Mn-Ce/Ti-PILC催化剂低温脱硝性能研究

以钛基柱撑黏土(Ti-PILC)为载体,采用浸渍法制备了Mn-Ce/Ti-PILC催化剂,并考察了其脱硝性能。在n(Ti)∶m(黏土)为15 mmol/g、焙烧温度为400 ℃、Mn-Ce负载量(w)为12%和6%、空速为120 000 h^-1的条件下,Mn-Ce/Ti-PILC在宽温度窗口180~260 ℃的NO转化率可达90%以上,N₂选择性可达80%以上;220 ℃时NO转化率接近100%,N₂选择性达86%左右。柠檬酸和Mo的掺杂可进一步提高Mn-Ce/Ti-PILC的脱硝性能。Ti-PILC载体结构有助于活性组分分散,且Ti与Mn-Ce之间可形成强相互作用。Ce的加入可降低催化剂酸性位点强度。     

整体式催化剂选择性催化氧化硫化氢

在堇青石蜂窝陶瓷基体上分两步涂覆了SiO₂和TiO₂两种涂层,再通过浸渍法制备了V₂O₅/TiO₂-SiO₂/堇青石整体式催化剂。采用BET、XRD、XRF、SEM和H₂-TPR等方法对催化剂进行了表征,并对催化剂的H₂S选择性催化氧化活性进行了评价。结果表明：V₂O₅负载量为20%（w）时,催化剂的活性最好;在反应温度180 ℃、空速3 000 h^-1、V（O₂）∶V（H₂S）=0.5的条件下,转化率达96.94%,硫产率达95.41%。在40 h的稳定性试验过程中,转化率稳定在96%左右,硫产率稳定在94%左右,催化剂的稳定性较好。与传统颗粒状催化剂相比,该整体式催化剂更具工业应用前景。     

MnOx/ACF负载型催化剂常温催化氧化二氯甲烷

采用浸渍法在活性碳纤维（ACF）上负载MnO_x制备了MnO_x/ACF催化剂,考察了将其用于常温催化氧化二氯甲烷的活性和稳定性。实验结果表明,MnO_x负载量（质量分数）为9%的9%MnO_x/ACF催化剂活性最高,在反应温度为25 ℃、二氯甲烷质量浓度为600 mg/m³时,反应90 min后9%MnO_x/ACF催化剂对二氯甲烷的去除率达71%。9%MnO_x/ACF催化剂重复使用5次后对二氯甲烷的去除率仍可达57%,具有较好的重复使用性能。催化剂表面的主要元素为C、O和Mn,且Mn主要以Mn⁴⁺形式存在。使用后的催化剂中存在二氯甲烷降解的中间产物甲酸盐和甲氧基物种,说明二氯甲烷已被成功降解。     

CePO4-TiO2固溶体的NH3-SCR活性

采用共沉淀法合成了不同Ce与Ti摩尔比的CePO₄-TiO₂复合材料,利用XRD、TEM、NH₃-TPD和H₂-TPR技术对其物理化学性质进行了表征,并对其NH₃-SCR活性进行了评价。实验结果表明：随着CePO₄含量的增加,催化剂的活性提高;当Ce与Ti的摩尔比为8:2时催化剂的活性最高,230 ℃的NO转化率达到100%,且具有更广的温度窗口,优于纯CePO₄。表征结果显示,CePO₄与TiO₂形成固溶体后,颗粒尺寸较为均匀,强酸位的数量增多,氧化还原性能提升,从而提高了催化剂的SCR反应活性,同时改善了其抗水抗硫性能。     

