域...     

磺胺二甲基嘧啶在过硫酸盐存在下的辐照降解研究

本研究对磺胺二甲基嘧啶(SMT)在不同条件下的辐照降解进行了研究.SMT(20 mg·L~(-1),约0.072 mmol·L~(-1))在外加过硫酸根浓度为0、1、2、4、10和20 mmol·L~(-1)条件下分别进行辐照,发现伽马辐照可有效去除水中的SMT,并可极大地促进溶液TOC的去除,过硫酸盐与伽马辐照联合作用表现出明显的协同效应.在本研究中,各条件下的辐照降解反应均符合准一级反应动力学.在外加过硫酸盐的条件下,溶液的矿化度可以得到极大的提高,当吸收剂量为1 k Gy时,其矿化度由3.5%提高到22.8%,当吸收剂量为5 k Gy时,矿化度由14.1%提高到70.1%.在辐解后的溶液中,利用IC检测到硫酸根离子(SO_4~(2-))、甲酸根离子(HCOO~-)和乙酸根离子(CH_3COO~-)3种离子的存在,一部分中间产物通过GC-MS检测得到,常见的含氮离子(NO_2~-、NO_3~-和NH_4~++)并未在溶液中检测到.同时,本研究还深入探讨了SMT辐照降解机理和降解途径.     

2013～2020年天津市PM2.5-O3污染变化趋势和影响因素分析

基于2013～2020年高时空分辨率的PM_2.5和O₃在线监测数据以及气象观测数据,利用KZ(Kolmogorov-Zurbenko)滤波耦合逐步回归等技术,对天津市PM_2.5和O₃浓度变化趋势、相互关系和影响因素进行了分析.结果表明,与2013年相比,2020年天津市PM_2.5浓度下降50.0%,O₃浓度上升25.8%.从月际变化来看,与2013～2017年相比,2018～2020年天津市PM_2.5浓度月际间差异逐渐缩小,O₃浓度从4月开始出现明显上升,污染发生时间节点提前.O₃与PM_2.5的相关性呈现明显的季节性分布特征,冬季整体呈负相关,夏季正相关且相关性比其他季节高.不同季节O₃与PM_2.5之间的拟合斜率与相关性系数整体呈正比例关系,拟合斜率与相关性系数的比值逐年升高说明PM_2.5对O_3...     

天津市PM2.5-O3复合污染特征及气象影响分析

为了解天津市PM_2.5-O₃复合污染特征及气象成因,基于2013～2019年高时间分辨率的PM_2.5、 O₃和气象观测数据,对天津市PM_2.5-O₃复合污染特征、污染物浓度分布以及关键气象因子进行分析.结果表明,2013～2019年,天津市复合污染日94 d,总体呈现下降趋势,前期（2013～2015年）下降明显,由2013年的23 d降至2015年的11 d,下降52.2%;后期（2016～2019年）波动式上升,由2016年的12 d升至2019年的14 d,上升16.7%.复合污染日主要出现在每年的3～9月,年际变化较大,2013～2016年在6～8月出现较多,2017～2019年在4月和9月出现较多.小时ρ(PM_2.5)在75～85μg·m^-3时,小时ρ（O₃）存在峰值区(301～326μg·m^-3).在所有O₃污染中,PM_2.5...     

2015～2020年中国城市PM2.5-O3复合污染时空演变特征

基于2015～2020年中国333个城市PM_2.5和O₃浓度监测数据,利用空间聚类、趋势分析和地理重力模型等方法,定量分析我国主要城市的PM_2.5-O₃复合污染特征和时空演变格局.结果表明：(1) PM_2.5和O₃浓度存在协同变化规律,当ρ(PM_2.5＿mean)≤85μg·m^-3时,ρ(PM_2.5＿mean)和ρ(O₃＿perc90)存在同步增长的现象;当ρ(PM_2.5＿mean)处于国家Ⅱ级限值(35±10)μg·m^-3时,ρ(O₃＿perc90)平均值的峰值增速最快;当ρ(PM_2.5＿mean)>85μg·m^-3时,ρ(O₃＿perc90)平均值出现显著下降趋势.(2)我国城市PM_2.5和O₃     

