青岛大气气溶胶中游离氨基化合物的浓度、组成和来源

氨基化合物是大气气溶胶中一类重要的有机氮化合物,由于其具有吸湿性,且沉降入海后可被海洋浮游生物直接利用,因此,可能在大气化学方面和海洋生态系统中具有重要作用.基于此,本研究利用2007年6月至2008年5月在青岛采集的55个总悬浮颗粒物样品,采用邻苯二甲醛/N-乙酰-L-半胱氨酸柱前衍生高效液相色谱法,分析了其中游离氨基化合物(FAC)的浓度.结果表明,气溶胶中总FAC浓度为0.14~8.33 nmol·m^-3,其中,精氨酸、甲胺和丙氨酸的贡献最大.不同季节FAC的组成不同,精氨酸在夏、秋季节对FAC的贡献高于冬、春季节,甲胺的相对贡献则在夏季较低,而冬、春季较高.采样期间气团来源和天气状况的不同会影响气溶胶中FAC的浓度和组成.FAC在受南方陆源影响的气溶胶中浓度最高,北方陆源次之,海洋源气溶胶中的浓度最低,蛋白质类氨基化合物对总FAC的贡献在海洋源气溶胶中最高,在南方陆源气溶胶中最低.雾天和烟霾时气溶胶中FAC的浓度分别为晴天时的2.5倍和1.8倍,沙尘天气时FAC浓度与晴天时基本相当,蛋白质类氨基化合物对总FAC的贡献在晴天和雨后相对较高,在烟霾和雾天时相对较低.     

天山乌鲁木齐河源1号冰川区气溶胶水溶性离子变化特征及来源分析

基于2007年4、8和10月这3个时段不同季节的野外考察取样和实验室分析测试,探讨了天山乌鲁木齐河源1号冰川区气溶胶样品中水溶性离子成分的浓度组成、变化特征及其可能来源.结果表明,气溶胶水溶性离子平均浓度为2.76μg·m-3,化学组成以Ca2+、NO-3和SO2-4为主.Ca2+、SO2-4、NH+4、Na+、Mg2+、Cl-在春、夏、秋这3个季节的变化趋势与总离子浓度的变化趋势一致,均为夏季最高、秋季次之、春季最低,而K+与NO-3却呈现出秋季最高、夏季和春季浓度次之的季节变化特征.分析认为,气溶胶中Ca2+、Na+、Mg2+、K+和Cl-主要可能来自陆源矿物;而NO-3和NH+4则很大程度上以人为源为主.并且发现,SO2-4可能同时受陆地源与人类活动来源的影响.     

东海大气气溶胶中无机氮组分的分布特征

利用2006年11～12月、2007年2～3月及2008年5～6月在东海4个航次中采集的33个总悬浮颗粒物样品和7套Anderson分级样品,分析了其中NH 4+、NO 3-和NO 2-的浓度,探讨了东海气溶胶中氮组分的季节变化和粒径分布.气溶胶中NH 4+的浓度为2.6～646.9 nmol.m-3,冬、春季较高,夏季较低.NO 3-的浓度为5.5～281.5 nmol.m-3,冬季较高,春、夏季较低.NO 2-的浓度很低,0.5 nmol.m-3.气溶胶中氮组分的相对贡献具有一定的季节变化趋势,冬季NH 4+和NO 3-的贡献相当,春、夏季以NH 4+的贡献为主.NO 3-的粒径分布月变化明显,11～12月主要分布在2.1μm的细粒子上,2～3月、5～6月分别集中在1.1～4.7μm和2.1～7.0μm的粗粒子上.NH 4+的粒径分布无明显月季差异,均主要分布在1.1μm的细粒子上.后向轨迹分析表明气团的来源和迁移路径显著影响气溶胶中无机氮的分布.气团来自污染较重的陆源,无机氮在大气中的浓度(nmol.m-3)和在颗粒物中的浓度(μmol.g-1)均较高;气团来自清洁的海洋源,无机氮在大气中和颗粒物中的浓度均较低.气团起源自陆源但在海上经过长距离的迁移,则无机氮在大气中的浓度相对较低,在颗粒物中的浓度相对较高.     

