钛基金属氧化物电极的制备及性能

采用聚合物前驱体法制备了Ti/SnO₂-Sb₂O₃电极,再通过恒电流电沉积法制备了 Ti/SnO₂-Sb₂O₃/PbO₂和Ti/SnO₂-Sb₂O₃/MnO₂电极。采用SEM技术对3种金属氧化物电极表面的形貌进行了表征,并分别以3种电极为阳极进行了苯酚的电催化氧化实验。实验结果表明：电解时间为2.5 h时,Ti/SnO₂-Sb₂O₃电极、Ti/SnO₂-Sb₂O₃/PbO₂电极和Ti/SnO₂-Sb₂O₃/MnO₂电极对苯酚的降解率分别为85.9%,83.2%,44.6%;苯酚在3种电极上的电催化氧化反应均遵循一级反应动力学方程;苯酚在Ti/SnO₂-Sb₂O₃ 电极和Ti/SnO₂-Sb₂O₃/PbO₂电极上的反应速率较快,并具有较高的析氧电位;Ti/SnO₂-Sb₂O₃/PbO₂电极具有更好的耐腐蚀性和更长的使用寿命。     

掺硼金刚石电极降解模拟焦化废水中的喹啉

采用掺硼金刚石（BDD）电极电化学氧化法降解模拟焦化废水中的喹啉,并通过GC-MS技术分析了喹啉的降解机理及途径。实验结果表明：在常温、初始喹啉质量浓度为50.0 mg/L、电解质Na₂SO₄浓度为0.05 mol/L、模拟废水pH为7、电解时间为2.5 h、电流密度为30 mA/cm²、极板总面积与模拟废水体积的比为160 cm²/cm³的条件下,喹啉降解率接近100%;TOC由初始时的29.43 mg/L降至5.76 mg/L,TOC去除率达80%;COD由初始时的95.25 mg/L降至20.65 mg/L,COD去除率达78%;在降解过程中,首先在喹啉苯环的5位和8位发生羟基化反应,然后苯环发生断裂,形成带有吡啶环的中间产物及羧酸类产物,最后氮杂环开环,生成二氧化碳和水。     

三聚磷酸盐辅助电芬顿降解水中亚甲基蓝

以TiO₂/Ti电极板为阳极、海绵状多孔金属泡沫镍为阴极、三聚磷酸盐(TPP)为电解质，构建了TPP-电芬顿体系，对水中亚甲基蓝(MB)进行降解。循环伏安测试结果表明，TPP具有提升电芬顿体系氧化性能的特质。在TPP与Fe²⁺的摩尔比为10∶3、TPP浓度为5.0 mmol/L、初始pH为6、电流为200 mA的优化条件下进行曝气反应，60 min时MB去除率可达97.0%,360 min时TOC去除率可达67.0%。而以Na₂SO₄为电解质的常规电芬顿体系在适宜pH下的MB去除率仅为55.0%。机理分析结果表明，·O₂^-是导致MB降解的主要活性氧物种，而·OH可促进MB不完全降解产物进一步矿化。     

O3-H2O2氧化法处理印染废水

采用O₃-H₂O₂氧化法对印染废水进行氧化处理,比较了O₃氧化法和O₃-H₂O₂氧化法对印染废水的处理效果,考察了初始废水pH、H₂O₂加入量、O₃流量和反应时间对废水的色度去除率和COD去除率的影响。实验结果表明：O₃-H₂O₂氧化法对废水的COD和色度的去除效果比O₃氧化法更好;在初始废水pH为11、H₂O₂加入量为13mmol/L、O₃流量为6g/h、反应时间为60min的最佳工艺条件下,处理后废水COD为61.50mg/L,COD去除率为95.73%,废水色度为5倍,色度去除率为99.75%,TOC为37.84mg/L,TOC去除率为85.10%,BOD₅为22.76mg/L,BOD₅去除率为90.20%,BOD₅/COD为0.37。     