黄河源区水库二氧化碳逸出暖季变化规律及影响因素分析——以刘家峡水库为例

河流上修建水库改变了自然状态下的水流运动,而且深刻影响着物质传输和交换过程.本文以黄河源区12级梯级水库群末端的刘家峡水库为例,在2016年4、8月和2017年5月进行了3次野外试验,采用Li-7000静态箱法监测了刘家峡水库入库前、库中和出库河道内的二氧化碳分压(p(CO2))、二氧化碳逸出量(F(CO2)),并测定了相关水化学因素,包括pH、溶解氧(DO)和水温(T),综合分析了水库碳逸出的暖季时空变化规律及其影响因素.结果表明:在河流流向上,刘家峡水库库区内的p(CO2)和F(CO2)(601.6μatm和85 g·m-2·a-1,以C计,下同)均低于入库前水体(670μatm和328 g·m-2·a-1)和出库后水体(680.5μatm和372 g·m-2·a-1),水体的pH变化范围为7.90~8.80,DO变化范围为102%~145%;垂向上,pH为7.81~8.65,DO为82%~140%,从水面至水库库底p(CO2)的变化范围为617~1087μatm,p(CO2)、pH和DO均随水深增加而降低,且8月变化强于4月和5月;水温在垂向上存在明显的分层现象,温度范围为5~25℃.库区内的光合作用降低了水体溶解CO2的含量,出库水体由于水流波动较大,F(CO2)明显增加,8月水体的F(CO2)均低于5月,可能是由于水库中的热分层现象更加显著,进一步促进了浮游植物的生长,对溶解性CO2的利用增加.通过对世界范围内不同纬度和海拔高度的水库F(CO2)的统计发现,刘家峡水库的F(CO2)在温带地区水库的F(CO2)中呈较低水平,其高海拔的地理位置及梯级水库的拦截作用是重要原因.本研究可为高寒高海拔地区水库的F(CO2)评估和全球水库碳排放评价提供依据.     

广州番禺大气成分站一次典型光化学污染过程PAN和O3分析

通过对广州番禺大气成分站（GPACS）的光化学相关污染物（O₃、PAN、VOCs、NO₂、NO）以及气象要素进行观测,分析2010~2016年期间发生在广州地区一次典型光化学污染过程.结果表明,该光化学污染过程期间,O₃和PAN总体体积分数比较高,最大O₃小时体积分数为140.6×10^-9,而最大PAN小时体积分数为4.7×10^-9.NO整体体积分数较低,对O₃的化学滴定和PAN的去除影响较小.NO₂整体体积分数较高、辐射较强和风速较低则有利于O₃和PAN的形成和积累.PAN和O₃具有一定的线性关系（R²=0.55）,而形成PAN和O₃前体物VOCs物种不完全相同影响着它们的线性关系,在生成PAN的VOCs物种中,乙烯、丙烷、异戊二烯和甲苯所占的比例较大,而对臭氧生成潜势较大的物种有异戊二烯、1,3,5-三甲苯、丙烯、间,对-二甲苯以及甲苯.对PA自由基体积分数进行估算,发现它的日均值体积分数在0.11×10^-12~0.16×10^-12范围变化,远高于其它地区,表明此次发生的光化学反应较为强烈.     

磁性硅藻土负载纳米过氧化钙对水中磷酸盐吸附

本研究以磁性硅藻土为载体,负载纳米过氧化钙(CaO₂),制备了一种可高效吸附磷酸盐且可回收的复合材料(MDCP),并利用SEM、EDX-mapping、XRD、XDS和VSM等技术对MDCP的微观形貌、内部结构、晶体组成以及元素组成进行了表征.结果表明,MDCP表面成功负载了CaO₂,并具有良好的磁性. MDCP对水中磷酸盐的吸附数据符合Langmuir等温吸附模型,根据Langmuir模型确定当T=20℃时MDCP对水中磷酸盐的最大单位吸附容量为191. 84 mg·g^-1.吸附等温线与吸附动力学的结果表明,MDCP对磷酸盐的吸附过程属于化学吸附. pH对MDCP吸附磷酸盐具有显著的影响,MDCP对磷酸盐的有效吸附pH范围为4～10,且MDCP对溶液pH具有调节效果,可使溶液pH保持在7～9的水平.当溶液共存Cl-、SO₄^2-、CO3_<sup>2-、HCO₃^2-、F-和NO₃<...     

