京津廊城市气团光化学污染潜势分析

选取京津廊三市交界处,于2019年和2021年的7月开展PAN (过氧乙酰硝酸酯)在线监测、空间来源解析与反应产率研究,以评估北京、天津、廊坊不同城市气团的光化学污染潜势及近年变化趋势.观测结果表明,三市交界处2021年夏季PAN浓度均值(0.89±0.21)×10^-9,较2019年同期(2.45±0.71)×10^-9下降63.8%.PAN在夏季大气寿命很短,其在该观测点浓度主要受周边城市气团光化学反应控制,其产率呈现明显双峰特征,峰值水平在2019年和2021年的7月分别为3.08×10^-9/h、1.75×10^-9/h,2021年较2019年下降43.18%,与PAN的年际变化趋势吻合.该观测点PAN的潜在源贡献函数(PSCF)高值区在2个观测月均出现在东南方向50km范围内,显示了天津市气团输送对该观测点PAN浓度的显著贡献.当该观测点受天津城市气团绝对影响时,PAN生成潜势和前体物NO₂均呈最高水平,约为受北京城市气团影响时的2.03倍和2.01倍,为受廊坊城市气团影响时的1.53和1.21倍.可见,天津城市气团具有最高的光化学污染潜势,其与北京气团的差异主要源自NO_x,而与廊坊气团的差异则来自NO_x和VOCs两类前体物.     

国庆期间南岭背景大气中PAN的浓度特征与来源

为了评估华南地区国庆期间频发的大范围区域光化学污染事件对华南背景大气的影响,2018年国庆节前后（9月19日~10月19日）,在广东南岭国家大气背景站对光化学污染的代表产物过氧乙酰硝酸酯（PAN）开展了连续在线观测,并对PAN的浓度特征和来源进行了分析.结果表明,研究期间南岭PAN的平均体积浓度为（0.66±0.54）×10^-9,最大值为2.33×10^-9,显著高于国内外其他背景站点（（0.21~0.44）×10^-9）,且PAN的夜间浓度一直维持在较高的水平;PAN和O₃（r=0.90）、NO₂（r=0.87）的相关性较强,通过PAN和O₃的线性拟合估算出O₃的大气背景体积浓度为（46.22±0.65）×10^-9,表明南岭光化学反应十分活跃;受区域光化学污染事件的影响,国庆期间南岭PAN的浓度显著升高,达到（1.18±0.45）×10^-9,而同期NO/NO₂比值降低,导致PAN大气寿命延长,有利于PAN的本地累积;结合气团后向轨迹,潜在源贡献分布以及前体物NO₂的全国分布特征分析,发现国庆期间高浓度PAN主要来自湖南,湖北、河南、江西等华中地区.     

沿海城市秋季大气甲醛污染来源及其环境影响

基于大气综合观测站的气态污染物(HCHO、O₃、PAN、CO、NOx、异戊二烯)及气象要素(温度、湿度、风速、风向)等在线观测数据,研究沿海城市厦门秋季大气HCHO的时间变化特征及其关键影响因子,利用多元线性回归分析方法定量识别HCHO的主要来源,并估算HCHO对·OH生成的贡献.结果表明:HCHO平均浓度为(3.15±1.40)×10^-9,范围为(0.55～7.96)×10^-9,呈现明显“单峰”日变化特征,峰值出现在13:00左右.HCHO与O₃、PAN显著正相关;温度、湿度和UV是影响HCHO浓度的主要气象因素,强辐射、高温、低湿、低风速和西南风的条件促进了厦门大气HCHO的二次生成. HCHO小时光解量(PHCHO)范围为(0.01～3.02)×10^-9/h,平均PHCHO为0.61×10^-9/h,同时,大气HCHO光解成稳定分子H2和CO的速率是光解成自由基H·和HCO·速率的1.1～1.6倍.观测期间大气HCHO来源主要包括二次生成(39.2%)...     

