北京城区大气CH4浓度及其变化规律

研究表明:北京城区大气CH4浓度日变化总特征是白天浓度低,夜间浓度高;大气CH4浓度季节变化呈明显的双峰模态,分别在夏末和冬季各出现一个峰,冬季峰值主要是人为源造成的;1985-2000年,北京城区大气CH4摩尔分数平均值为(1 883.4±73.0) nmol/mol,年平均增长率为0.82%,均比全球平均水平高,但20世纪90年代的增长速率比80年代末期低.      

北京城市大气CO2浓度变化特征及影响因素

北京大气CO2浓度日变化强烈,全年北京时间15:00时前后为全天最低值,最高值则出现在夜间,日变化幅度为23.2～39.0μmol@mol-1,夏季和秋季日变化幅度比冬季和春季大.北京城区大气CO2浓度季节变化明显,最大值出现在冬季,月平均浓度为421.5～441.0μmol@mol-1;最小值则在夏季,月平均浓度367.4～371.6μmol@mol北京CO2浓度的季节变化幅度明显高于附近的华北兴隆区域站和瓦里关山大陆本底站等的相应值,其原因是北京CO2浓度季节变化主要受人为取暖活动控制,同时植被的季节变化也起一定作用.1993～1995年北京大气CO2浓度上升较快,平均增长率为3.7%@a-1,1995年平均浓度达到最高,为409.7±25.9μmol@mol,随后缓慢下降.     

北京及周边6个城市大气PM2.5中左旋葡聚糖及其异构体的时空分布特征

采集北京及周边6个城市春、夏、秋、冬这4个季节大气PM_2.5样品,用离子色谱法测定其中的左旋葡聚糖(LG)、甘露聚糖(MN)和半乳聚糖(GT),对比这3种脱水聚糖与PM_2.5及有机碳(OC)的浓度水平和时空分布特征,应用SPSS 24.0软件分析了数据间的显著性差异.结果表明, 6个城市PM_2.5、OC和LG浓度水平的季节分布规律高度相似,呈现冬季>春季>秋季>夏季, 4个季节3种脱水聚糖的浓度水平有显著性差异.从空间角度分析3种脱水聚糖浓度水平,北京与天津、保定、石家庄无显著性差异,但北京与济南、郑州有显著性差异.根据6个城市的LG/MN和LG/(MN+GT)等浓度水平的比较,初步判断该区域PM_2.5中的生物质燃烧源主要来源于农作物秸秆和硬木.春季的PM_2.5污染过程中,北京、天津、石家庄和济南的左旋葡聚糖在PM_2.5中的含量变化基本保持稳定,显示该污染过程受生物质燃烧排放的影响较弱.     

广州市大气TSP浓度变化及其与气象因子的关系

利用实地监测大气TSP浓度和局地气象数据,研究了2005年至2006年广州市不同功能区大气TSP浓度变化及其与气象因子的关系。结果表明,工业区大气TSP月平均浓度0.273mg/m3最高,显著高于交通繁忙区的0.207mg/m3;极显著高于商业区的0.180mg/m3、社区的0.155mg/m3和对照郊区的0.142mg/m3。研究显示,广州市大气TSP污染仍然比较严重。广州市大气TSP浓度与降雨呈现负相关性,与温度呈极显著的负相关性,与相对湿度呈显著的负相关性,与风速呈负相关性,与风向的相关性不明显。各功能区大气TSP浓度与局地气象因子也存在类似的规律。     

北京大气PM2.5中微量元素的浓度变化特征与来源

为了解北京大气细粒子中微量元素的污染水平和来源,在车公庄和清华园进行了连续1年、每周1次的PM2.5采样和全样品分析.微量元素浓度的周变化大,尤以冬季为甚,相邻2周最大相差达1.6倍;但除冬季的平均浓度较高之外,其季节变化并不显著.微量元素的富集因子在春季最低,反映了频繁发生的沙尘天气的影响.Se、Br和Pb的浓度比来自于北京A层土壤中的含量要高出约1000～8000倍,表明它们主要来自于人为污染.其中Se的富集度最高,反映了北京细粒子来自于燃煤污染的特征.Pb的年均浓度(0.31μg@m-3)虽然未超过WHO的年均标准,但与洛杉矶和布里斯班相比处于较高的水平;与Br、Se的比较分析表明,燃煤可能是Pb除机动车排放之外的另一个重要来源.     