Fenton试剂氧化法处理染料结晶废母液

采用Fenton试剂氧化法处理分散橙、分散紫和分散蓝3种染料结晶废母液。研究了H₂O₂加入量、n（H₂O₂）#x02236;n（Fe²⁺）和废母液pH对COD去除率或TOC去除率的影响。对TOC去除反应分段进行了动力学方程拟合,并探讨了反应机理。实验得到的分散橙、分散紫和分散蓝的废母液处理工艺条件：H₂O₂加入量分别为264.4,352.9,441.2mmol/L;n（H₂O₂）#x02236;n（Fe²⁺）分别为20,10,20;废母液pH=3。3种废母液在0~20min和20~120min两个阶段的反应与二级动力学拟合方程的相关性最好。3种废母液经Fenton试剂氧化处理后,部分有机物降解为小分子有机酸,部分有机物完全矿化。     

活性炭纤维负载TiO2催化剂的制备及其电催化性能

采用溶胶-凝胶法制备了活性炭纤维负载TiO₂催化剂（TiO₂/ACF）,并通过SEM和XRD等手段对TiO₂/ACF进行了表征。以邻苯二甲酸二甲酯（DMP）为目标降解物,考察了催化材料的电催化活性。实验结果表明：在反应温度为25 ℃、初始DMP质量浓度为100.0 mg/L、电解质Na₂SO₄质量浓度为100 mg/L、电流密度为62.5 mA/cm²、电极板间距为4 cm的条件下,经过40 min的降解,DMP质量浓度为1.8 mg/L,DMP去除率为98.2%;TiO₂/ACF在反应过程中可以原位再生,经6次重复使用后仍保持很高的催化活性,对DMP的去除率仍达90%以上。     

SnS2/TiO2纳米管阵列光电催化降解诺氟沙星

通过电沉积法将SnS₂纳米颗粒沉积在阳极氧化的TiO₂纳米管上，制备了SnS₂/TiO₂纳米管阵列(NTs)电极。对SnS₂/TiO₂ NTs电极的微观形貌和结构进行了表征，研究了电极的光电化学性质。表征结果显示，SnS₂/TiO₂ NTs电极的光吸收带边发生明显红移，光电流密度可达1.49 mA/cm²，短时间光电流密度为0.38 mA/cm²。实验结果表明，SnS₂的负载降低了电极中光生电子-空穴的复合率，提高了光电催化对诺氟沙星(NOR)的降解效率，反应180 min后SnS₂/TiO₂ NTs电极对NOR的降解率高达92%。·O₂^-、·OH及SnS₂价带上的空穴是参与光电催化降解NOR的活性氧物种。     

Rh-MoS2/泡沫镍电催化还原对氟苯酚

采用电沉积法制备了MoS₂/泡沫镍电极,在此基础上,通过原子掺杂的方式制备了Rh-MoS₂/泡沫镍复合电极,运用多种手段表征了电极的结构、形貌和电化学性能,比较了掺杂Rh前后MoS₂/泡沫镍电极对对氟苯酚(4-FP)的催化还原效果,探讨了4-FP的降解机理。表征结果显示：Rh的掺杂促进了2H相MoS₂转变为1T相MoS₂,改善了MoS₂的催化性能;在0.05 mol/L的Na₂SO₄溶液中,当电流密度为10 mA/cm²时,Rh-MoS₂/泡沫镍的过电位和Tafel斜率分别为190.3 mV和70 mV/dec,远低于MoS₂/泡沫镍。实验结果表明：在工作电位-1.3 V、初始pH 3.3、温度293 K的条件下,电解180 min后,Rh-MoS₂/泡沫镍复合电极对4-FP的去除率为96%;Rh-MoS₂     

纳米α-MnO2催化臭氧氧化降解水中双酚A

采用水热法制备了纳米α-MnO₂催化剂,并通过XRD和SEM技术对催化剂的成分和形貌进行了表征。采用纳米α-MnO₂催化剂催化臭氧氧化降解水中的双酚A（BPA）,考察了初始溶液pH、催化剂加入量和反应温度对BPA去除率的影响。实验结果表明,纳米α-MnO₂催化剂催化臭氧氧化降解BPA的最佳工艺条件为：催化剂加入量100 mg/L,初始溶液pH 8.5,反应温度18 ℃。在此最佳条件下处理质量浓度为10 μg/mL的BPA溶液120 min,BPA去除率为96.4%。回收洗涤后第二次使用的催化剂的BPA去除率为80.5%,第三次使用的催化剂的BPA去除率为74.1%,催化剂的活性随重复使用次数的增加而缓慢降低,活性较稳定。     

