岩溶流域地表水和地下水硝酸盐来源定量识别

选取岩溶地区花溪河流域典型农业区为研究对象,运用δ¹⁵N-NO₃^-,δ¹⁸O-NO₃^-和δ¹⁸O-H₂O同位素示踪技术和水化学分析方法,阐明了研究区地表水和地下水中硝酸盐的分布特征,并揭示其来源和形成过程,基于R语言下运行的贝叶斯模型（stable isotope analysis in R）,对研究区水体中各种硝酸盐来源的贡献比例进行了定量识别.结果显示：受碳酸岩盐风化的控制,流域内地表水和地下水的水化学类型以HCO₃-Ca型为主,硝酸盐在研究区水体中的空间分布特征受土地利用类型影响明显;在研究区水体硝酸盐形成过程中,硝化作用起主导作用,水体中的硝酸盐来源主要有化肥、降雨中的氨盐、土壤有机氮、粪便和污水,与地表水相比,地下水中硝酸盐受粪便和污水的影响较大;基于SIAR源解析模型分析,大气沉降、化肥、土壤有机氮和粪便污水对研究区地表水硝酸盐的贡献比例分别为3.97%、26.87%、36.80%和32.37%,对地下水硝酸盐的贡献比例分别为2.83%、13.96%、21.03%和62.18%.     

千岛湖水体氮的垂向分布特征及来源解析

选取千岛湖水深0.2,5,10,20,30和40m处水样进行分析,利用氮氧同位素和稳定同位素模型（SIAR）研究千岛湖水体氮（N）的垂向分布特征,分析水体N的来源并计算各N源的贡献率.结果表明,硝酸盐（NO₃^-）和溶解性有机氮（DON）是千岛湖水体总溶解氮（TDN）的主要形式,分别占溶解态N的57.9%和39.7%.千岛湖水体δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-的平均值分别为4.5‰和4.3‰.上层水体（0~10m）中,硝化作用和浮游植物的同化作用共同控制水体N的形态组成和氮氧同位素值（δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-）的变化.中层水体（10~30m）中,硝化作用是主要的生物地球化学过程,使得水体NO₃^-含量增加而δ¹⁸O-NO₃^-值减小.底层水体（30~40m）受到硝化作用、底泥N释放和反硝化作用的共同影响.化肥是千岛湖水体NO₃^-的最主要来源,在S1和S2处的贡献率分别为51.9%和30.6%.新安江上游的农业面源污染使得S1处化肥贡献率远高于S2.土壤N是仅次于化肥的第二大水体NO₃^-来源,在S1和S2处的贡献率分别为17.8%和27.8%.此外,底泥对底层水体NO₃^-的贡献不可忽视.     

基于氮氧同位素技术的黄河上游清水河硝酸盐来源解析

对清水河灌溉季和非灌溉季各采样点位的水化学指标和硝酸盐的时空分布特征进行分析,运用贝叶斯混合模型MixSIAR模型定量识别了该河流硝酸盐来源,以期了解灌溉对地表水硝酸盐含量的影响.结果表明,清水河水体呈弱碱性,水体氮类以硝酸盐为主,Cl^-和SO₄^2-时空变化特征一致,通过NO₃^-/Cl^-比值和Cl^-浓度的关系,结合清水河地区土地利用、工农业生产的实际情况,揭示了清水河水体硝酸盐受生活污水、畜禽养殖和化学氮肥源的影响较大.MixSIAR模型计算结果表明土壤有机氮、化学氮肥和畜禽养殖对灌溉季水体的贡献率较大,分别为24.8%、24.5%和22.8%,生活污水和大气氮沉降的贡献率分别为14.4%和13.6%;而生活污水、畜禽养殖和土壤有机氮对非灌溉季水体的贡献率较大,分别为26.7%、23.4%和20.4%,大气氮沉降和化学氮肥贡献率分别为16.5%和12.9%.农业灌溉增加了地表水硝酸盐的含量,灌溉季中农用氮肥的施用率较高,贡献了主要的硝...     