北京城市大气CO2浓度变化特征及影响因素

北京大气CO₂浓度日变化强烈,全年北京时间15:00时前后为全天最低值,最高值则出现在夜间,日变化幅度为23.2～39.0μmol·mol^-1,夏季和秋季日变化幅度比冬季和春季大.北京城区大气CO₂浓度季节变化明显,最大值出现在冬季,月平均浓度为421.5～441.0μmol·mol^-1;最小值则在夏季,月平均浓度367.4～371.6μmol·mol北京CO₂浓度的季节变化幅度明显高于附近的华北兴隆区域站和瓦里关山大陆本底站等的相应值,其原因是北京CO2浓度季节变化主要受人为取暖活动控制,同时植被的季节变化也起一定作用.1993～1995年北京大气CO₂浓度上升较快,平均增长率为3.7%·a^-1,1995年平均浓度达到最高,为409.7±25.9μmol·mol,随后缓慢下降.     

我国温室气体排放审计工作的程序和内容及其存在的问题

全球气候变化问题日益严重,走绿色、低碳、环保和可持续发展道路已经成为必然选择。温室气体(GHG)排放审计因其具有帮助企业摸清自身碳资产家底、提供准确的GHG排放数据、为GHG排放设定合理的减排目标等作用越来越受到各方面的重视。本文通过总结参与GHG排放审计工作的实践,详细介绍了GHG排放审计工作的程序和主要内容,并探讨了我国GHG排放审计工作存在的主要问题及解决对策。该研究对抑制全球气候变化具有重要的意义。     

大气温室气体浓度在线监测方法研究进展

对大气中温室气体浓度的长期连续监测,是研究全球和区域碳循环过程及其气候和环境效应的重要环节,也是科学制定温室气体减排政策、评估各地减排措施成效的基础工作。对目前国内外大气温室气体浓度在线监测方法的原理和应用进行了归纳,展望了温室气体浓度在线监测方法的发展趋势,为进一步开展温室气体浓度监测工作和方法标准化提供了参考与借鉴。     

北京PM2.5浓度的变化特征及其与PM10、TSP的关系

在连续2年进行累积1周同步采样的基础上,对北京市城区和居住区2个采样点环境空气中PM2.5的浓度及其时间变化特征进行了分析.PM2.5周平均浓度的变化范围为37~346靏/m3,年均浓度接近或超过PM10的二级年均标准.PM2.5浓度具有明显的季节变化特征,即冬季最高,夏季最低.2个采样点PM2.5浓度的周变化与季节变化均相似.PM2.5与PM10、TSP的比值均在冬季最高,春季最低,反映采暖燃烧源对细颗粒物的贡献较大,而沙尘天气对粗颗粒物的贡献较大;其年均值分别为55%和29%.     

石家庄市采暖前后大气颗粒物及其碳组分特征

为研究石家庄市大气颗粒物、碳组分特征和污染来源,采集2016年11月1日—12月31日石家庄市大气颗粒物（PM₁₀、PM_2.5和PM₁）样品,分析采暖前后PM₁₀、PM_2.5和PM₁及其中OC（有机碳）、EC（元素碳）和WSOC（水溶性有机碳）浓度水平,计算颗粒物与碳组分间相关性,进行OC/EC（质量浓度之比,下同）特征比值法和8个碳组分（OC1、OC2、OC3、OC4、OPC、EC1、EC2和EC3）研究.结果表明:①采暖后ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）比采暖前分别增加了26.4%和32.1%,而采暖后ρ（PM₁）比采暖前降低了12.2%.采样期间ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）显著相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）相关性差.采暖后散煤燃烧造成ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）增加,区域机动车限行和工业限产/停产导致ρ（PM₁）降低.②Pearson相关系数计算可知,ρ（OC）与ρ（EC）强相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）强相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）中等相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（EC）弱相关,ρ（PM₁）与ρ（EC）中等相关.③采暖后PM₁₀、PM_2.5和PM₁中ρ（OC）比采暖前分别增加了215.1%、97.2%和18.5%;采暖后PM₁₀和PM_2.5中ρ（EC）比采暖前分别增加了65.2%和5.3%,而采暖后PM₁中ρ（EC）比采暖前降低了10.9%.集中供热和散煤燃烧排放了大量OC;PM₁₀和PM_2.5中EC主要来源于散煤燃烧,PM₁中EC主要来源于工业排放和机动车尾气.④采暖前PM₁₀、PM_2.5和PM₁中OC/EC平均值分别为4.5、4.5和4.3;采暖后PM₁₀和PM_2.5中OC/EC平均值分别为9.8和9.7,而PM₁中OC/EC平均值为7.4.采暖前后SOC/OC（质量浓度之比,下同）平均值的范围为0.36~0.65,石家庄市冬季大气中SOC污染严重;⑤8个碳组分分析发现,石家庄市机动车限行导致PM₁中ρ（EC1）降低,而采暖后集中供暖和散煤燃烧的增加,导致ρ（OC2）明显增加.研究显示,大气颗粒物中碳组分采暖前主要来源于机动车尾气,而采暖后主要来源于燃煤燃烧,尤其是散煤燃烧.      