Ce-Fe/ZSM-5催化剂NH3选择性催化还原NO性能研究

通过浸渍法将Ce和Fe负载在ZSM-5载体上,制备了1.40%Fe/ZSM-5（数字为金属组分的质量分数,下同）、0.25%Ce/ZSM-5、0.25%Ce-1.40%Fe/ZSM-5和0.50%Ce-1.40%Fe/ZSM-5催化剂。对催化剂进行了表征并研究了其NH₃选择性催化还原（NH₃-SCR）NO的性能。实验结果表明,双金属改性的0.25%Ce-1.40%Fe/ZSM-5催化剂的活性温度窗口范围最广,在350~450 ℃范围内NO转化率超过98%。Ce和Fe以无定型氧化物的形态良好分散在ZSM-5载体表面,没有改变ZSM-5分子筛的微孔结构。0.25%Ce-1.40%Fe/ZSM-5催化剂的有效还原峰面积更大,孤立Fe³⁺和Ce⁴⁺物种含量更多,氧化还原性能显著,催化剂表面具有丰富的中等强度酸性位且酸量较大,有利于 NH₃-SCR 反应的进行。     

泡沫镍负载La3+-TiO2催化剂对苯的可见光降解

采用溶胶-凝胶法制备了掺杂La³⁺的TiO₂（La³⁺-TiO₂）,并负载于泡沫镍上,制得泡沫镍负载La³⁺-TiO₂催化剂。采用XRD、DSC、荧光发射光谱以及SEM方法进行了表征分析。研究了泡沫镍负载La³⁺-TiO₂催化剂在可见光下对苯的降解效果,并对苯的光催化降解动力学特性进行了分析。实验结果表明：在最佳焙烧温度和焙烧时间分别为400 ℃和1 h的条件下,La³⁺-TiO₂的晶相主要为锐钛矿型;负载后,La³⁺-TiO₂颗粒填充于泡沫镍的空洞中,比表面积增加,光催化活性得以提高;在不同初始苯质量浓度和催化剂使用次数条件下,苯的降解率不同,最高可达92.9 %;光催化降解过程遵循拟一级动力学规律。     

γ-Al2O3负载多金属复合催化剂选择性催化还原烟气脱硝

以γ-Al₂O₃作为载体,先后负载CeO₂,MnC₂O₄,Fe（NO₃）₃,CrO₃,Ni（NO₃）₂,NH₄VO₃等多种金属组分制备γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂,并用于模拟烟气的选择性催化还原脱硝。通过SEM和XRD技术对催化剂进行了表征。表征结果显示：Fe,Mn,Cr的添加能增加催化剂的低温催化活性、提高催化剂的N₂选择性;γ-Al₂O₃对活性金属氧化物的负载效果良好。实验结果表明：各金属化合物的最佳加入量为 w（MnC₂O₄·2H₂O）=20%,w（Fe（NO₃）₃·9H₂O）=15%,w（CrO₃）=10%,w（Ni（NO₃）₂·6H₂O）=5%,w（NH₄VO₃）=10%,w（CeO₂）=5%,w（γ-Al₂O₃）=35%;以在最佳正交实验条件下制得的γ-Al₂O₃负载多金属复合物为催化剂,在脱硝反应温度为205 ℃的条件下,NO转化率为96.7%;γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂经5次重复使用,NO转化率仍可稳定在94%左右。     

纳米α-MnO2催化臭氧氧化降解水中双酚A

采用水热法制备了纳米α-MnO₂催化剂,并通过XRD和SEM技术对催化剂的成分和形貌进行了表征。采用纳米α-MnO₂催化剂催化臭氧氧化降解水中的双酚A（BPA）,考察了初始溶液pH、催化剂加入量和反应温度对BPA去除率的影响。实验结果表明,纳米α-MnO₂催化剂催化臭氧氧化降解BPA的最佳工艺条件为：催化剂加入量100 mg/L,初始溶液pH 8.5,反应温度18 ℃。在此最佳条件下处理质量浓度为10 μg/mL的BPA溶液120 min,BPA去除率为96.4%。回收洗涤后第二次使用的催化剂的BPA去除率为80.5%,第三次使用的催化剂的BPA去除率为74.1%,催化剂的活性随重复使用次数的增加而缓慢降低,活性较稳定。     