民勤近地面沙尘暴气溶胶浓度变化特征初探

借助近地面沙尘暴监测系统对民勤沙尘源区不同沙尘天气的气溶胶浓度进行了监测,初步分析了民勤近地面沙尘暴气溶胶浓度的变化特征.结果表明:沙尘暴气溶胶浓度春季最高,为14.61 mg·m-3;夏季逐渐降低,为12.49 mg·m-3;秋季无沙尘暴出现,气溶胶浓度最小;冬季趋于回升,可达9.82 mg·m-3,沙尘暴气溶胶浓度季节变化与沙尘暴发生频率相一致.不同沙尘天气条件下沙尘气溶胶浓度表现为强沙尘暴最大,为18.80 mg·m-3;中沙尘暴次之,为13.56 mg·m-3;扬沙浮沉天气较小,只有3.07 mg·m一.随着沙漠向绿洲的过渡,沙尘暴气溶胶浓度明显降低,沙漠、绿洲边缘、绿洲3个下垫面条件下沙尘暴气溶胶浓度依次为21.07 mg·m-3、12.09 mg·m-3、6.49 mg·m-3.沙尘暴气溶胶浓度随观测高度变化遵循幂函数规律,浓度梯度变幅表现为沙尘暴高发季节大于低峰季节,沙尘暴天气大于扬沙浮尘天气,沙漠下垫面大于绿洲下垫面;不同下垫面条件下沙尘暴气溶胶浓度在41 m高度处趋于一致,表明沙尘源区的沙尘浓度在约40 m范围内受地面影响较为显著.     

青岛大气气溶胶水溶性无机离子研究:季节分布特征

为了全面了解当前青岛地区大气气溶胶中水溶性组分的特征及来源,于2008年1～12月在青岛市区连续采集了总悬浮颗粒物(TSP)样品,运用离子色谱法对其主要的水溶性阴阳离子进行了分析.结果表明,SO24-、NO3-、NH4+和Cl-是TSP中水溶性离子的主要成分,四者质量浓度之和占总水溶性离子质量浓度的86.9%.TSP及其水溶性组分存在明显的季节变化,其来源也存在多源性.Na+、NH4+、Ca2+、F-、Mg2+均为冬季最高,夏季最低,K+、PO34-为秋季最高,夏季最低,Cl-为冬季最高,秋季最低,NO3-则为春季最高,夏季最低,而SO24-为春季最高,秋季最低.不同天气对颗粒物和气溶胶中水溶性离子影响很大.颗粒物浓度在晴天时最低,其次是雾天,再次是烟雾和霾,沙尘天气下质量浓度最高.Na+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-和PO34-在烟雾天气下的平均浓度最高,而NH4+、K+、NO3-和SO24-则是在霾天气下质量浓度最高.     

北京地区不同天气条件下气溶胶数浓度粒径分布特征研究

2012~2014年,在北京城区利用宽范围粒径谱仪(WPS-1000XP)对气溶胶数粒径分布特征进行观测,进而分析了不同季节与不同天气条件下气溶胶粒径分布的变化特征.结果表明,春季爱根核模态气溶胶日均数浓度值最高,秋季最低;春季和冬季积聚模态下日均数浓度较高,夏季最低;粗模态气溶胶日均浓度在冬季最高.爱根核模态粒子数浓度日变化特征最为显著,受交通源及夏季中午前后的光化学作用影响明显.春、秋、冬季积聚模态状态气溶胶数浓度夜晚高于白天,粗模态粒子没有明显的日变化特征.重污染过程中,积聚模态气溶胶对于PM_(2.5)质量浓度起到决定作用,通常需通过北风的清除才能有效降低PM_(2.5)浓度;降雨及降雪对粗模态粒子的清除效果较为明显,而小风和静风状态下,降水对积聚模态的气溶胶没有明显的清除作用;沙尘过程中,粗模态粒子浓度显著增加,而积聚模态气溶胶却被明显清除.     

