超声辅助法制备新型FeMOR分子筛催化NOx还原反应性能研究

采用超声辅助浸渍法成功合成了高铁含量的Fe MOR-5%-UL催化剂,并且测试其催化还原NO性能.研究发现在超声辅助条件下浸渍制得的催化剂可以引入更高比例的离子交换位上的孤立的Fe~(3+),这些铁离子具有更强的NO还原活性,因此超声辅助浸渍法制备的催化剂催化性能显著高于传统的离子交换法和浸渍法.其中活性最高的FeMOR-5%-UL催化剂在添加SO_2等多种气氛时,催化活性下降不显著.并且在持续100 h的汽车尾气条件下进行的稳定性实验中,FeMOR-5%-UL的催化活性没有明显下降.FeMOR-5%-UL的优异的催化活性和稳定性非常具有应用前景和研究价值.     

煤粉再燃对锅炉CO及N2O排放控制的试验研究

结合CO和N2O的生成及分解机理，利用2．11 WM燃煤半工业炉进行了煤粉再燃试验，研究了煤粉再燃技术对锅炉CO和N2O排放的控制效果．试验发现，随再燃比的增加和再燃区过量空气系数的减少，CO和N2O的脱除效果增强；过高或过低的一级燃烧区过量空气系数均不利于CO的脱除；N2O的脱除随一级燃烧区过量空气系数的增大而增大．煤粉炉应用煤粉再燃技术可以实现CO和N2O的同时脱除，因而可开发该技术在燃煤锅炉中的多种污染物联合控制能力。     

保护性耕作对后茬冬小麦土壤CO2和N2O排放的影响

为研究保护性耕作对后茬冬小麦土壤CO2和N2O排放的影响,在前茬进行常规耕作(T)、免耕(NT)、免耕+秸秆覆盖(NTS)、常规耕作+秸秆施用(TS)这4种处理,采用静态箱-气相色谱法分析土壤CO2和N2O排放通量.结果表明,保护性耕作没有改变后茬土壤CO2和N2O排放的季节性规律,对冬小麦生物量无明显影响;保护性耕作显著减少了土壤CO2和N2O累积排放量.与T相比,TS、NT、NTS的全生育期土壤CO2累积排放量分别降低了5.95%(P=0.132)、12.94%(P=0.007)和13.91%(P=0.004),土壤N2O累积排放量分别减少了31.23%(P=0.000)、61.29%(P=0.000)和33.08%(P=0.000).本研究表明免耕与秸秆施用能减少后茬作物生长季土壤的CO2和N2O排放量.     

低温等离子体改性对Fe2O3/ACF低温选择性催化还原NO的影响

利用N2低温等离子体对过量溶液浸渍法制备的Fe2O3/ACF（活性炭纤维）催化剂进行了改性,运用BET比表面积、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射光谱（XRD）和傅立叶变换红外光谱（FT\|IR）对催化剂进行表征.同时,对催化剂的NH3选择性催化还原（SCR）NO的催化性能进行了研究.结果表明,活性组分最佳负载量的质量分数为10.3%;N2等离子体改性最优改性电压为6kV,改性时间为3min;随着反应温度的升高,空白ACF上NO转化率先升高再下降,而催化剂上NO转化率呈上升趋势.在NO体积分数1000×10-6、NH3体积分数1000×10-6、O2体积分数5%、空速10040h-1和反应温度240℃的条件下,催化剂3.7%Fe2O3/ACF和10.3%Fe2O3/ACF经N2等离子体改性后,其NO转化率（相对于未改性的）分别提高了16.43%和6.84%.N2等离子体改性催化剂提高了活性组分在ACF上的分散度,增加了ACF表面的含氮官能团,从而提高了催化剂的SCR低温活性.     

