g-C_3N_4/TiO_2复合材料光催化降解布洛芬的机制

以TiCl_3为TiO_2钛源,二聚氰胺为g-C_3N_4前驱体,制备了g-C_3N_4/TiO_2复合材料;通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和紫外可见光吸收光谱(UV-vis)等对g-C_3N_4/TiO_2复合材料进行形貌、元素和催化活性的表征.结果表明,TiO_2能很好地依附在g-C_3N_4的表面;吸收光发生了红移,扩大了TiO_2的吸收光谱范围;催化剂活性实验研究表明g-C_3N_4与TiO_2按1:9的质量掺杂比例制备出的g-C_3N_4-10/TiO_2复合材料对布洛芬(IBU)的光催化降解效果最好;实验同时研究了g-C_3N_4-10/TiO_2复合材料对IBU光催化降解的影响机制.IBU的光催化反应符合准一级动力学规律;酸性环境下有利于IBU的降解;使用异丙醇作为·OH分子探针,检测到·OH存在于g-C_3N_4/TiO_2光催化体系中,并计算得出·OH的贡献率为73.7%,表明·OH在降解中起到主要作用.     

g-C3N4/Cu2O/CF电极制备及在微生物燃料电池中的应用

为了提高微生物燃料电池的产电性能,采用电沉积法将石墨态氮化碳(g-C_3N_4)与氧化亚铜(Cu_2O)负载到碳毡(Carbon felt,CF)表面,制得g-C_3N_4/Cu_2O/CF光电极用于构建微生物燃料电池.通过场发射扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、光生电流曲线(I-T)、线性扫描伏安曲线(LSV)对光电阴极进行光电性能测试,并在白光发光二极管(LED)辐照下研究了以Cu_2O/CF、g-C_3N_4/Cu_2O/CF为阴极光催化微生物燃料电池的产电性能.结果表明,g-C_3N_4/Cu_2O/CF电极中g-C_3N_4分布在Cu_2O之间;g-C_3N_4/Cu_2O/CF光电极能提高光利用率,与Cu_2O/CF光电极相比,光电流密度达到2700 mA·m~(-2),增长幅度达到125%;与Cu_2O/CF阴极微生物燃料电池相比,g-C_3N_4/Cu_2O/CF阴极微生物燃料电池具有更优的产电能力,在白光LED辐照下最大功率密度和光电流密度达到110.7 mW·m~(-2)和1102 mA·m~(-2),增长幅度达到16%和27%.     

MoS2/g-C3N4纳米纤维光催化降解柴油机苯系排放污染物

采用同轴静电纺丝法制备了MoS_2/g-C_3N_4纳米纤维,采用XRD、FTIR、XPS、UV-Vis和Raman等光谱分析技术表征了催化剂相组成和微观形貌,评价了催化剂表面化学形态和吸光特性,探讨了催化剂对甲苯的光催化降解机理,研究了MoS_2含量、光源条件、温度和催化稳定性对降解甲苯的影响规律.结果表明,在MoS_2/g-C_3N_4中掺杂适宜的MoS_2有助于提高催化剂活性,改善催化剂比表面积和孔容积.在可见光条件下,催化剂(10%MoS_2)对甲苯的降解率为90.24%.由汽车尾气中苯系污染物光催化降解应用可知,在柴油机转速为2000 r·min~(-1),油门开度(负荷)分别为25%、50%、75%和100%的条件下,10%MoS_2对苯、甲苯、乙苯、对二甲苯、间二甲苯和邻二甲苯的平均降解率分别为88.12%、90.03%、86.25%、87.12%、87.07%和87.23%,表明MoS_2/g-C_3N_4纳米纤维具有较强的光催化降解苯系物能力.     