高级氧化法处理光引发剂生产废水

分别采用臭氧氧化、微电解—Fenton氧化和电化学降解的方法处理COD为6 000~8 000 mg/L、BOD₅/ COD为 0.12~0.17的光引发剂生产废水,比较了3种方法对废水中COD的去除效果。实验结果表明：臭氧氧化反应2 h时废水COD去除率达35.9%,BOD₅/COD 为0.20;微电解反应4 h再Fenton氧化4 h后,废水COD去除率为38.2%,BOD₅/COD 为0.28;电化学降解2 h后废水COD去除率达83.9%,BOD₅/COD 为0.46,降解反应遵循零级反应动力学,反应速率常数为2.6 kg/（m³·h）。3种方法对光引发剂生产废水的处理效果顺序为：电化学降解>微电解—Fenton氧化>臭氧氧化。     

PbO_2复合电极预处理甲苯二胺废水

通过涂覆—热分解法与电沉积法制备了β-PbO_2/α-PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti复合电极(PbO_2复合电极),采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、循环伏安法(CV)、线性极化法(LSV)和加速寿命试验对电极进行表征。将PbO_2复合电极用于处理甲苯二胺(TDA)废水,考察了电解质浓度、电流密度对TDA降解效果的影响。实验结果表明:α-PbO_2呈梭状,β-PbO_2呈花菜状,多层结构的PbO_2电极利于提高电极的稳定性和活性;PbO_2复合电极的析氧电位(1.9 V)明显高于TDA的氧化电位(1.28 V),其使用寿命长达486 d;在电流密度为60 m A/cm2、Na2SO4质量浓度为10 g/L、电解时间为240 min的条件下,对COD为4 791.74 mg/L、TDA质量浓度为486.4mg/L的废水进行处理,TDA去除率高达97.3%,COD去除率可达88.1%。     

三维电极法处理含钴、锰废水

采用三维电极法对工业精对苯二甲酸(PTA)装置产生的含钴、锰废水进行处理.通过与传统二维电极法的处理效果进行比较,论证了三维电极法脱除Co2+,Mn2+的优越性.探究了填料类型、极板间电压、粒子电极填充比(粒子电极质量(g)与废水体积(mL)的比)、极板间距等工艺参数对Co2+,Mn2+脱除率的影响.实验结果表明,适宜...     

三维电极电Fenton氧化法处理染料废水

采用三维电极电Fenton氧化法处理实际染料废水,探究了染料废水处理效果的影响因素。实验结果表明：以钌铱镀层钛电极为阳极、不锈钢板为阴极、粉末活性炭为颗粒电极,在粉末活性炭投加量为2.0 g/L、电流密度为0.5 mA/mm²、极板间距为3 cm、pH为2.0、硫酸亚铁投加量为0.50 g/L的最优工艺条件下,反应2 h后COD、TOC、氨氮、色度的去除率达到最大,分别为62.80%、41.15%、42.48%和95.00%;粉末活性炭作为颗粒电极可使染料废水COD去除率提高18个百分点;重复使用10次的处理效果与第2次基本持平。     

SiO_2-NH_2/Fe_3O_4的制备及制药废水的深度处理

以溶剂热法制备Fe_3O_4磁性粒子,通过改良的St?ber法在其上包覆Si O_2,并用3-氨丙基三乙氧基硅烷对表面进行氨基修饰,制得Si O_2-NH_2/Fe_3O_4磁性复合材料,并将其用于制药废水二级出水的吸附处理(吸附剂投加量1 g/L、吸附时间120 min)。表征结果显示:Si O_2-NH_2/Fe_3O_4为粒径(510.0±3.6)nm的球形粒子。实验结果表明:在废水p H为5时,Si O_2-NH_2/Fe_3O_4对TOC、蛋白质、腐殖酸的吸附效果最佳,三者的去除率分别达44.14%,35.58%,33.07%,与Fe_3O_4相比分别提高了25.27,21.76,21.05百分点;废水p H为6时,Si O_2-NH_2/Fe_3O_4对多糖和色度的去除效果最佳,二者的去除率分别达26.03%和62.94%,与Fe_3O_4的最高去除率(p H=5时)相比分别提高了17.84百分点和22.45百分点;Si O_2-NH_2/Fe_3O_4重复使用4次,TOC和色度去除率均达初次使用时的87%以上。     