沼泽湿地CO2、CH4、N2O排放对氮输入的响应

利用静态暗箱-气象色谱法，选取小叶章沼泽化草甸进行野外原位试验，研究氮输入对沼泽湿地CO2、CH4和N2O等3种温室气体排放的影响,结果表明：氮输入对沼泽湿地CO2和CH4排放有明显影响，其季节排放总量分别是对照处理的1.3和2.5倍，但对CO2和CH4的季节变化模式无明显影响；氮输入对N2O的排放强度和季节变化模式均有显著影响,CO2排放通量与5cm深土壤温度存在显著的正相关关系，与地表温度和1.5m气温存在指数关系，而CH4和N2O排放与温度之间没有显著的相关性．在20、100和500年时间尺度上氮输入处理的CH4和N2O全球增温潜势（GWP）分别比对照处理增加了150％、150％和80％，表明氮输入在长、短时间尺度上都是增强CH4和N2O的温室效应的。     

MnOx/TiO2-ZrO2催化剂的制备及低温催化还原NO的研究

采用共沉淀法制备了TiO2-ZrO2复合氧化物,以其为载体采用等体积浸渍法制备了不同负载量的MnOx/Ti02-Zr02催化剂.低温下以NH3为还原剂考察了催化剂选择性催化还原(SCR)NO的活性.借助N2吸附、XRD、热重-差示扫描量热法(TG-DSC)对催化剂进行微观表征和分析.结果表明,负载量为5%时,生成的MnO2高度分散,NO的转化率较高;负载量为10%和15%时,出现MnO2晶相,NO的转化率有所下降.120-240℃、体积空速为10000 h-1的条件下,3种负载量的催化剂上NO转化率均大于90%.     

Ag/Al2O3催化剂用于碳氢化合物选择性还原NO

比较了富氧条件下CH4、C3H8、C3H6和C2H5OH分别用作还原剂时,NO在Ag/Al2O3催化剂上的还原活性.结果表明, CH4和C3H8还原NO的活性很低,而C3H6和C2H5OH能有效地还原NO.在此基础上,研究了H2O和SO2对C3H6和C2H5OH在Ag/Al2O3催化剂上还原NO活性的影响.结果表明,H2O的存在会降低低温区的NO还原活性,而且这种影响是可逆的.将H2O 和SO2同时加入反应混合气,引起NO还原活性较大幅度降低,结合程序升温脱附实验结果,认为可能是由于存在SO2时,Ag/Al2O3催化剂吸附NO的能力降低.     

焙烧温度对Fe2O3/SAPO-34催化剂低温NH3选择性催化还原NO性能的影响

采用尿素沉淀法制备了一系列Fe_2O_3/SAPO-34催化剂,考察了催化剂焙烧温度(200、300、400、500℃)对低温NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)NO性能的影响,并利用X射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱附、原子吸收光谱(AAS)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)等多种手段对催化剂的表面结构和物理化学性质进行表征分析.XRD和FE-SEM分析表明,在较低的焙烧温度(400℃)下,铁物种能够高度均匀地负载在SAPO-34表面上.NH_3-TPD和H_2-TPR分析表明,高分散状态的Fe_2O_3使催化剂暴露出更多的强酸位和活性位,有利于提高催化剂的NH_3吸附和活化能力及氧化还原性能,从而使催化剂呈现出更高的低温SCR活性.BET和XPS分析表明,在较低的焙烧温度下,Fe_2O_3/SAPO-34催化剂具有更大的比表面积和更高的化学吸附氧比例,促进NO氧化为中间产物NO_2,从而加快低温SCR反应的进行.活性测试结果表明,300℃焙烧的Fe_2O_3/SAPO-34催化剂具有最佳的低温活性和较强的抗硫抗水性能,在空速为40000 h~(-1)的条件下,且反应温度为190~240℃时,NO转化率达90%以上且N_2选择性接近100%.     