助催化剂负载调控氮化碳光催化制氢性能的研究进展

以可见光响应型石墨相氮化碳(g-C_3N_4)为载体,介绍了光催化分解水制氢的基本准则,归纳了助催化剂负载促进光催化制氢活性的原理,探讨了负载助催化剂调控g-C_3N_4制氢活性的策略。结合相关案例总结了助催化剂在促进g-C_3N_4光催化制氢活性方面的研究进展,归纳了表面助催化剂性能优化的调控方法,分析了催化活性与催化剂表界面结构之间的内在关联,指出了目前工作存在的机遇和挑战。     

g-C3N4光催化剂的改性优化研究进展

类石墨氮化碳(g-C_3N_4)具有原材料成本低和电子能带结构独特等优点,且有可见光活性。以g-C_3N_4为催化剂的光催化技术在解决环境污染和能源短缺等问题方面具有广阔的应用前景。但g-C_3N_4也存在光催化活性低和光响应范围小等问题。阐述了数种针对g-C_3N_4的改性和优化方法,包括通过非金属、金属掺杂和共掺杂改性g-C_3N_4光催化剂,设计零维、一维、二维、纳米球及其他结构g-C_3N_4,对其进行分子结构优化,以g-C_3N_4为基础构建Ⅰ型、Ⅱ型、Ⅲ型、肖特基结和Z型异质结结构复合光催化剂,从而增大比表面积、提高电子空穴分离效率、扩展光响应范围等,以提高光催化性能,并讨论了相应的改性方法对光催化性能的影响。最后指出了g-C_3N_4光催化技术目前所面临的问题。     

氧掺杂g-C3N4光催化降解Cu-EDTA络合物的反应机理研究

本研究以Cu-EDTA为模拟污染物,探讨了非金属石墨相氮化碳(g-C_3N_4)在光催化降解重金属络合污染物中的应用潜力.首先采用在空气气氛下煅烧的方式对g-C_3N_4进行氧掺杂改性,并通过XRD、TEM和DRS等表征手段对掺杂前后的催化剂结构进行表征.光催化性能评价结果表明,氧掺杂改性更有利于催化剂表面光生空穴的分离,从而呈现出显著提升的破络合能力.通过自由基猝灭实验对g-C_3N_4光降解Cu-EDTA的催化机制进行了研究,结果表明,未掺杂g-C_3N_4通过O_2~(·-)、空穴和·OH的共同作用实现重金属络合物的去除,而氧掺杂样品以具有更强破络合能力的光生空穴为主要活性物种实现Cu-EDTA污染物的降解.     

PDS协同g-C_3N_4可见光催化降解水体中布洛芬

以尿素为主要原料,采用热聚合法制备光催化剂g-C_3N_4(石墨相碳化氮),对其进行X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱仪分析仪(FT-IR)表征。通过过硫酸钾(PDS)协同g-C_3N_4可见光催化降解布洛芬实验,探究各种因素对布洛芬光解效率的影响;通过淬灭实验、荧光光谱(PL)测试以及降解中间产物分析,推导了PDS协同g-C_3N_4光催化降解布洛芬的反应机理。结果表明:g-C_3N_4是由片状薄层堆积而成的,在g-C_3N_4投加量为1. 0 g/L,布洛芬初始浓度为10 mg/L,PDS的最佳添加量为3. 334 mmol/L,pH为3时,布洛芬的光催化降解效果最佳,光反应4 h内布洛芬的降解率达到90%以上。PDS的加入显著提升了g-C_3N_4对布洛芬的光催化降解率,其中h~+在光解过程中起主导作用,加入PDS不仅会生成能光解布洛芬的SO_4~-·,还可以降低催化剂g-C_3N_4光生空穴和电子的复合程度,提高h~+的利用率。布洛芬降解过程生成一系列小分子中间产物,最终生成无机盐和水。     

g-C3N4在可见光下协同PDS降解磺胺二甲嘧啶的机制研究

以二聚氰胺为前驱体合成光催化剂石墨相碳化氮(g-C_3N_4),通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术对g-C_3N_4材料进行形貌结构和光学性能的表征.实验过程中,以g-C_3N_4光催化降解磺胺二甲嘧啶(SMZ)中,加入过硫酸盐(PDS)联合效果的研究结果表明,PDS加快了g-C_3N_4对SMZ的光催化降解;通过荧光测试,表明了PDS使g-C_3N_4的光生空穴(h~+)与光生电子(e-)能够进行有效地分离,从而加强其光催化性能;实验同时研究了PDS/g-C_3N_4体系对磺胺二甲嘧啶(SMZ)光催化降解的影响机制.研究表明,SMZ的光催化降解反应符合准一级动力学规律;pH在酸性环境下有利于SMZ的降解;使用草酸钠作为光生空穴分子捕获剂,检测到h~+存在于PDS/g-C_3N_4光催化体系中,并计算得出h~+的贡献率为65.9%,表明h~+在降解中起到主要作用;TOC的检测表明,加入PDS有助于SMZ的矿化.     