Effect of SO2 on performance of the turnip moth,Agrotis segetum Schiff

Effect of SO₂-enriched air on the turnip moth, Agrotis segetum Schiff.was investigated by rearing the larvae on rape leaves that had been exposed to 40 or 80 ppb of the air pollutant in field fumigation chambers. An examination on the 11th day showed that the larvae in both treatments survived more, developed markedly faster, their fresh v/eig'ht and mean relative growth rate were significantly greater than those of control insect. Improvement of their growth and development resulted in decrease of total larval duration by 0.5 - 1.0 day. Pupal and adult performances were little affected by SO₂ level to which larval food plant was exposed. Possible reason responsible for enhanced growth and development of the insect species was discussed.     

纳米Al2O3经气道滴注致小鼠脏器损伤和炎症反应的研究

为探讨纳米氧化铝(nAl_2O_3)气道滴注对小鼠脏器的毒性作用,本研究将Balb/c小鼠随机分成6组:生理盐水组、50 mg·kg~(-1)·d~(-1) Vit E(维生素E)组、0.5 mg·kg~(-1)·d~(-1) nAl_2O_3组、5 mg·kg~(-1)·d~(-1) nAl_2O_3组、50 mg·kg~(-1)·d~(-1) nAl_2O_3组、nAl_2O_3 50+Vit E组(50 mg·kg~(-1)·d~(-1) nAl_2O_3+50 mg·kg~(-1)·d~(-1)Vit E).实验周期为21 d,气道滴注暴露,隔天滴注,维生素E灌胃阻断.染毒结束后,检测肺部、脾脏、肝脏和肾脏中活性氧(Reactive Oxide Species,ROS)和还原型谷胱甘肽(Glutathione,GSH)含量,并进行肺部病理学观察和肺泡灌洗液细胞计数.结果表明:与对照组相比,nAl_2O_3剂量为0.5 mg·kg~(-1)·d~(-1)时,小鼠肺部ROS含量增加(p0.05),肝脏GSH含量下降(p0.05);nAl_2O_3剂量为5和50 mg·kg~(-1)·d~(-1)时,小鼠肺部、脾脏、肝脏和肾脏ROS含量均显著增加(p0.05),肺部和肝脏GSH含量均显著下降(p0.05);且小鼠肺部出现支气管壁增厚、气道腔皱缩、组织纤维化等气道重塑和嗜酸性粒细胞等炎症细胞浸润现象.而抗氧化剂维生素E的阻断显著降低了肝脏ROS含量,有效恢复了肺部GSH活性(p0.01),且缓解了肺部气道重塑和炎症细胞浸润现象(p0.05).研究表明,nAl_2O_3经气道滴注染毒后,不仅会对小鼠肺部造成损伤和炎症反应,同时也能够对脾脏、肝脏和肾脏造成氧化损伤.本研究可为纳米材料的安全性应用及其潜在危害的预防提供科学依据.     

双视角下中国畜牧业甲烷排放的温室效应

准确评价甲烷（CH₄）的温室效应是制定有效减排路径的基础.首次采用新提出的、针对短寿命气候污染物（SLCP）设计的气候指标GWP-star （GWP^*）对中国畜牧业CH₄排放的温室效应进行定量评价,并与常用的GWP指标评价结果相比较.结果表明,GWP的视角下我国畜牧业CH₄排放的温室效应持续增加.因此,畜牧业实现碳中和需要完全消除排放,或以增加碳汇、增加资源化利用的形式抵消每年稳定的CH₄排放.在GWP^*的视角下,2015~2019年间畜牧业CH₄排放的温室效应较20年前有所减少,降低的热量相当于从20年前的大气中减少2.1×10⁴万t CO₂的热量,畜牧业只需每年有效降低0.3%的CH₄排放则可在短期内实现自身碳中和.在中国畜牧业持续采取有效减排措施的情况下,采用GWP^*的标准制定减排目标比用GWP制定的减排目标更早达到,但选择GWP还是GWP^*需要综合考虑评价的目的、评价的时间尺度和实际可操作性.     