Photoreductive degradation of sulfur hexafluoride in the presence of styrene

Sulfur hexafluoride （SF6） is known as one of the most powerful greenhouse gases in the atmosphere. Reductive photodegradation of SF6 by styrene has been studied with the purpose of developing a novel remediation for sulfur hexafluoride pollution. Effects of reaction conditions on the destruction and removal efficiency （DRE） of SF6 are examined in this study. Both initial styrene-to-SF6 ratio and initial oxygen concentration exert a significant influence on DRE. SF6 removal efficiency reaches a maximum value at the initial styrene-to-SF6 ratio of 0.2. It is found that DRE increases with oxygen concentration over the range of 0 to 0.09 mol/m^3 and then decreases with increasing oxygen concentration. When water vapor is fed into the gas mixture, DRE is slightly enhanced over the whole studied time scale. The X-ray Photoelectron Spectroscopy （XPS） analysis, together with gas chromatography-mass spectrometry （GC-MS） and Fourier Transform Infrared spectroscopy （FT-IR） analysis, prove that nearly all the initial fluorine residing in the gas phase is in the form of SiF4, whereas, the initial sulfur is deposited in the form of elemental sulfur, after photodegradation. Free from toxic byproducts, photodegradation in the presence of styrene may serve as a promising technique for SF6 abatement.     

夏季东海挥发性硫化物的空间分布与释放通量研究

挥发性硫化物（volatile sulfur compounds,VSCs）是大气中一类重要的痕量活性气体,对全球硫循环和气候变化有着重要的影响.于2018年6—7月运用冷阱捕集气相色谱和气-质联用法测定了东海海水与大气中3种重要的VSCs即羰基硫（carbonyl sulfide,COS）、二甲基硫（dimethyl sulfide,DMS）、二硫化碳（carbon disulfide,CS₂）的浓度,分析了其与相关环境因子的相关性,并估算了它们的海-气通量.研究结果表明,夏季东海表层海水中COS、DMS和CS₂的浓度平均值分别为（0.47±0.33）、（4.46±4.52）和（0.13±0.07） nmol·L^-1,海水中COS和CS₂的高值区出现在长江口附近海域,DMS在东海南部海域的浓度远低于北部海域.大气中COS、DMS和CS₂的浓度平均值分别为（564.0±37.5）×10^-12、（70.7±83.5）×10^-12和（177.6±232.3）×10^-12（以体积分数计）,COS分布均匀,CS₂的分布呈现近岸高远海低的特点,而DMS的分布受海-气扩散的影响.相关性分析表明,夏季东海海水中COS和CS₂与海水中的营养盐存在正相关关系,这可能是因为营养盐能促进浮游植物生长,而浮游植物生长过程中能释放COS和CS₂的前体进入水体,从而促进COS和CS₂的生产.此外,夏季东海中COS、DMS和CS₂的海-气通量平均值为（1.05±1.13）、（9.21±9.49）和（0.24±0.22）μmol·m^-2·d^-1,表明夏季东海是大气中3种VSCs的源.     