生活垃圾填埋场细菌气溶胶分布及职业暴露风险评估

为探究生活垃圾填埋场细菌气溶胶分布以及场区员工的职业暴露风险,在西安市某垃圾填埋场的6个功能区测定和分析了细菌气溶胶浓度、粒径分布和细菌活性,并运用风险商法评估场区员工的职业暴露风险.结果表明,生活垃圾填埋场细菌气溶胶浓度最高和最低值分别为渗滤液收集区（（5381±3875）CFU·m^-3）和生活办公区（（1227±204）CFU·m^-3）,不同季节细菌气溶胶浓度变化为：夏季 > 秋季 > 冬季 > 春季.各采样点位于0.65~1.1 μm的细菌气溶胶浓度最低,小粒径细菌气溶胶比重由春季到冬季逐渐增大,各采样点细菌气溶胶的平均中值粒径均小于5.0 μm.流式细胞术分析结果显示,冬季不同采样点细菌气溶胶中活菌占比为74%~83%.细菌气溶胶职业暴露风险商均小于1,不同季节的暴露风险大小为夏季 > 秋季 > 冬季 > 春季,成年男性的职业暴露风险大于成年女性.     

台湾海峡及周边海区气溶胶时空分布特征的遥感分析

首次利用连续3年(2002～2004)的MODIS气溶胶卫星遥感资料分析了台湾海峡及周边海区的气溶胶时空分布特征.研究表明,台湾海峡及周边海区气溶胶多年平均光学厚度沿岸呈带状分布且表现出随离岸距离呈指数降低的空间分布特征.各典型海区中,台湾海峡多年平均气溶胶光学厚度最高;其次为东海南部和南海北部,西北太平洋海区的气溶胶光学厚度最低.4个季节的气溶胶光学厚度时空分布特征明显不同,呈现出春季高、冬季略高于秋季、夏季低的特点.春季受我国北方沙尘天气影响,整个海区气溶胶光学厚度高于其它季节,达到0.32;沙尘气溶胶在冬季季风的作用下能够向南跨越东海,最远传输到西北太平洋海区上空,使得该海区的气溶胶光学厚度值达到0.22,明显高于其它季节,夏季则由于东南季风和多降雨天气的影响,陆源污染物向海扩散条件差,气溶胶光学厚度低,仅为0.12,气溶胶类型分布分析表明,近岸海区的气溶胶类型主要以来自陆源的污染和烟尘气溶胶为主,春、秋以及冬季在大气动力的作用下可以输送到较远的海区上空;远岸海区的气溶胶类型则可能主要以海盐气溶胶或沙尘气溶胶(春季)为主;近远海之间海区的气溶胶类型分布则主要以污染气溶胶和海盐气溶胶(或沙尘气溶胶)混合为主.     

重庆市典型城区PM2.5含碳气溶胶季节变化和来源解析

于2015年10月、12月和2016年3月、8月在重庆大学A区采集秋、冬、春、夏4个季节PM_2.5样品,观察其微观形貌,分析含碳气溶胶及其碳组分的浓度水平,并探讨其季节变化及进行来源解析.结果表明,重庆沙坪坝区PM_2.5中有机碳（OC）、元素碳（EC）、烟灰（char）和烟炱（soot）的年均质量浓度分别为20.66、6.16、5.42和0.74 μg·m^-3.OC季节变化显著,冬季最高,夏季最低;EC秋季最高,冬季最低,但与其它季节相差不大;char表现为秋季 > 春季 > 冬季 > 夏季;soot表现为秋季 > 夏季 > 春季 > 冬季.正定矩阵因子（PMF）解析出3个因子,分别代表生物质/煤燃烧和道路扬尘的混合源（52.7%）、汽油机动车排放源（22.9%）和柴油机动车排放源（24.4%）.机动车尾气是秋、春和夏3个季节含碳气溶胶的主要来源,冬季主要受煤炭/生物质燃烧和道路扬尘混合源的影响.秋季污染事件可能是因为本地及周边城市汽油车通行量增加,冬季污染事件可能是本地煤炭/生物质燃烧排放增加和周边农村地区输入的共同作用,春季污染事件可能与来自西北方向的沙尘长距离传输有关.     