亚热带土壤氮素反硝化过程中N2O的排放和还原

将采集于江西鹰潭的45个发育于不同成土母质和不同利用方式的土壤样本,在密闭、淹水、充N2的严格厌氧条件下进行了28d的培养试验(30℃),在培育过程中,定期测定NO3--N(加入量为200mg·kg-1)含量和培养瓶上部空间N2O的含量变化.实验结果表明,N2O含量(N)随培养时间t的变化可用方程N=A×(1-exp(-k1 t))-B×exp(k2 t)拟合(A表示培养过程中N2O总排放量;B为常数;k1和k2分别为N2O排放速率常数和还原速率常数,拟合值和实测值之间回归方程的决定系数R2=0.84±0.11).不同土壤之间培养期间N2O总排放量(A)的变异可以用培养7d内被反硝化的NO3--N量和N2O排放率(A值与28d内被反硝化的NO3--N总量的百分比)进行解释(R2=0.829,p＜0.01).被反硝化的NO3--N量则主要受土壤有机碳含量或有机氮矿化量控制,N2O排放率则随k2的增大而呈指数下降(p＜0.01).由此可见,在该实验条件下,还原N2O能力强的土壤,在相同量的NO3--N被反硝化的情形下,排放的N2O可能较少.但影响k2值的主要因素还有待进一步研究.     

Ag-Al2O3催化剂选择性催化还原稀薄燃烧NOx的研究

本研究主要考察了丙烯为还原剂 ,溶胶 凝胶和共沉淀两种方法制备的Ag Al2 O3催化剂的活性 ,实验结果表明Ag(5 ) Al2 O3(SG)催化剂具有最高的活性。同时详细考察了C3H6 浓度、NO浓度和空速等因素对Ag(5 ) Al2 O3(SG)催化剂活性的影响 ,实验结果表明该催化剂在高空速条件下仍然具有良好的性能。此外 ,还考察了乙烯、丙烷和辛烷为还原剂 ,Ag(5 ) Al2 O3(SG)催化剂的活性 ,实验结果表明以辛烷为还原剂 ,该催化剂还原NOx 的活性 ,特别是低温活性明显提高     

TiO2改性银铝催化剂选择性丙烯还原NOx硫失活机制研究

采用溶胶凝胶法制备4%Ag/Al2O3、4%Ag/10%TiO2-Al2O3催化剂.利用N2物理吸附、氮氧化物/二氧化硫程序升温脱附(NOx/SO2-TPD)以及普通/原位漫反射傅里叶变换红外光谱(FT-IR/DRIFTs)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在含硫气氛前后选择性还原NOx活性的变化及中毒机理.结果表明在4%Ag/Al2O3催化剂中掺杂10%TiO2能提高催化剂的中低温活性以及在400℃下抗SO2中毒的能力.TiO2引入后可促进甲酸盐物种的形成从而有利于低温反应的进行;SO2与NO在同一活性位上出现的竞争吸附以及活性组分Ag的硫酸化是4%Ag/Al2O3催化剂失活的重要原因;TiO2的加入能促进NO在催化剂表面的吸附并能减弱其对SO2的吸附,同时能有效抑制活性组分Ag的硫酸化,从而提高催化剂的抗硫性.     

基于区域氮循环模型IAP-N的安徽省农用地N2O排放量估算

本研究采用区域氮循环模型IAP-N估算了2011年安徽省县级共计7种农用地类型的N2O排放,估算所需的统计数据来源于安徽省各市统计年鉴,排放因子来源于已发表文献中的观测数据.结果表明,2011年安徽省农用地N2O总排放量(以N2O-N计)为3.51万t.其中,直接排放2.76万t,间接排放0.66万t,田间秸秆燃烧排放0.08万t.淮北平原(Ⅰ区)和沿江圩丘(Ⅱ区)是安徽农用地N2O主要排放区,对农用地N2O总排放的贡献分别为41%和35%.单纯旱作农田是各区最主要的直接排放源,约占直接排放的74%.Ⅱ区和Ⅲ区水旱轮作中的旱作地N2O排放居第二位(分别占Ⅱ区和Ⅲ区直接排放的19%和14%),Ⅳ区的果园茶园N2O直接排放居第二位(占Ⅳ区直接排放的22%).间接排放源中由大气氮沉降引起的N2O排放占三分之二.该研究结果可为决策者合理利用肥料,制定安徽省农业土壤温室气体减排措施提供科学依据.     