石墨相氮化碳-碘氧化铋层状异质结的构建及其光催化杀菌性能

以脲素作为前驱物,采用热聚合法制备薄层石墨相氮化碳(g-C_3N_4),然后在其表面原位合成层状碘氧化铋,构筑石墨相氮化碳-碘氧化铋层状异质结(g-C_3N_4/BiOI).合成样品的形貌、比表面积、晶体结构、分子结构、光吸收性能及其表面特性分别采用透射电镜、BET氮吸附、X射线粉末衍射、红外光谱仪、紫外可见漫反射和X射线光电子能谱分析进行表征,并考察合成的催化剂在可见光照射下光催化杀菌性能,研究中通过牺牲剂捕获的方法进一步揭示合成的g-C_3N_4/BiOI在杀菌过程中的机制.结果表明,合成的样品具有层状异质结结构,其比表面积为63 m~2·g~(-1),合成样品光吸收边可以达到600 nm.光催化活性测试表明g-C_3N_4/BiOI能够在4 h内将细菌杀死,其杀菌效果明显高于纯的g-C_3N_4和BiOI,其在光催化灭菌过程中主要的活性物种是光生空穴.     

g-C_3N_4/TiO_2复合光催化剂的制备及酸化改性

以偏钛酸和三聚氰胺为原料,经煅烧制备g-C_3N_4/TiO_2复合纳米光催化剂,研究不同原料配比、煅烧温度和升温速率等制备条件对其可见光催化性能的影响,并采用UV-Vis DRS、FT-IR、XRD、TEM和PL等方法对催化剂进行表征。在可见光条件下,用制备的复合催化剂降解亚甲基蓝,考察了催化剂酸化改性处理对亚甲基蓝光降解效率的影响。结果表明:当m(偏钛酸)∶m(三聚氰胺)为1∶4、煅烧温度为500℃、升温速率为10℃/min时,g-C_3N_4/TiO_2复合纳米材料对20 mg/L亚甲基蓝的可见光降解效率最高,其3 h时降解率可达99.64%。经酸化改性处理后的催化剂,其电子空穴复合率被有效降低,光催化性能得到提高。此外,光催化机理的研究表明,·O_2~-是降解过程中起主要作用的活性物质。     

g-C_3N_4/石墨烯复合材料的制备及光催化活性的研究

以三聚氰胺和氧化石墨烯颗粒为原料,通过研磨负载、氮气气氛下煅烧的方法制备了石墨相氮化碳/石墨烯(g-C_3N_4/r GO)复合光催化剂.主要采用TEM、XRD、PL等对其进行表征,研究了其在模拟太阳光下对罗丹明B(Rh B)的光催化性能.PL分析结果显示,相比单一的g-C_3N_4,g-C_3N_4/r GO的光生电子-空穴对的复合几率大大降低.光催化结果表明,和单一g-C_3N_4相比,首次使用研磨负载、氮气保护气氛下煅烧制备的g-C_3N_4/r GO(2%)光催化反应180min后对Rh B的降解率提高了43.2%.这是因为石墨烯为g-C_3N_4提供了电子转移场所,实现光生电子-空穴的有效分离,从而提高了光催化效率.本文还考察了添加叔丁醇(TBA)和三乙醇胺(TEOA)后对g-C_3N_4/r GO光催化的影响,实验结果表明:光生空穴是g-C_3N_4/r GO光催化体系中的主要活性物质之一.     

g-C3N4/Bi2S3复合物的制备及可见光催化降解MO

采用简单溶剂热方法成功合成可见光催化剂g-C_3N_4/Bi_2S_3.合理地利用X射线衍射(XRD)、傅立叶红外光谱分析仪(FTIR)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM、HRTEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等表征手段对合成的样品进行了表征.与纯g-C_3N_4和Bi_2S_3相比,g-C_3N_4/Bi_2S_3复合物对甲基橙(MO)的可见光催化降解具有更高的降解效率.根据能带分析结果,电子-空穴对的有效分离增强了光催化效率.此外,提出了g-C_3N_4/Bi_2S_3对MO的光催化降解过程以阐明降解机制.提供了一种经济简单并易于规模化扩大开发可见光响应催化剂的方法,并在废水处理中具有潜在的应用价值.     