广州某工业区大气中PCDD/Fs含量水平及其季节性变化特征

通过对广州某工业区大气中2,3,7,8-PCDD/Fs的季节性监测,并对大气中PCDD/Fs的浓度与季节性变化进行了分析.结果表明,该工业区大气中PCDD/Fs的浓度范围为2.33~75.4 pg·m-3,平均值为23.2 pg·m-3,毒性当量浓度I-TEQ范围为0.229~10.7 pg·m-3,平均值为2.00 pg·m-3,高于日本环境空气质量标准推荐年均值0.6 pg·m-3.该工业区PCDD/Fs浓度季节性变化明显,最高的季节为春季(37.8 pg·m-3),浓度最低的季节为夏季(13.5 pg·m-3),其次为秋季(22.3 pg·m-3)和冬季(19.1 pg·m-3);毒性当量浓度变化高低顺序为:春季(5.58 pg·m-3)>夏季(1.06 pg·m-3)>秋季(0.839 pg·m-3)>冬季(0.525 pg·m-3).降雨、季风的季节性变化可能是引起大气中PCDD/Fs浓度季节性变化的原因.     

冬、春季青岛大气气溶胶中乙二酸的分布特征及影响因素

于2012-12~2013-04在青岛采集119个气溶胶样品,分析了冬、春季节气溶胶中乙二酸的浓度分布特征及影响因素.青岛大气气溶胶中乙二酸的浓度冬季为31~370 ng·m^-3,平均为104 ng·m^-3;春季为11~1926 ng·m^-3,平均为400 ng·m^-3,二者存在显著的季节差异.不同天气状况影响气溶胶中乙二酸的分布,霾天时乙二酸浓度最高,其次是沙尘天,雾天与晴天时的基本相当,雨天时的浓度最低.青岛大气气溶胶中乙二酸与温度和太阳辐射之间存在显著正相关关系,表明光化学氧化的二次生成过程对气溶胶中的乙二酸有一定影响.冬、春季气溶胶中乙二酸二次生成的机理可能不同,冬季主要为水相氧化过程、春季为气相氧化过程.PMF源解析结果也显示,二次源是青岛大气气溶胶中乙二酸的主要来源,其贡献冬季约为45%、春季约为70%.春季青岛气溶胶中乙二酸浓度显著高于冬季,其主要原因可能是春季温度和太阳辐射显著高于冬季,增强了颗粒态乙二酸的二次生成过程.     

青岛大气气溶胶中水溶性有机氮对总氮的贡献

有机氮是大气气溶胶中重要的氮组分,其沉降入海后不仅能够促进海洋初级生产力的增长,还可能影响海洋生态系统的群落结构.利用2008年1～12月在青岛采集的64个总悬浮颗粒物样品,分析了其中水溶性有机氮的浓度.气溶胶中有机氮的浓度为30～2 073 nmol·m-3(100～12 157 μmol·g-1),以12月浓度最高...     

青岛冬季PM2.5持续重污染天气的大气边界层特征

鲜有出现空气质量问题的北方沿海城市青岛近年来也频频出现重污染天气. 2014年1月青岛市总计出现7 d重污染天气,其中1月15-18日是持续4 d的PM_2.5重污染,其余的则分别出现在1月6日、11日和30日.为了获得气象条件对持续重污染天气发展、维持和消除的影响机制,利用激光雷达、大气稳定度仪探测数据以及地面、高空气象观测和空气质量监测数据,重点分析了1月15-18日持续重污染期间青岛市大气边界层气象要素的时间和空间特征.结果表明,2014年1月影响青岛冷空气势力弱、青岛近地面低于3 m/s的风速不利于污染物扩散,66%以上的相对湿度有利于污染物浓度增大.在污染源稳定的背景下,气象要素的差异性导致了污染物浓度时空分布的差异.在持续的弱偏北风下污染物浓度居高不下;在偏南风影响下,污染物浓度趋于下降.边界层内存在高层干冷弱北风和低层暖湿弱南风的风切变、稳定层结、低层相对湿度为70%的高湿大气以及交替出现的近地面南北风是此次重污染持续的主要原因.大气边界层高度变化对污染物浓度具有6 h左右的延迟影响;而低边界层高度、大稳定度因子,低云的存在和较高的污染物浓度之间具有较好的一致性变化趋势.当近地面温度升高、相对湿度减小以及增大的偏南风和存在弱不稳定层结时,有利于提高青岛局地大气扩散能力.      