V-W/TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂催化还原NO的研究

掺杂15%TiO2对γ-Al2O3改性制备了TiO2/γ-Al2O3复合氧化物载体,以此复合氧化物及TiO2、γ-Al2O3为载体用浸渍法负载钒钨制备了一系列催化剂,采用比表面积和孔结构分析、X射线衍射(XRD)、高分辨电镜(HRTEM)、原位红外(in situ FT-IR)等技术对载体和催化剂进行宏观-微观表征,同时在模拟氨气选择性催化还原NO(NH3-SCR)的反应条件下对催化剂的脱硝反应活性进行考察,比较研究TiO2掺杂对V2O5-WO3/TiO2和V2O5-WO3/γ-Al2O3催化剂的改性作用。结果发现,少量TiO2掺杂制得的TiO2/γ-Al2O3复合载体中,TiO2和γ-Al2O3之间的协同作用使得V2O5-WO3/TiO2/γ-Al2O3催化剂的选择性催化还原脱硝效率及活性窗口明显优于单一载体制备的催化剂,并表现出了良好的热稳定性;各种表征结果表明,TiO2/γ-Al2O3复合载体中TiO2高度分散在γ-Al2O3上,复合载体具有较大的比表面积,载体表面存在大量的Br?nsted酸位和较多的活性中间产物,这些可能是TiO2/γ-Al2O3复合载体催化剂具有较好SCR活性的原因。     

不同SBR系统N2O排放及微生物群落比较

为了解污水脱氮中微生物群落对N₂O排放的影响,在相同的工艺条件下,研究了制药厂(A)和啤酒厂(B)2种不同来源污泥在SBR系统中的N₂O排放特性.结果发现:①A和B 2个系统总氮去除率在97.5%和98.6%的情况下,脱氮中N₂O态氮所占比例分别为6.35%和2.84%,相差2倍以上.②A系统的N₂O排放时期主要集中在好氧硝化段,而B系统则主要集中在缺氧反硝化段.③在1个脱氮周期内,A系统只有1个N₂O排放高峰,出现在好氧硝化段(第3小时);而B系统有2个N₂O排放高峰,分别出现在好氧硝化段(第3小时)和缺氧反硝化段(第6小时).采用PCR-DGGE技术分析微生物群落特征发现,A系统和B系统的微生物群落有明显差异,表明污水脱氮中微生物群落是影响N₂O排放的重要因素.通过优化微生物群落结构,可有效控制污水脱氮中N₂O排放.      

Ce-Mn/TiO2催化剂选择性催化还原NO的低温活性及抗毒化性能

用浸渍法制备了Ce-Mn/TiO2催化剂,考察了其在O2存在条件下选择性催化还原(SCR)NO的活性和抗SO2及H2O毒化的性能.结果表明,反应温度、空间速度、NO进口浓度和NH3/NO摩尔比对NO转化率的影响较小;在120℃的低温条件下,该催化剂显示了良好的催化活性,NO的转化率始终保持在95%以上.该催化剂有良好的同时抗SO2和H2O毒化能力.     

自然状态下树木排放N2O的研究

大气中主要温室气体之一N₂O的部分来源尚不清楚,以前认为只有土壤微生物过程是N₂O的生物源,本文则旨在证明自然状态下植物也是N₂O的排放源.采用同步空气样品采集装置和气相色谱仪观测了长白山阔叶红松林内空气N2O的垂直分布特征,发现林冠或其附近处出现高N₂O浓度,高N₂O浓度比同一时刻其他高度处的正常N₂O浓度高3.03%～64.9%,差异显著或极显著.在林冠高度处的高N₂O浓度和树干高度处的正常N₂O浓度同时存在的现象证明了植物向外排放N₂O,即植物自身在自然状态下是N2O的一个排放源.     