基于水化学和氮氧双同位素的地下水硝酸盐源解析

为定性及定量识别地下水中氮的污染来源,比例及迁移转化特征,对河北省张家口市宣化区洋河北岸主要供水区的地下水进行取样分析.基于土地利用类型,综合利用水化学分析方法耦合δ¹⁵N-NO₃^-,δ¹⁸O-NO₃^-双同位素示踪技术对研究区地下水硝酸盐污染来源,贡献率及迁移转化规律进行判断.研究结果表明：研究区氮污染以NO₃^-为主,12处采样点4次采样过程中约77%超出世界卫生组织标准（10mg/L）的限值,其污染在2018年8月（夏季）较为严重,空间浓度插值结果显示硝酸盐呈现出沿河及远岸点位浓度相对较低,中间较为稳定区域浓度较高的空间特征,并表现出不同土地利用类型上污染程度的差异性：旱地浓度最高,城镇次之.稳定同位素模型（SIAR）显示地下水硝氮污染来源中粪肥及生活污水占45.37%,土壤氮来源为41.39%,降水和化肥中NH₄⁺来源占13.24%,与研究区以城镇和耕地为主的土地利用现状较为一致.此外,同位素特征值结果显示氮的迁移转化过程以硝化作用为主.文可为地下水氮的污染来源解析提供更加精准,全面的分析方法进而为污染的防治提供优先治理建议.     

氮和氧同位素示踪云台山地表水硝酸盐来源

多年监测发现,5A级风景旅游区云台山水中总氮超标.为了摸清其不同形态氮含量水平并识别氮污染来源,本研究分别于丰水期(2021年9月、2022年6、7月)、平水期(2021年11月)和枯水期(2021年12月、2022年2月)采集云台山马鞍石水库表层和深层水及其上游河流表层水样品共58个,测定并分析了水化学参数(TN、NO₃^--N、NH₄⁺-N和Cl^-)的浓度和硝酸盐氮氧稳定同位素(δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-),同时利用SIAR同位素模型定量解析了水库及其上游河流中NO₃^-源的贡献.结果表明,马鞍石水库及其上游河流水中ρ(TN)、ρ(NO₃^--N)、ρ(NH₄⁺-N)变化范围分别为1.86～6.4、1.40～...     

闽江感潮河段夏秋季涨落潮河水稳定同位素（N/D/O-18）组成特征解析

流域氮污染的稳定同位素表征和溯源对于保障流域污染防控和用水安全具有重要意义,本文通过对感潮河段夏、秋季涨落潮主要断面硝态氮（NO₃^-）及稳定同位素(δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-、δD-H₂O和δ¹⁸O-H₂O)组成特征测定及沿线小流域的氮污染入河量测算,探讨了陆域氮排放和水体交换对感潮河段稳定同位素的影响.研究表明：（1）落潮、涨潮期NO₃^-均为“秋季>夏季”,δ¹⁵N-NO₃^-夏、秋两季组成特征基本相近.落潮期δ¹⁸O-NO₃^-为“夏季>秋季”,涨潮期则相反.同季节的NO₃^-及其同位素总体呈“涨潮期>落...     

岩溶流域不同水体硝酸盐的来源解析

为解析岩溶流域不同水体中硝酸盐的来源和转化过程,运用δ~(15)N-NO~-_3、δ~(18)O-NO~-_3和δ~(18)O-H_2O多同位素示踪技术和水化学分析方法,对地表水和地下水的硝酸盐时空分布特征、来源及转化过程进行分析,并利用SIAR模型,计算不同端元对水体硝酸盐的贡献比例.结果表明,研究区水体溶解性无机氮以NO~-_3-N和NH~+_4-N两种形态为主,地下水样品中的NO~-_3-N浓度在平水期和枯水期的超标率分别为7.89%和16.67%.时间上,枯水期水体硝酸盐平均浓度高于平水期.空间上,旱地集中区(凯伦河至松柏山水库坝前区域)地下水硝酸盐浓度明显高于水田集中区(干河区域),旱地和建设用地集中区(凯伦河区域)地表水硝酸盐浓度普遍较高.水体硝酸盐转化过程以硝化作用为主,土壤有机氮、粪便污水和化肥为水体硝酸盐的主要来源,对地表水硝酸盐的贡献比例分别为36.7%、 34.7%和28.6%,对地下水硝酸盐的贡献比例分别为39.9%、 34.9%和25.2%.     