青岛近海及黄渤海大气气溶胶中不同形态氮磷质量浓度及组成特征

于2016年6~7月采集了青岛近岸以及黄渤海大气气溶胶样品,并于8月6~15日连续采集了青岛近岸气溶胶昼夜样品,分别测定了不同形态的氮磷(溶解无机氮、溶解无机磷、溶解态总氮、溶解态总磷、总氮和总磷)质量浓度,并分析了气溶胶中这些不同形态氮磷的组成特征.结果表明,青岛近岸大气气溶胶中不同形态氮磷的浓度明显高于同时期黄渤海气溶胶中氮磷浓度.青岛近岸气溶胶总氮中溶解态占比为56%,溶解态与不溶态差别不大;黄渤海气溶胶总氮中溶解态为主要部分,所占比例达72%.青岛以及黄渤海气溶胶中,无机氮是溶解态总氮的主要贡献者,分别占溶解总氮的67%和75%.青岛以及黄渤海气溶胶总磷中,溶解态与不溶态磷的贡献相近,溶解态分别占总磷的49%和58%;气溶胶溶解总磷中无机磷的贡献略高于有机磷,青岛以及黄渤海占比分别为56%和59%.气团来源对青岛以及黄渤海气溶胶中不同形态氮磷的浓度和组成特征有一定程度的影响,南方气团来源气溶胶中溶解无机氮(DIN)、溶解有机氮(DON)、总氮(TN)、溶解无机磷(DIP)和溶解有机磷(DOP)的浓度均高于北方和海上气团来源.青岛近岸气溶胶中溶解有机氮浓度昼夜差别不大,而溶解无机氮和总氮浓度则白天相对较高.白天和夜间气溶胶总氮中溶解态氮占主要部分,所占比例达到79%,且无昼夜变化;无机氮是溶解总氮的主要贡献者,且晚上无机氮所占比例(61%)较白天(70%)略有降低.青岛近岸气溶胶中的溶解无机磷和有机磷昼夜浓度差别不大,而总磷浓度则白天明显高于晚上.昼夜气溶胶样品中不溶态磷是总磷的主要组成部分,占比分别为83%、62%,夜间气溶胶中溶解态磷的贡献远高于白天;不论昼夜,无机磷均是溶解总磷的主要部分,所占比例在71%~77%.     

太平洋上空硫酸盐的分布和来源

我国首次南极考察(1984年11月—1985年3月)在太平洋和南极半岛周围海域收集了31个海洋气溶胶样品。采用离子色谱法分析气溶胶中硫酸盐、火焰原子吸收法分析钠离子,结果表明,太平洋海洋气溶胶中非海盐源硫酸盐含量自北纬向南纬明显降低。在北太平洋主要是由于陆源污染源的硫酸盐在风系作用下经长距离传输而进入海洋上空;而在南太平洋,特别是南极半岛海域大气中非海盐源硫酸盐,可能主要来自海洋生物活动的产物。利用通量计算模式,估算了南极半岛海域生物源输入大气的硫通量为0.065gS/m~2·a。     