基于卫星遥感的四川省XCO2高分辨率时空分布

为深入了解四川省碳源、碳汇情况,该研究基于XGBoost机器学习算法,对多源卫星(GOSAT、OCO-2和OCO-3)的CO₂干空气柱平均摩尔分数(XCO₂)数据进行融合填补,重构四川省2015-2021年1 km网格XCO₂逐日浓度时空分布。结果表明,XGBoost模型基于网格和天的留出验证R²分别为0.98和0.96,可实现XCO₂数据的高精度时空分布重构。四川省2015-2021年XCO₂年平均浓度为406.5×10^-6,年平均增长速率为2.50×10^-6,增长速率呈逐年下降趋势。多年XCO₂浓度在春季最高,秋季最低,季节差异为3.4×10^-6。XCO₂浓度在空间上呈现“东部高,西部低”的分布特征,四川盆地内的城市XCO₂浓度普遍较高。各个城市的XCO₂在空间上呈现不同的分布特征,与当地碳源、碳汇密...     

杭州市大气VOCs组成特征及二次污染生成贡献

利用2021年1～12月杭州市城区大气VOCs的观测数据,分析了VOCs化学组成及其污染特征,运用正交矩阵因子分解法(PMF)进行VOCs来源解析,并利用最大增量反应活性(MIR)和气溶胶生成系数(FAC)估算VOCs的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(AFP),量化评估其二次污染生成贡献.结果显示,观测期间杭州市大气VOCs体积分数均值为30.65×10^-9,烷烃和卤代烃是其主要组分,分别占49.23%和24.47%,浓度排名前10的VOCs物种主要为C₂～C₄的烷烃、C₇～C₈的芳香烃和乙烯.源解析结果显示杭州市VOCs主要来源为燃烧源、溶剂使用源、工业排放源、油气挥发源和机动车尾气排放源.杭州市大气VOCs的总OFP为50.56×10^-9,其中乙烯、1-乙基-3-甲基苯和甲苯是其主要贡献组分.芳香烃对AFP的贡献达到91.52%,是最重要的SOA前体物.因此,控制机动车尾气排放和溶剂使用过程中产生的VOCs对防控O₃     

基于多源碳卫星融合产品的中国地区XCO2与人为CO2排放时空变化

准确评估大气CO₂浓度和人为CO₂排放时空变化对于减缓温室气体排放导致的气候变化至关重要,因此,本文基于GOSAT和OCO-2卫星数据融合生成的全球长时间序列、时空连续的Mapping-XCO₂产品,研究2010～2020年中国大气CO₂柱浓度(XCO₂)时空变化特征以及卫星监测人为CO₂排放能力.结果表明:Mapping-XCO₂与中国大气本底站观测存在较高的一致性,具有良好的适用性;2010～2020年中国XCO₂呈现东高西低的空间分布,年均XCO₂为400.4×10^-6,年增长速率为2.47×10^-6;非生长季XCO₂异常可刻画人为CO₂排放时空变化,各省级行政区非生长季XCO₂异常与人为排放清单EDGAR和ODIAC的相关系数分别为0.71、0.67;2010～2020年京津...     

基于总过氧自由基观测研究合肥市西郊夏季O3生成特征

2020年8月利用化学放大法对合肥市西郊大气总过氧自由基RO^*₂·(RO₂·+HO₂·)体积分数进行监测,并结合O₃和其前体物,分析了过氧自由基体积分数、O₃生成速率和O₃生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间总过氧自由基体积分数的日均值呈典型的单峰型变化,12:00左右出现最高值,日间峰值体积分数为43.8×10^-12,日间RO^*₂·与太阳辐射强度、温度和O₃呈明显的相关性.利用实测RO^*₂·和NO,获得合肥市西郊夏季O₃生成速率,日间峰值为10.6×10^-9h^-1,O₃生成速率对NO变化更为敏感.基于大气自由基和NO_x(NO+NO₂)反应去除速率占比(Ln/Q),对合肥...     

气象条件对天津冬季低层大气中PAN浓度的影响

采用在线仪器监测分析2017年冬季天津气象铁塔220m观测平台大气中过氧乙酰硝酸酯（PAN）的体积浓度,并结合污染物资料、气象观测资料和后向轨迹分析造成PAN高值的影响因素.观测期间天津城区大气中PAN的体积浓度平均值为（0.57±0.54）×10^-9,PAN体积浓度存在2个峰值,大体上对应着2次重污染过程.PAN与O₃间不存在明显的相关性,但与PM_2.5质量浓度相关性较好,表明光化学反应并非影响冬季PAN浓度的唯一因素,后向轨迹的聚类分析以及改进的静稳指数显示远距离输送和本地积累对PAN浓度的时空分布发挥了较大作用.对观测期间一次重污染天气过程中温度、相对湿度和风的垂直廓线,以及混合层厚度等气象条件的分析表明,PAN浓度上升既受到区域输送影响,也与静稳天气下的污染物积累有关.     