氮氧同位素示踪南昌秋冬季降水中NO3-来源及其贡献

为确定南昌市秋冬季降水中硝酸盐来源及贡献,于2016年9月1日至2017年2月28日对南昌地区雨水进行采集,分析了其化学组成及NO₃^-同位素组成并利用贝叶斯混合模型对NO₃^-四种潜在来源贡献进行计算.结果显示NO₃^-浓度范围为7.3~99.5μmol/L,平均值为36.1μmol/L;δ¹⁵N-NO₃^-变化范围为-6.0‰~+8.3‰,平均值为-0.8‰,两者均呈现冬季高秋季低的变化趋势.NO₃^-浓度季节性变化可能是受到降雨量等因素的影响,而δ¹⁵N-NO₃^-变化可能是冬季降水中机动车尾气排放偏高和秋季降水中煤燃烧来源偏高双重因素作用的结果.同位素及贝叶斯混合模型源解析结果表明,南昌市降水中NO₃^-主要来源于生物质燃烧（32.5%）、机动车尾气排放（30.8%）和煤燃烧（23.1%）,三者贡献超过86%;而机动车尾气排放和生物质燃烧释放均超过30%,这可能与近年来机动车快速增加和秋冬季野外生物质大量燃烧有关.煤燃烧虽然也是重要来源,但相对生物质燃烧和机动车尾气排放较小,这可能与近年我国减排措施有关.     

氮氧同位素示踪湿沉降NO3-来源及氧化途径

为探明焦作市大气湿沉降中硝态氮的污染水平,识别其来源及其形成过程,于2020年1月-2021年12月采集了焦作市大气湿沉降样品41个,测定并分析了TN、NH₄⁺-N、NO₃^--N浓度以及δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-值.结果表明：(1)TN、NH₄⁺-N、NO₃^--N浓度范围分别为2.52～13.27、0.11～1.70、1.64～8.31 mg/L,焦作市湿沉降中氮的主要存在形态为NO₃^--N,占比为52.11%～83.92%.(2)δ¹⁸O-NO₃^-、δ¹⁵N-NO₃^-值的范围分别为54.9‰～93...     

长河流域枯水期水体硝酸盐源解析

通过识别研究区枯水期地表水和浅层地下水中溶解态无机氮(DIN)的分布特征,结合硝酸盐稳定同位素技术与水化学方法,并利用贝叶斯稳定同位素混合模型(SIAR),定量解析长河流域水体硝酸盐污染源,为流域水生态环境的修复治理提供理论支持。结果显示,研究区枯水期水体溶解态无机氮(DIN)以NO^-₃-N为主,NO^-₃-N平均占比为91.56%;水体生物地球化学过程以硝化作用为主;硝酸盐主要来自粪便和污水;SIAR模型计算结果表明,粪便和污水、土壤氮、化肥、大气沉降对研究区地表水硝酸盐的贡献比例分别为40.80%、30.60%、25.60%和3.00%;对浅层地下水硝酸盐的贡献比例分别为39.92%、32.11%、25.87%和2.10%。研究显示,人类活动对研究区水体影响强烈,加强排污设施基础建设,改善污水排放现象,是减少区域氮污染的关键因素。     