O_3-Ca(OH)_2体系处理苯酚废水

研究了苯酚在新型臭氧氧化体系O_3-Ca(OH)_2体系中的降解与矿化效果。实验结果表明:苯酚及TOC的去除率都随着Ca(OH)_2用量(小于2 g/L)、进气臭氧质量浓度(小于75 mg/L)、进气流量(小于3.0 L/min)的增大以及初始苯酚质量浓度的减小而增加,但受反应压力和液相温度的影响较小;当Ca(OH)_2用量大于3 g/L时,苯酚和TOC的去除率在30 min和55 min时分别达到了100%左右;Ca~(2+)的存在实现了羟基自由基清除剂CO_3~(2-)的实时分离去除,从而强化了臭氧氧化过程中苯酚的降解与矿化。这表明,O_3-Ca(OH)_2体系是一种处理难降解有机废水的高效臭氧氧化新体系。     

CeO2/TiO2纳米管催化剂脱硝性能研究

利用废气中本身含有的CO催化还原烟气中的NO_x,可以实现以废治废。采用TiO₂纳米管负载CeO₂,制备CeO₂/TiO₂纳米管催化剂,并对其进行了SEM表征及影响因素实验。实验结果表明：在n（Ce）∶n（Ti）=3∶7、焙烧温度500 ℃、焙烧时间3 h时制备的CeO₂/TiO₂纳米管催化剂形貌较好,表面颗粒分布相对均匀;反应温度400~600 ℃时NO脱除率达98%;该催化剂具有一定的抗氧性能;当n（SO₂）∶n（NO）=（1∶2）~（2∶1）时,NO脱除率仍然在95%以上。     

Ti_5O_9-Ti_4O_7电极电化学处理2,4,6-三硝基苯酚废水

采用压片-烧结法制备了Ti5O9-Ti4O7电极,采用XRD和SEM技术对Ti5O9-Ti4O7电极进行了表征。以自制的Ti5O9-Ti4O7电极为阳极,电解处理含2,4,6-三硝基苯酚(TNP)的模拟废水,考察了电流密度、电解质质量浓度、废水p H、废水温度和反应时间等因素对废水COD去除率和TNP降解率的影响。表征结果显示:该电极的主要成分为Ti5O9,并含有部分Ti4O7;该电极的比表面积较大。Ti5O9-Ti4O7电极电解处理含TNP废水的最佳实验条件为:电流密度20 m A/cm2、电解质Na2SO4质量浓度6.0 g/L、废水p H为7、废水温度30℃。在此最佳条件下电解反应180 min后,COD去除率为90.6%,TNP降解率为93.9%,表明Ti5O9-Ti4O7电极具有较高的催化能力和电流效率。     

络合-电沉积法制备TiO_2纳米管负载Ag光催化剂

采用柠檬酸钠作为络合剂,通过络合-电沉积法制备了TiO2纳米管负载Ag光催化剂(Ag/TiO2NTs),通过FE-SEM和XRD等手段对Ag/TiO2NTs进行了表征。以偶氮染料甲基橙(MO)为目标降解物,考察了不同制备条件对Ag/TiO2NTs光催化性能的影响。表征结果显示,柠檬酸钠可以有效调控Ag+的电化学还原过程,实现Ag纳米颗粒在TiO2纳米管表面的均匀负载。实验结果表明:以在n(柠檬酸钠)∶n(Ag NO3)=1、电流密度为0.4 m A/cm2、煅烧温度为500℃的条件下制得的Ag/TiO2NTs作为光催化剂(Ag负载量为1.97%(x)),处理初始质量浓度为20 mg/L、初始溶液p H为9的MO溶液,光催化反应120 min后MO去除率为86.53%;经过6次的重复使用,Ag/TiO2NTs催化剂光催化降解MO的去除率基本稳定在80%以上。