典型热带海滨城市臭氧污染特征与成因分析

为深入探究典型热带海滨城市环境空气臭氧(O₃)污染特征与成因,于2019年6～10月在海南省海口市城区站点开展O₃及其前体物观测实验,较为全面地分析了O₃污染特征,基于观测的模型(OBM)识别了O₃生成控制区,分析了O₃前体物敏感性,并开展了O₃前体物减排效果评估.结果表明：(1)海口市O₃污染主要出现在9月和10月,观测期间O₃日最大8h滑动平均值范围为39～190μg·m^-3,O₃日变化呈单峰型,于14:00左右达到峰值.(2)海口市超标日NO_x和VOCs浓度高于达标日,前体物浓度的升高是导致O₃污染的内在因素,同时O₃污染受区域传输影响,污染物主要来自于海口市东北部地区.(3)海口市O₃生成处于VOCs和NO_x协同控制区.9～10月O₃     

镍铁氧体@活性炭复合材料去除六价铬的表征、性能及机制

采用化学共沉淀法将镍铁氧体(NiFe₂O₄)负载到活性炭,制备出一种磁性吸附剂镍铁氧体@活性炭(NiFe₂O₄@AC),并将其用于吸附废水中的Cr(Ⅵ).研究了吸附剂吸附Cr(Ⅵ)的影响因素、吸附动力学和吸附等温线.结果表明,在温度为25℃、 pH为2、 Cr(Ⅵ)初始浓度为150 mg·L^-1、活性炭投加量为0.1 g、吸附时间为720 min时,NiFe₂O₄@AC吸附Cr(Ⅵ)的去除率达到96.92%,吸附量达到72.62 mg·g^-1.实验数据符合准二级动力学和Langmuir模型,表明其吸附过程是一个单层的化学吸附过程.热力学研究证实,温度升高有利于Cr(Ⅵ)在NiFe₂O₄@AC上的吸附,该吸附过程是自发和吸热反应.NiFe₂O₄@AC吸附机制主要是通过络合作用和静电吸引来吸附Cr(Ⅵ),同时,外加磁场可从溶液中分...     

过氧化钙重塑底泥对水中磷酸盐的吸附作用

本研究模拟原位覆盖CaO₂流失后状态,以修复后表层2cm底泥为研究对象,通过扫描电子显微镜（SEM）和X射线能谱仪（EDX）对底泥修复前后表面进行观察和元素分析,发现CaO₂重塑明显改变了底泥结构,去除底泥表面附着的大部分有机物和铁锰氧化物,提高底泥颗粒孔隙率,增加底泥表面Ca²⁺含量;CaO₂重塑使底泥内源磷更加稳定,TP含量减少约20%,潜在活性磷含量减少约30%,Ca-P和Res-P含量明显增加,同时厌氧环境下重塑底泥磷释放量明显小于原始底泥,表明CaO₂重塑极大降低了底泥内源磷释放风险;Langmuir模型与Freundlich和Dubinin-Radushkevich模型相比,更适用于描述CaO₂重塑底泥对水中磷酸盐的等温吸附行为,CaO₂重塑明显提高底泥对水中磷酸盐的吸附能力,其最大磷吸附量由1.44 mg·g^-1增加到20.91 mg·g^-1,其对水中磷酸盐的吸附机制由化学吸附转变为物理化学吸附共同作用,此外准二级动力学模型可以较好地描述CaO₂重塑底泥对水中磷酸盐的吸附动力学过程,且CaO₂重塑显著提高底泥对水中的磷酸盐的吸附速率.