深圳市不同区域大气CO2变化特征与来源分析

于2020年12月1日~2021年12月1日分别在深圳市大学城和路边站两点位对大气CO₂和CO浓度进行了为期1a的观测.本次观测期间内两点位大气CO₂平均浓度分别为432×10^-6和439×10^-6,均呈现了“秋冬季高、春夏季低”的季节变化特征与“昼低夜高”日变化特征,且日变化特征在早晚高峰期受到交通源排放的显著影响.此外,通过引入CO₂和CO的净变化值得到大学城和路边站两点位的ΔCO₂/ΔCO值分别为136.8~184.8、59.0~119.3,结果表明机动车排放对深圳市大气CO₂贡献突出.     

基于支持向量机回归和小波变换的O3预报方法

使用南京工业区2016年6月1日~8月15日的臭氧（O₃）、O₃前体物及常规气象数据，结合多元线性回归（MLR）方法和小波变换（WT）改进支持向量机回归（SVR）对O₃小时浓度的预报精度.结果表明，通过WT方法将一个高变异性的序列转化为多个低变异性的序列后再处理可提高预报精度，M-WT-SVR预报的决定系数（R²）达到0.90，平均绝对误差（MAE）、平均绝对百分误差（MAPE）和均方根误差（RMSE）分别为3.86×10^-9、28.26%和5.57×10^-9，优于M-SVR和SVR.低层细节序列主要与NO、NO₂和芳香烃有关，而更高层的近似序列受到气象条件、前体物和O₃前期浓度共同影响.与经典的MLR方法相比，M-WT-SVR对O₃小时浓度的预报有明显优势.     

2022年8月成渝两地臭氧污染差异影响因素分析

2022年8月成都和重庆呈现显著的臭氧(O₃)污染差异,成都O₃污染天高达20 d,重庆无O₃污染天,本文从前体物排放水平和气象条件分析此差异的影响因素.结果表明：(1)成都52种挥发性有机物(VOCs)(包含26种烷烃、 16种芳香烃和10种烯烃)的总体积分数(18.8×10^-9)是重庆(6.6×10^-9)的2.8倍,总O₃生成潜势(OFP=51.2×10^-9)是重庆(25.0×10^-9)的2.0倍,总·OH损耗速率(L_·OH=3.9 s^-1)是重庆(2.3 s^-1)的1.7倍.成都OFP前3是乙烯、间/对-二甲苯和异戊二烯;重庆OFP前3是异戊二烯、乙烯和丙烯.重庆仅烯烃对O₃的贡献率是60.7%,而成都烯烃和芳香烃的OFP分别是重庆的1.6倍和2.9倍.综上,成都VOCs总体积分数、大气光化学活性和O₃     

基于机器学习的星载短波红外CO2柱浓度估算

利用OCO-2卫星遥感数据、全球碳柱总量观测网(TCCON)站观测数据、NDVI归一化植被指数数据、ERA5大气数据,采用决策树和集成学习(XGBoost、普通随机森林、极端随机森林、梯度提升)对二CO₂平均柱浓度进行预测.通过相关性分析、特征选择与特征提取,建立模型预测CO₂平均柱浓度,再与TCCON站点的地基观测数据进行比对.通过分析不同模型(决策树、XGBoost、普通随机森林、极端随机森林、梯度提升)预测的结果,发现使用极端随机森林回归模型预测CO₂平均柱浓度的精度最高, R²、均方根误差(RMSE)、平均绝对误差(MAE)、平均相对误差(MRE)分别为:0.953、0.492×10^-6、0.260×10^-6、0.063%,其余模型次之,因此对极端随机森林回归模型的预测性能随自身参数的影响进行了分析,结果表明,在误差允许的范围内(±2×10^-6),极端随机森林回归模型和梯度提升回归模型预测的准确率一样,都为98.10%.由于C...     