黄绵土N2O排放的水分效应及动力学特征

通过室内模拟试验,研究湿度对西北地区黄绵土N2O排放的影响.结果表明:在试验温度下,随着土壤湿度增加,土壤N2O捧放量增加;但土壤孔隙含水量(WFPS)为20.67%时例外.此时黄绵土对空气中N2O有吸附现象,即在低含水量时,黄绵土有可能是N2O的汇.在试验设计的土壤湿度范围内,15℃条件下土壤N2O排放的最大水分效应区间在49.18%～57.86%(WFPS)之间,20℃条件下在38.14%～49.18%(WFPS)之间,25℃、30℃和35℃时累积量湿区在20.67%～38.14%(WFPS)之间,即随着温度的升高,N2O的最大水分效应区间提前.土壤N2O累积排放量(y)动力学曲线符合修正的Elovich方程(P<0.01),随着湿度的增加,表观排放速率(b)增大,25℃、300C和35℃时,N2O初始排放量(a)也随着湿度增加而增大;15℃、20℃和25℃时,土壤湿度(20.67%～57.86%WFPS)对农田土样N2O排放总量的作用表现为线性关系,30℃和35℃时表现为对数关系.     

深圳再生水补水河流溶解N2O空间分布和产生机制

为了探究在再生水回补城市河流的条件下河流N₂O的微生物产生过程及其空间变化特征,以深圳市西乡河为研究对象,分析了河水中c（溶解性N₂O）、c（NH₄+-N）、c（NO₃--N）、δ15Nbulk-N₂O、δ18O-N₂O、同位素异位体位嗜值（site preference,SP）及其他环境因子,并基于端元混合模型和同位素分馏模型定量计算硝化和反硝化作用对河水中N₂O贡献百分比.结果表明:①随着流速降低,西乡河河水从上游的好氧环境逐渐发育成中下游的厌氧环境.②再生水进入西乡河后河水c（溶解性N₂O）从1.36 μmol/L沿程降至0.19 μmol/L;相关性分析表明,影响c（溶解性N₂O）的主要因素为ρ（DO）（R2=0.800,P < 0.01）和c（CH₄）（R2=-0.736,P < 0.01）.③硝化和反硝化作用对河水中N₂O贡献率分别为14.36%~80.53%和19.47%~85.64%;N₂O的来源在好氧河段中以硝化作用为主,在厌氧河段则以反硝化作用为主;N₂O还原成N₂的比例与ρ（DO）具有显著负相关关系（R2=-0.782,P < 0.01）.研究显示,再生水回补城市河流引入了较高质量浓度的N₂O和NO₃--N,而河道的厌氧环境促进河水中N₂O还原成N₂,下游河流成为N₂O的汇.      

内蒙古河套灌区盐碱土壤N2O排放特征

选择内蒙古河套灌区强度盐碱土壤S₁[电导率（EC）2.60dS/m]和轻度盐碱土壤S₂[电导率（EC） 0.74dS/m]为研究对象,2014~2016年,利用静态箱法3年野外原位观测试验,研究盐碱土壤氧化亚氮（N₂O）排放通量.结果表明：2种不同盐碱程度土壤N₂O排放每年均存在显著差异,轻度盐碱土壤N₂O累积排放量低;随EC升高,土壤盐碱程度加重,土壤N₂O累积排放量升高.2014~2016年作物生长季（4~11月）轻度盐碱土壤N₂O累积排放量分别为180.6,167.6,118.2mg/m²;强度盐碱土壤N₂O累积排放量比轻度盐碱土壤分别增加19%、26%和45%,修复盐碱土壤成为减缓盐碱土壤N₂O累积排放的重要农艺措施.     

污水生物脱氮与温室效应气体（CO2,N2O）控制的研究

生物脱氮是污水处理中非常重要的步骤,在此过程中,由于污水中有机物的代谢分解和脱氮作用而产生了大量的温室效应气体CO2和N2O。本文介绍了目前污水生物脱氮的机理和影响N2O产生的因素,并对氢细菌高效固定CO2和脱氮机能进行了论述。