氮氧同位素解析堤垸地表水硝酸盐来源

堤垸是滨湖、滨江低洼地带的一种重要景观,农业面源污染已成为其主要的环境问题之一.为解析堤垸地区地表水硝酸盐污染来源,以洞庭湖屈原垸平江河段为研究对象,采用稳定同位素及水化学分析方法定性识别污染来源,并结合MixSIAR模型量化不同污染源的贡献率.结果表明：(1)硝态氮和氨氮是屈原垸平江河段地表水无机氮的主要赋存形态,时间上,硝态氮浓度在丰、枯水期间无显著差异(p>0.05),而丰水期氨氮浓度平均值高于枯水期;空间上,垸内硝态氮浓度显著低于垸外(p<0.01),而氨氮浓度显著高于垸外(p<0.01).(2)MixSIAR模型结果表明,化肥、土壤有机氮、水产养殖废水、粪肥和污水是研究区地表水硝酸盐的主要来源,对丰水期地表水中硝酸盐的贡献率分别为33.0%、32.6%、19.4%和11.7%,对枯水期的贡献率分别为26.7%、31.2%、21.5%和16.9%,而大气沉降对地表水中硝酸盐来源贡献较小,仅为3.5%.(3)研究区地表水硝酸盐转化过程主要以硝化作用为主,未发生明显的反硝化过程.研究显示,研究区地表水硝酸盐污染主要受农业面源污染的影响,污染物主要来源于土壤有机氮、...     

沁河上游硝酸盐的定量源解析及其季节性差异

沁河流域人为源硝酸盐输入增加了河流富营养化的风险.为识别沁河上游硝酸盐来源,分别于2017年10月、2018年3月和2018年6月在沁河上游采集了28个河流表层水样,联合稳定同位素（δ15N-NO₃-和δ18O-NO₃-、δD-H₂O和δ18O-H₂O）和水化学参数（Cl-、NO₃--N、NH₄+-N）评估了沁河上游河流硝酸盐源与关键过程,并基于贝叶斯混合模型量化了不同硝酸盐来源的贡献.结果表明:①沁河上游溶解无机氮以NO₃--N为主,秋季[（2.40±1.17）mg/L]高于春季[（2.11±1.03）mg/L]和夏季[（1.50±0.61）mg/L];受积雪融化的影响,春季δ18O-NO₃-（13.0‰±3.13‰）显著高于夏季（2.90‰±3.12‰）和秋季（6.62‰±1.30‰）.②SIAR同位素模型结果表明,沁河上游硝酸盐主要来自土壤氮和化肥.在春、夏、秋3个季节,土壤氮的硝化对沁河上游硝酸盐的贡献比例分别为27.8%、39.5%和39.3%,化肥贡献比例分别为29.1%、40.2%和41.9%.春季（24.7%）大气沉降的贡献比例高于夏季（2.4%）和秋季（10.6%）.③沁河上游硝酸盐主要受硝化过程的影响,没有发生明显的反硝化过程.研究显示,春季、夏季和秋季沁河上游硝酸盐主要来自土壤氮和化肥的硝化,硝酸盐污染防治应考虑化肥的使用效率和抑制硝化过程的发生.      

基于水化学和氢氧同位素的泰安城区岩溶地下水补给来源及演化过程

泰安市城区岩溶地下水较丰富,是重要的地下水供水水源地.基于泰安城区岩溶水和地表水的水化学和氢氧同位素(δD、δ¹⁸O和³H)特征,结合Gibbs图解、主要离子比值,揭示岩溶地下水补给来源、补给年代、循环更新能力及主要的水-岩作用演化过程.结果表明,区内岩溶地下水阳离子以Ca²⁺和Na⁺为主,阴离子以HCO₃^-和SO₄^2-为主,K⁺、NO₃^-、Cl^-、Na⁺和SO₄^2-的变异系数较大,空间差异性较强,Ca²⁺和HCO₃^-的含量较稳定.水化学类型复杂多变,主要为HCO₃·SO₄-Ca型、HCO₃·Cl-Ca型和HCO₃     