基于随机森林模型的四川盆地臭氧污染预测

为研究四川盆地臭氧(O₃)污染长期变化,使用四川盆地18个城市的地面O₃浓度数据和气象观测数据,首先分析了2017～2020年间四川盆地O₃浓度的时空分布特征,再利用随机森林模型,筛选出影响O₃浓度变化的主导气象因子,构建了气象因子和O₃浓度之间的统计预测模型,并对2020年四川盆地城市群的O₃污染状况进行预测分析.结果表明：(1)2017～2020年间O₃浓度呈现波动变化趋势,2019年出现一个低值,2020年O₃浓度又有所回升.(2)气象影响因子中相对湿度、日最高温度和日照时数对O₃浓度变化具有重要意义,而风速、气压和降水量的重要性较低;同时,气象因子之间也存在着不同的线性关系,气压与其他气象要素呈现负相关性,而剩余气象要素之间正相关关系较为明显.(3)基于随机森林构建的O₃预测模型的拟合优度(R²)较高,展示出较好的预测性能,能够较好地预测O...     

基于无人机观测的塔克拉玛干沙漠反应性气体特征及来源分析

为研究沙漠地区大气环境和反应性气体变化机理，利用无人机观测平台于春季(2022年5月8—30日)和夏季(2021年7月19—31日)对塔克拉玛干沙漠中心(塔中站)和南缘(民丰站)的反应性气体体积分数、气温、相对湿度和风速进行垂直观测，对比沙漠腹地和边缘的反应性气体垂直变化，结合HYSPLIT模式究其来源.结果表明：(1)民丰站CO体积分数整体略高于塔中站，春季CO体积分数明显高于夏季，并且可能存在较强的SO₂和NO₂污染现象. CO平均体积分数呈民丰站春季(524.68×10^-9)>民丰站夏季(468.95×10^-9)>塔中站春季(313.42×10^-9)>塔中站夏季(133.64×10^-9)的特征；SO₂体积分数夏季高于春季，呈民丰站夏季(105.22×10^-9)>民丰站春季(69.21×10^-9)>塔中站夏季(65.38×10^-9)&g...     

秦岭北麓地区CO2和水汽湍流输送实验研究

利用中国气象局秦岭气溶胶与云微物理野外科学试验基地长安站2021年4月～2022年3月涡动相关系统观测资料,结合气象观测资料,研究了秦岭北麓城郊过渡带近地面大气CO₂、H₂O浓度、蒸发量以及湍流通量演变特征,并讨论了气象要素对碳通量的影响.结果表明:观测时段内CO₂小时浓度年均值为(404.4±27.9)×10^-6,与瓦里关大气背景观测站和全球背景观测站CO₂年均值浓度水平相当,水汽小时浓度年均值为9.44g/m³,年总蒸发量为1321.5mm;CO₂、水汽浓度和蒸发量均存在显著的月、季节变化特征;CO₂和水汽通量存在明显的日、月和季节变化,全年白天均表现为较强的碳吸收,观测时段内CO₂总吸收量约为-3047g/m²;夜间表现为碳排放,观测时段内总排放量约为2631g/m²;气温、土壤温度、相对湿度和风速的变化均会对区域内CO₂     

2015～2020年济南市O3污染趋势及敏感性变化分析

基于环境空气质量站点监测数据及卫星遥感资料,研究了2015～2020年济南市近地面臭氧(O₃)污染的时空分布特征、变化趋势和前体物生成敏感性.结果表明,2015～2020年济南市O₃浓度呈上升趋势,全年O₃日最大8 h滑动平均值(MDA8)的第90百分位数(即年评价浓度)和4～9月MDA8 O₃浓度年均值分别以4.8μg·(m³·a)^-1和3.8μg·(m³·a)^-1的速率增长;各监测站点间O₃浓度水平差异逐渐缩小,且O₃浓度高值范围进一步扩大,济南市有16.1%和22.6%的监测点年评价值和4～9月MDA8 O₃出现了显著的正趋势(P<0.05),这些监测站点主要位于市区和靠近市区的郊区.卫星遥感监测数据显示2015～2020年4～9月济南市NO₂对流层柱浓度下降20.6%,年下降速率为0.3×10¹⁵     