首钢邻山和植物园植物叶片含硫量的对比

采用比浊法消解和定容、IRIS advantage型等离子体发射光谱仪测定首钢邻山的17种植物叶片和北京植物园邻山相应的植物种类叶片含硫量.结果表明,茜草等5种植物叶片在两个样点的含硫量均排列在前5位,并与其余的植物种类叶片含硫量有显著差异,说明对硫的积累能力强.首钢邻山的植物中,臭椿等5种植物叶片的含硫量极显著高于植物园邻山的相应种,推断其在重污染区的吸硫能力较强.植物园邻山的茜草等5种植物叶片的含硫量极显著高于首钢邻山相应种,推断其在轻度污染区的吸硫能力表现更为突出.     

北京市“十四五”时期大气污染物与温室气体协同控制效果评估研究

面对国家碳达峰、碳中和战略目标,“十四五”时期,北京市提出推进大气污染物和温室气体排放协同控制,因此,开展协同控制效果评估对于持续改善空气质量和减少碳排放具有重要意义 .本研究在减排措施筛选和减排量测算的基础上,分析了主要大气污染物和 CO₂的减排潜力,采用协同控制效应坐标系法、协同控制交叉弹性分析法和协同评估指数法,对减排措施主要大气污染物 SO₂、NO_x、PM₁₀、VOCs 和温室气体CO₂的协同控制效果进行评估 . 结果表明,减排措施对于 SO₂、NO_x的减排潜力均在 20% 以上,对于 CO₂的减排潜力约为 7%. 各项措施对 NO_x、PM₁₀、VOCs和 CO₂排放具有协同控制效果 .从坐标系法和评估指数法分析结果来看,浅山区煤改清洁能源和压减本地火力发电量对 SO₂和 CO₂的协同控制效果较好...     

Atmospheric sulfur hexafluoride in-situ measurements at the Shangdianzi regional background station in China

We present in-situ measurements of atmospheric sulfur hexafluoride（SF6） conducted by an automated gas chromatograph–electron capture detector system and a gas chromatography/mass spectrometry system at a regional background site, Shangdianzi,in China, from June 2009 to May 2011, using the System for Observation of Greenhouse gases in Europe and Asia and Advanced Global Atmospheric Gases Experiment（AGAGE）techniques. The mean background and polluted mixing ratios for SF6 during the study period were 7.22 × 10-12（mol/mol, hereinafter） and 8.66 × 10-12, respectively. The averaged SF6 background mixing ratios at Shangdianzi were consistent with those obtained at other AGAGE stations located at similar latitudes（Trinidad Head and Mace Head）, but larger than AGAGE stations in the Southern Hemisphere（Cape Grim and Cape Matatula）. SF6 background mixing ratios increased rapidly during our study period, with a positive growth rate at 0.30 × 10-12year-1. The peak to peak amplitude of the seasonal cycle for SF6 background conditions was 0.07 × 10-12, while the seasonal fluctuation of polluted conditions was 2.16 × 10-12. During the study period, peak values of SF6 mixing ratios occurred in autumn when local surface horizontal winds originated from W/WSW/SW/SWS/S sectors, while lower levels of SF6 mixing ratios appeared as winds originated from N/NNE/NE/ENE/E sectors.     

春季东海挥发性有机硫化物(VSCs)分布的研究

于2017年3~4月首次对东海表层海水及大气中3种主要挥发性有机硫化物（VSCs）即羰基硫（COS）、二甲基硫（DMS）、二硫化碳（CS₂）的浓度分布进行观测,研究了海水中3种主要VSCs的相关性,并估算了3种VSCs的海-气通量.结果表明,东海表层海水COS、DMS和CS₂的浓度平均值分别为（1.0±0.4）、（6.8±6.8）和（0.6±0.4）nmol/L,总体来看东海表层水中3种VSCs呈现出近岸高、远海低的分布趋势.相关性分析表明DMS与Chl-a存在显著相关性,表明浮游植物生物量是影响东海海水中DMS分布的主要因素;同时DMS与CS₂存在着显著的相关性,表明这2种物质的来源有着一定的共性.大气中COS、DMS和CS₂的浓度平均值分别为：（294.7±158.8）、（22.7±18.0）和（108.8±88.1）×10^-12,分布呈现出近岸高,远海低的趋势,主要受到人为活动等陆源输入的影响.此外春季东海COS、DMS和CS₂的海-气通量平均值分别为（4.0±3.4）、（25.8±33.8）和（2.6±2.9）μmol/（m²⋅d）,表明春季东海是大气中3种VSCs重要的源.     