镧掺杂TiO2/g-C3N4复合光催化剂的制备及其可见光催化活性研究

以工业二氧化钛(TiO_2)、硝酸镧(LaN_3O_9·5H_2O)、三聚氰胺(C_3H_6N_6)为原料制备了La掺杂TiO_2/g-C_3N_4复合光催化剂.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外(FT-IR)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、荧光光谱(PL)等表征方法对光催化剂结构进行分析,表明复合样品中La以La~(3+)形式存在于TiO_2晶体中,并形成TiO_2/g-C_3N_4异质结构,其禁带宽度减小、吸收带边红移,光催化效率有明显提高.以亚甲基蓝为目标污染物评价其光催化活性,镧掺杂量为4%(质量分数)、煅烧温度为520℃、煅烧时间为2 h时,复合样品光催化活性最佳,在12 LED灯下,180 min后对10 mg·L~(-1)亚甲基蓝溶液的去除率达97%.     

不同粒径活性氧化铝负载CeO_2-Fe_2O_3催化还原脱硫脱硝

运用工业级活性氧化铝作载体,开展CeO2掺杂对不同粒径活性氧化铝负载Fe2O3催化还原烟气脱硫脱硝实验研究。并采用BET和XRD分别对氧化铝载体和催化剂进行表征。实验结果表明:比表面积和孔容相近的不同粒径活性氧化铝载体负载活性组分后,催化还原同时脱硫脱硝的活性表现出粒径较大的铝基催化剂,比粒径较小的铝基催化剂脱硫效果好;不同组分CeO2掺杂10%Fe2O3/Al2O3催化剂中,3mm粒径6%CeO2-10%Fe2O3/Al2O3催化剂脱硫效果最好;将此种催化剂用于模拟烟气(SO2+NO+CO+N2)脱硫脱硝研究,获得较宽的脱硫脱硝温度范围(300~550℃),且NO和SO2转化率均大于92.5%。     

超薄g-C3N4在可见光下协同PDS降解双氯芬酸钠的机理研究

运用一步热聚合法成功制备出二维超薄g-C_3N_4(UCN)纳米片,通过透射电子显微镜、比表面测定仪、紫外可见漫反射光谱、荧光光谱对UCN的形貌及光学性能进行表征,并利用g-C_3N_4对水相中的双氯芬酸钠(DCF)进行了光催化降解实验.结果表明,UCN具有二维超薄纳米片结构,且具有较高的比表面积、较强的可见光吸收能力及空穴-电子转移能力.UCN的光催化活性优于块状g-C_3N_4,过硫酸盐(PDS)的加入对双氯芬酸钠的降解有促进作用,UCN/PDS体系中对双氯芬酸钠降解起主导作用的活性物种为O【math203z】,经过150 min的反应,双氯芬酸钠的矿化率达到78%.双氯芬酸钠在UCN/PDS体系下的光催化降解符合一级动力学规律和Langmuir-Hinshelwood模型,DCF的光催化降解在偏酸和偏碱性的情况下具有较快的反应速率.DCF在河水中的反应速率是超纯水中的3.4倍.循环实验表明,UCN具有很好的光催化稳定性.     

巯基改性高岭土负载CeO2-CdS光催化降解结晶紫

为获得高效催化活性的光催化材料,实现偶氮类染料的高效降解,试验以巯基乙酸钠作为硫源和高岭土改性剂合成了巯基高岭土/CeO₂-CdS催化剂,并以降解结晶紫为模板反应,优化确定了巯基高岭土/CeO₂-CdS催化剂的制备条件.采用XRD（X射线衍射）、SEM（扫描电子显微镜）、TEM（透射电子显微镜）、FTIR（傅里叶红外光谱）和UV-Vis（紫外-可见光漫反射光谱）对催化剂进行了表征.结果表明:①催化剂是由巯基高岭土、立方相结构的CdS和萤石结构的CeO₂组成;②CdS和CeO₂的负载破坏了巯基高岭土的层状结构;③最优催化剂和巯基高岭土/CeO₂的可见光的响应范围分别为550和450 nm;④当CeO₂:CdS（摩尔比,下同）为4:6,巯基高岭土:CeO₂-CdS（质量比,下同）为1:3时,催化剂具有最优的光催化活性;⑤在50 mL结晶紫浓度为10 mg/L的溶液中,添加0.1 g最优催化剂后,采用350 W氙灯对其光照150 min时,结晶紫的降解率为95.1%;⑥最优催化剂具有良好的重复使用性能,重复使用5次时,对结晶紫的降解率为90.4%.研究显示,结晶紫降解的最终产物为CO₂和H₂O,催化剂对结晶紫的降解机理是以羟基自由基氧化为主和超氧基氧化为辅的共存氧化机理.      