前驱体溶液pH对核壳型Cr/CeO2催化剂低温选择性催化氧化脱硝性能的影响

采用一步水热法合成了具有核壳结构的铬铈复合氧化物（Cr/CeO₂）,并将其用于选择性催化氧化（SCO）烟气脱硝,考察了前驱体溶液pH对催化剂低温催化活性的影响。实验结果表明,当前驱体溶液pH为2时制得的催化剂（CrCe2）具有较高的低温SCO活性,其在200 ℃下的NO转化率高达59%。XRD,SEM,BET,UV-Vis,TPD等表征结果显示：核壳结构的生成促进了Cr物种的高分散性,同时Cr的掺杂增大了催化剂的比表面积,从而提高了活性位点的总量;在该系列催化剂中,CrCe2催化剂具有最高的表面六价铬和化学吸附氧的占比,因此呈现出最高的低温SCO活性。     

活性炭纤维负载TiO2催化剂的制备及其电催化性能

采用溶胶-凝胶法制备了活性炭纤维负载TiO₂催化剂（TiO₂/ACF）,并通过SEM和XRD等手段对TiO₂/ACF进行了表征。以邻苯二甲酸二甲酯（DMP）为目标降解物,考察了催化材料的电催化活性。实验结果表明：在反应温度为25 ℃、初始DMP质量浓度为100.0 mg/L、电解质Na₂SO₄质量浓度为100 mg/L、电流密度为62.5 mA/cm²、电极板间距为4 cm的条件下,经过40 min的降解,DMP质量浓度为1.8 mg/L,DMP去除率为98.2%;TiO₂/ACF在反应过程中可以原位再生,经6次重复使用后仍保持很高的催化活性,对DMP的去除率仍达90%以上。     

复合载体对选择性催化还原催化剂低温脱硝性能的影响

采用浆液浸涂法在堇青石蜂窝陶瓷载体上涂覆Al2O_3-TiO_2-ZSM-5分子筛复合载体,并通过浸渍法负载活性组分Mn-Fe-Ce,制备了M/ATZ-CC选择性催化还原催化剂。考察了催化剂的低温脱硝活性和抗水性能,表征了催化剂的物性参数和氨-程序升温脱附性能。实验结果表明,M/ATZ-CC催化剂具有优异的脱硝活性和抗水性能,在反应温度为160℃、水蒸气加入量为10%(φ)、NO体积分数为0.1%、n(NH_3)∶n(NO)=1、O_2体积分数为3.0%、体积空速为3 000~10 000 h~(-1)的条件下,NO去除率在80%以上。表征结果显示,该催化剂的比表面积、孔径、弱酸酸量、中强酸酸量和总酸量得到了显著提高。     

Ni,Co掺杂对Mn-Ce/TiO_2催化剂脱硝活性的影响

以Ti O_2为载体,采用浸渍法制备Ni或Co掺杂的Mn-Ce/Ti O_2催化剂,用于烟气的选择性催化还原法低温脱硝。考察Ni或Co的掺加对Mn-Ce/Ti O_2催化剂活性的影响,并对各催化剂进行了BET,XRD,H_2-TPR,XPS表征。实验结果表明:在NO,NH_3,O_2的体积分数分别为6×10~(-4),6×10~(-4),6×10~(-2),空速为16 000 h~(-1)的条件下,Mn-Ce/Ti O_2、Mn-Ce-Ni_(0.4)/Ti O_2和Mn-Ce-Co_(0.2)/Ti O_2催化剂的NO去除率在120℃时分别为38%,68%,74%,在150℃时分别为64%,92%,近100%,这表明掺加Ni或Co后Mn-Ce/Ti O_2催化剂的脱硝活性明显提高;在进气中加入体积分数为1×10~(-4)的SO_2后,Mn-Ce/Ti O_2催化剂的NO去除率在300 min内从98.2%下降至57.2%,而Mn-CeCo_(0.2)/Ti O_2和Mn-Ce-Ni_(0.4)/Ti O_2催化剂的NO去除率分别为73.9%和69.8%,这表明Ni或Co的掺加有助于提高催化剂的抗硫性能。表征结果表明:Ni或Co的掺加基本不影响Mn和Ce在载体Ti O_2上的分散;Ce元素以Ce~(3+)和Ce~(4+)价态存在,且主要为Ce~(4+);催化剂的比表面积变化不大;Mn O_x与Ce O_x的结晶度降低,催化剂的氧化还原能力增强。     