污泥掺烧过程中Cl/S/P/矿物质的热交互作用对Cd迁移转化行为的影响

采用化学热力学平衡分析方法,应用污泥实测数据模拟计算了污泥掺烧过程中Cl/S/P与矿物质的交互作用,重点模拟研究了Cl/S/P/矿物质交互体系对Cd迁移转化的影响.研究结果表明,污泥掺烧过程含Cl、S及P逸出气体以HCl(g)、SO_2(g)及(P_2O_5)_2(g)形式排放.污泥掺烧含有CaO-SiO_2-Al_2O_3体系中,CaO可以抑制S以SO_2(g)释放,而SiO_2及Al_2O_3对SO_2(g)逸出有促进作用,同时CaO及Al_2O_3可以抑制P的挥发.污泥掺烧过程中SiO_2及Al_2O_3对Cd挥发都有一定抑制作用,但CaO及Fe_2O_3对Cd基本无影响;当Cl存在时,Ti O2和SiO_2对Cd吸附作用减弱,并使Al_2O_3吸附剂失效;当S存在时,可导致吸附剂对Cd中毒,而P可导致Al_2O_3吸附剂失效;Cl-S-P耦合体系中,单一矿物质对Cd迁移转化影响主要受Cl和S控制.SiO_2+CaO+Al_2O_3共存体系中,Cl的存在可导致固体吸附剂SiO_2和Al_2O_3失效;S、S+Cl、S+P、S+Cl+P的存在受控元素为S,并且可以抑制Cd的挥发;P、Cl+P的存在对Cd影响受控元素为Cl,可促进Cd挥发.     

水稻土中硫酸二乙酯分解产生含硫气体的研究

为了探讨水稻土中含硫气体产生和释放的途径，在室内培养条件下，测定了南京水稻土中含硫气体的释放。结果从该淹水土壤中测出3种含硫气体；硫化氢（H2S），羰基硫（COS）和二甲基硫（DMS）气体。当土壤中加入硫酸二乙酯后，不仅上述3种气体的释放量增加了，而且还明显测出甲硫醇（CH3SH）和二硫化碳（CS2）。据此推测，水稻土中硫酸二乙酯的分解可能是CH3SH、CS2、COS、H2S、DMS5种气体产生释放的来源之一。在好氧条件（普通大气）下：（1）H2S和COS的释放量低于厌氧条件（充氮）。（2）CS2和CH3SH的释放量高于厌氧条件。（3）DMS的释放量不受空气中氧气含量的影响。分析了培养前后土壤pH和Eh的变化和影响。     

Modeling effects of temperature and precipitation on carbon characteristics and GHGs emissions in Abies fabric forest of subalpine

Abies fabric forest in the eastern slope of Gongga mountain is one type of subalpine dark coniferous forests of southwestern China. It is located on the southeastern edge of the Qinghai-Tibet plateau and is sensitive to climatic changes. A process-oriented biogeochemical model, Forest-DNDC, was applied to simulate the e ects of climatic factors, temperature and precipitation changes on carbon characteristics, and greenhouse gases (GHGs) emissions in A. fabric forest. Validation indicated that the Forest-DNDC could be used to predict carbon characteristics and GHGs emissions with reasonable accuracy. The model simulated carbon fluxes, soil carbon dynamics, soil CO2, N2O, and NO emissions with the changes of temperature and precipitation conditions. The results showed that with variation in the baseline temperature from –2℃ to +2℃, the gross primary production (GPP) and soil organic carbon (SOC) increased, and the net primary production (NPP) and net ecosystem production (NEP) decreased because of higher respiration rate. With increasing baseline precipitation the GPP and NPP increased slightly, and the NEP and SOC showed decreasing trend. Soil CO2 emissions increased with the increase of temperature, and CO2 emissions changed little with increased baseline precipitation. With increased temperature and decreased baseline temperature, the total annual soil N2O emissions increased.With the variation of baseline temperature from –2℃ to +2℃, the total annual soil NO emissions increased. The total annual N2O and NO emissions showed increasing trends with the increase of precipitation. The biogeochemical simulation of the typical forest indicated that temperature changes strongly a ected carbon fluxes, soil carbon dynamics, and soil GHGs emissions. The precipitation was not a principal factor a ecting carbon fluxes, soil carbon dynamics, and soil CO2 emissions, but changes in precipitation could exert strong e ect on soil N2O and NO emissions.