东海大气气溶胶中二元羧酸的分布特征及来源

大气气溶胶中的二元羧酸因其在全球气候变化中的潜在作用而受到广泛关注.利用2011年5月12日-6月6日在东海采集的气溶胶样品,分析其中水溶性二元羧酸及常量离子浓度,探讨东海气溶胶中二元羧酸的时空分布特征及来源.结果显示东海大气气溶胶中乙二酸、丙二酸和丁二酸的浓度分别为26.0～1475.5 ng·m-3、0.1 ～61.4 ng·m-3和0.1～132.4 ng·m-3,乙二酸在这3种二元羧酸中的贡献最大,为88.3％.东海气溶胶中二元羧酸浓度的昼夜变化不显著.空间分布整体呈现近海高、远海低的趋势.气团的来源和迁移路径以及气象因素影响气溶胶中二元羧酸的分布,气团来自污染较重的陆源时气溶胶中二元羧酸的浓度较高,气团来自清洁的海洋源时,二元羧酸的浓度则较低;阴雾天气时气溶胶中二元羧酸浓度相对较高,降雨发生时二元羧酸的浓度较低.二元羧酸与常量离子的相关性分析表明,自然源和人为源释放的挥发性有机物质在液相中氧化生成二元羧酸是东海大气气溶胶中二元羧酸的主要源,而汽车尾气和生物质燃烧的一次排放、海洋源以及碱性粗颗粒吸收气体二元羧酸不是主要源.液相中乙醛酸氧化形成的乙二酸和长链二元羧酸氧化形成的乙二酸对东海气溶胶中乙二酸的贡献分别为41％和59％.     

上海地区霾时气溶胶类型垂直分布的季节变化

采用上海地区2007年1月~2010年11月CALIPSO星载激光雷达Level 2反演资料,对清洁海洋型、沙尘型、大陆污染型、大陆清洁型、污染沙尘型和烟尘型等类型气溶胶垂直分布进行了分析,研究了其季节变化规律.结果表明:霾发生时0~2km高度烟尘型气溶胶出现频率明显高于非霾时,而在2~8km高度,沙尘型、污染沙尘型与大陆污染型明显高于非霾时.0~2km高度春季霾大陆污染型气溶胶出现频率高于其他季节;0~2km夏季污染沙尘型气溶胶与海洋型气溶胶出现频率均高于其他季节,特别是污染沙尘型;秋季霾期间,0~2km高度范围内烟尘型出现频率明显高于2~6km高度;冬季污染沙尘型、烟尘、大陆污染型气溶胶出现频率高于其他季节.     

2015~2019年日照市PM2.5长期变化特征及其潜在源区分析

利用2015~2019年山东省日照市PM_2.5质量浓度和气象要素的小时数据,对日照市PM_2.5季节污染特征和日照市海陆风特征进行了分析,并基于HYSPLIT模式计算了5年逐日02：00、08：00、14：00和20：00（BTC）的48h后向轨迹,不仅通过轨迹聚类分析和潜在源区分析探讨了日照市不同季节PM_2.5主要传输路径和其轨迹污染特征及其潜在源区分布和贡献,也分析了海陆风对日照市污染物的影响.结果表明：日照市PM_2.5呈现冬季最高、夏季最低的分布特征,监测站点颗粒物浓度在偏西北风影响下较高.日照市不同季节主要输送路径存在差异：春季主要受到偏东和偏北方向气流影响;夏季在副热带高压影响下主要受到来自海上的较为清洁的偏东气流影响;秋季主要受到西北和偏东气流影响;冬季主要受西北和偏北气流影响.整体而言,不同季节受偏西至偏南气流影响时,日照市对应的PM_2.5浓度较高.日照市海陆风春秋季多,夏冬季少;在海陆风影响下,日照市PM_2.5污染和臭氧污染呈现不同的分布特征,且在不同PM_2.5污染等级下,PM_2.5浓度日变化特征也与其在非海陆风日的日变化有所差异.污染潜在源区分析结果表明,日照市最主要的潜在源区位于山东省临沂市、潍坊市、青岛市和江苏省连云港市.     

辽宁省辽中降水化学特征与边界层流场的相关性

于2007年2月—2008年1月在辽宁省辽中县进行了酸雨观测,获取了辽中站降水中主要化学离子组成,并观测了同期的地面气象条件,结合不同气象流场分析方法,分析降水化学特征与边界层流场的关系. 结果表明:①降水酸碱性与风向有一定关系,偏南风易出现酸性降水,而偏北风易出现碱性降水,降水的酸碱性与850～925 hPa(约700～1 500 m)高度上的风向相关性较强,与近地面风向的相关性不明显;②降水的酸碱性和离子组成与研究区所处天气系统的相对位置关系显著,同是偏北气流,如研究区位于大陆反气旋东部,气流来源于西北地区,Ca2+浓度较高,反之,如位于海洋气旋的西部,由于气流来源于东南海上,故Na+浓度相对较高.