华北工业城市夏季大气臭氧生成机制及减排策略

为了分析工业城市臭氧(O₃)污染的特征及形成机制,2021年6月在华北平原淄博市开展了综合观测,利用盒子模型(基于MCMv3.3.1化学机制)探究O₃前体物削减优化方案.结果表明：(1)O₃污染时期伴随静稳、高温低湿和强辐射等气象条件,含氧挥发性有机物(OVOC)和烯烃等人为源挥发性有机物(AVOC)组分对O₃生成潜势(OFP)和·OH反应速率(k_·OH)贡献率最大;(2)模型研究发现O₃主要受本地光化学生成和以输出性为主的区域传输影响,本地污染管控对降低O₃污染更为重要;(3)污染时期高浓度的·OH(10×10⁶ cm^-3)和HO₂·(14×10⁸ cm^-3)引发局地瞬时O₃生成速率高值(峰值36×10^-9 h^-1),HO₂·+NO和·O...     

秋季长江口海域海水和大气中BTEX的分布及环境效应

以苯、甲苯、乙苯、间/对二甲苯和邻二甲苯为代表(简称BTEX)的单环芳烃是大气中挥发性有机物(VOCs)的重要组分，它们对臭氧(O₃)和二次有机气溶胶(SOA)的生成具有重要作用.于2020年10月分析了长江口及邻近海域海水和大气中BTEX的分布特征，并评估了其海-气通量及大气环境效应.结果表明，研究海域表层海水中苯、甲苯、乙苯、间/对二甲苯和邻二甲苯的浓度平均值分别为(17.4±21.9)、(91.2±64.0)、(25.9±16.9)、(52.9±34.9)和(26.7±19.3) ng·L^-1.BTEX浓度总体呈现近岸高、外海低的分布趋势，底层海水浓度略高于表层.大气中苯、甲苯、乙苯、间/对二甲苯和邻二甲苯的平均浓度分别为(90.4±46.6)×10^-12、(255±284)×10^-12、(139±115)×10^-12、(196±202)×10^-12和(131±116)×10^-12，在舟山群岛附近海域浓度较高.大气中乙苯和二甲苯...     

“三年行动计划”对大气环境持久性自由基污染特征和来源的影响

采用电子顺磁共振波谱法(EPR)对“打赢蓝天保卫战三年行动计划”(“三年行动计划”)实施期间(2018～2020年)以及实施前后(2017年和2021年)西安大气PM_2.5中EPFRs的浓度特征、种类特征及可能来源进行了探讨.结果发现,该计划实施后西安大气PM_2.5中EPFRs平均浓度(5.03×10¹⁴spins/m³)比实施前(7.18×10¹⁴spins/m³)下降了29.9%,表明“三年行动计划”的实施对EPFRs的控制是有效的.冬季浓度(8.61×10¹⁴spins/m³)是夏季(3.10×10¹⁴spins/m³)的2.8倍,其主要类型为以碳为中心附近受含氧官能团影响的自由基.相关性及平行因子分析显示,燃煤源(35.3%)、交通燃烧源(30.0%)和扬尘源(27.8%)可能是西安大气PM_2.5中EPFEs的主要来源.冬季交通燃烧源占比最...     

2020年和2021年南京城区臭氧生成敏感性和VOCs来源变化分析

PM_2.5和臭氧(O₃)协同防控是“十四五”期间空气质量提升的重点.O₃生成与其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)呈高度非线性关系.基于南京市城区站点2020年和2021年的4～9月O₃、 VOCs和NO_x的连续在线监测数据,比较了两年间O₃及其前体物浓度的变化,进一步利用基于观测的盒子模型(OBM)和正定矩阵因子分解(PMF)模型分析了O₃-VOCs-NO_x敏感性和VOCs来源.结果表明,2021年的4～9月O₃日最大浓度、 VOCs和NO_x浓度的平均值相较于2020年同期约下降7%(P=0.031)、 17.6%(P<0.001)和14.0%(P=0.004).2020年和2021年的O₃超标天NO_x和人为源VOCs的平均相对增量反应活性(RIR)分别为0.17和0.14, 0....