AgI/g-C3N4复合材料制备及其降解孔雀石绿染料性能

采用化学沉淀法合成了不同AgI质量比例的AgI/g-C_3N_4复合材料。通过SEM、XRD、FT-IR和UV-Vis DRS对制备的复合材料进行表征,在可见光照射下,测试了其光催化氧化降解孔雀石绿(MG)染料的性能。结果表明:制备的AgI/g-C_3N_4复合材料具有较好的可见光响应性,且对MG具有较高的光催化降解活性。在可见光照射2 h,AgI/g-C_3N_4(20%)投加量为1 g/L的条件下,对染料废水中质量浓度为10 mg/L的MG降解率达到98. 8%,不同AgI质量比例的AgI/g-C_3N_4对MG降解过程均符合一级动力学模型。     

TiO2/g-C3N4在泡沫陶瓷表面的负载及光催化空气净化性能增强

以市售P25(TiO_2)和g-C_3N_4为原料,以多孔氧化铝泡沫陶瓷为载体,进行了负载型光催化组件的设计与环境应用.运用浸渍提拉-热处理法制备负载P25/g-C_3N_4的泡沫陶瓷组件,对其微结构进行了表征测试,并将其应用于空气中NO的去除.结果表明,P25/g-C_3N_4在氧化铝泡沫陶瓷表面负载牢固,P25/g-C_3N_4禁带结构匹配有利于光生电荷的分离.研究了P25/g-C_3N_4比例对光催化性能的影响,当g-C_3N_4占P25的量为30%时,负载组件的光催化性能最佳,对NO的去除率达到79.6%.在5次循环反应后,负载型光催化剂表现出良好的稳定性.本研究为P25/g-C_3N_4复合光催化剂的空气净化应用提供了思路和技术基础.     

C3N4/BiOBr复合可见光催化剂的性能及其作用机制

利用水热合成法制备了C_3N_4/BiOBr复合可见光催化剂,通过XRD、FT-IR、SEM、DRS、PL等手段对催化剂的物相组成和光化学性能进行了系统表征,利用对罗丹明B(RhB)的降解实验评价了催化剂在可见光照下的光催化降解活性和稳定性并通过ESR分析和自由基捕获实验探究了RhB的光催化降解机制.结果表明,水热合成法可成功制备结晶性能良好的C_3N_4/BiOBr复合可见光催化剂;C_3N_4的复合降低了BiOBr光催化剂的电子-空穴的复合,提高了光催化降解活性,其中15%C_3N_4/BiOBr的活性最佳,可见光照18 min后RhB的脱色率达100%,较纯BiOBr提高了1.5倍,且重复使用5次后仍具有较高的光催化降解活性;复合催化剂光催化降解RhB过程中参与降解的主要活性物种为空穴(h~+)和超氧自由基(·O_2~-),其中h~+影响更为显著.     

TiO2及负载Fe(Ⅲ)可见光催化H2O2降解扑草净的协同效应

以TiO2P25(TIO-P25)及Fe(NO3)3为前驱物制备TiO2负载Fe3+多相催化剂Fe/TIO-P25,研究Fe/TIO-P25可见光催化H2O2降解扑草净的协同效应.XRD、XPS、EDS及SEM结果表明,Fe元素以Fe2O3形式高度分散于TiO2表面,负载量约1.5%(wt%),未对TIO-P25的粒径及形貌产生明显影响,Fe/TIO-P25的粒径约20~40nm;光催化结果表明,Fe/TIO-P25能可见光催化H2O2降解扑草净,反应30min降解率达100%,远大于TIO-P25的催化活性,负载Fe与TIO-P25之间存在明显的协同效应;通过对反应体系的荧光光谱分析显示,扑草净的降解涉及较单纯羟基自由基(·OH)过程更为复杂的反应机理.