铁铈钛复合氧化物催化剂的制备及其选择性催化还原NO的性能

采用共沉淀法制备了一种新型催化剂——铁铈钛复合氧化物催化剂,研究了Fe掺加量、体积空速以及H2O和SO2的加入对其选择性催化还原NO性能的影响;采用XRD和SEM等手段对催化剂的结构和形貌进行了表征。表征结果显示,Fe的掺加使催化剂表面的颗粒更均匀,提高了催化剂的分散度。实验结果表明：以Ce（NO3）3,Fe（NO3）3?9H2O,TiOSO4?2H2O为原料、按n（Ce）∶n（Fe）∶n（Ti）=0.2∶0.8∶1配比制得的Ce0.2Fe0.8TiOx为催化剂,在反应温度250 ℃、反应时间3 h、体积空速25 000 h-1的条件下,NO去除率为99.8%,N2选择性为100%;Fe的掺加显著提高了Ce0.2Fe0.8TiOx催化剂的抗H2O和SO2的能力。     

粉煤灰沸石分子筛负载氧化铈催化剂的制备及其催化燃烧二氯甲烷性能

以发电厂粉煤灰为原料,采用碱融水热法合成了HZSM-5分子筛(FHZSM-5),用浸渍法负载10％(w)CeO2制备了CeO2/FHZSM-5催化剂,用于二氯甲烷的催化燃烧.盐酸浓度为2 mol/L及粉煤灰和NaOH的质量比为1:1.2时制备的FHZSM-5纯度最高,结晶度最好,用其制备的CeO2/FHZSM-5催化剂...     

CeMn氧化物催化剂的制备及其对甲苯的催化降解性能

采用草酸沉淀法合成了铈锰氧化物(CeMn氧化物)催化剂,在固定床反应器中考察了不同Ce-Mn摩尔比、空速对CeMn氧化物催化剂催化降解甲苯效果的影响,通过XRD、SEM、XPS等技术表征了催化剂的理化性质.实验结果表明:当n(Ce):n(Mn)=1:3时得到的Ce1Mn3催化剂降解甲苯的活性最佳,T50=198℃,T9...     

活性炭复合材料负载催化剂催化臭氧氧化处理石化废水

采用催化臭氧氧化深度处理某石化厂炼油废水,制备了活性炭复合材料负载催化剂(Fe_2O_3/ACNT),与几种常见负载催化剂进行了物性和COD去除效果的对比,并对Fe_2O_3/ACNT的催化效果和稳定性进行了详细分析。结果表明:催化剂的催化臭氧氧化活性由高到低的顺序为Fe_2O_3/ACNTFe_2O_3/活性炭Fe_2O_3/Al2O3Fe_2O_3/陶粒;Fe_2O_3/ACNT催化剂具有较高的比表面积、孔体积、强度和吸水率,使COD去除率由单独臭氧氧化时的约20%提高到66.8%。在催化剂填充量200 m L、废水pH 7.6、臭氧投加量200 mg/L、体积空速1 h~(-1)的条件下运行30d,COD去除率平均达65.1%,出水COD均值为40.8 mg/L,最高值为44.3 mg/L,满足外排水COD小于50 mg/L的指标。催化剂稳定性良好,运行30 d活性未见明显降低,具有在环保领域应用的前景。