祁连山东端地表及地下水水化学时空变化特征

于2016~2017年5~9月采集祁连山东端（乌鞘岭、古浪、天祝）的地表水和地下水样品进行水化学分析,综合运用统计分析、Piper三线图、Gibbs图以及离子比值等方法探究了祁连山东端地表水和地下水主要离子组成特征、来源以及时空变化.结果表明,祁连山东端地表水和地下水化学组成中优势阳离子为Ca²⁺和Na⁺,Ca²⁺的平均浓度为76.897mg/L,占比73.89%;Na⁺的浓度为16.592mg/L,占比15.94%.优势阴离子为HCO₃^-和SO₄^2-,HCO₃^-浓度190.117mg/L,占比68.71%;其次是SO₄^2-,平均值为67.565mg/L,占比为24.42%.乌鞘岭河水、地下水,天祝河水、地下水的水化学类型为HCO₃^--Ca²⁺型,古浪河水、地下水水化学类型为HCO₃^--Ca²⁺-Mg²⁺型,处于水化学易变区.不同水体离子来源于岩石风化,主要受碳酸盐与硅酸盐风化溶解共同作用控制,人类活动在一定程度上贡献了水体的离子来源.不同水体主要离子浓度的时间变化特征各不相同,整体上大部分水体的离子浓度随时间变化不明显,总体趋势较平缓.     

典型岩溶地下河流域水体中硝酸盐源解析

地下河是岩溶地区地下水赋存运动的主要场所和重要水源,近年来,硝酸盐污染严重.为解析典型岩溶地下河流域水体中硝酸盐的来源,利用δ~(15)N-NO~-_3、δ~(18)O-NO~-_3和δ~(18)O-H_2O稳定同位素示踪技术开展研究,并通过SIAR稳定同位素模型,对不同污染源的贡献率进行了定量识别,同时阐明了土地利用类型对流域水体硝酸盐分布及来源的影响.结果表明:①降雨/化肥中的氨盐、土壤有机氮和粪肥污水是流域内水体硝酸盐的主要来源;②流域内水体硝酸盐的转化过程主要以硝化作用为主导,水体硝酸盐氮氧同位素初始值未受分馏影响;③基于SIAR模型,不同端元对流域内水体硝酸盐的贡献比例呈季节性差异,化肥、土壤有机氮和粪便污水对丰水期流域内水体硝酸盐的贡献比例分别为57.07%、 34.06%和8.87%;对流域内枯水期水体硝酸盐的贡献比例分别为34.14%、 33.02%和32.84%.     

渭河流域关中段地下水硝态氮来源解析

为定性及定量识别地下水中氮的污染来源及迁移转化特征,本文在水化学分析的基础上结合氮氧稳定同位素技术及SIAR模型对渭河流域关中段地下水补给来源、地下水中氮污染特征进行了判断.结果表明,渭河流域关中段地下水的主要水化学类型为HCO₃-Ca+Mg型,地下水由降水快速入渗补给和地表水入渗补给.地下水氮污染以硝态氮形式为主,在所采集的34个地下水水样中,硝态氮含量的变化范围为0.154~36.717mg/L,平均含量为6.17mg/L,其中硝态氮含量超过Ⅲ类地下水标准的采样点共有2个,超标率为5.9%.氮循环的主导作用为硝化作用.地下水δ¹⁵N-NO₃^-含量的变化范围为+6.08‰~+16.42‰,δ¹⁵O-NO₃^-含量的变化范围为+9.38‰~+12.514‰,硝态氮污染主要受到人类活动的影响,土壤有机氮、粪便及污废水和大气沉降是地下水硝态氮的主要贡献者,平均贡献率分别为44.65%、40.03%和15.32%.     

基于水化学及氮氧同位素技术的硝酸盐来源解析——以鄱阳湖湿地为例

为了识别鄱阳湖湿地水体中硝酸盐污染的来源,转化特征和各污染来源的贡献比例,选取枯水期这一典型时期,于2019年1月份对鄱阳湖中的蚌湖湿地,沙湖山湿地和庐山湿地的地表水进行取样,并测定了水样中的离子组成和硝酸盐氮氧同位素值.研究结果显示, NO3-/Cl-物质的量浓度比值与Cl-浓度的关系表明3处湿地中硝酸盐来源可能受到农业活动和降雨的影响.蚌湖,沙湖山和庐山湿地水体中δ15N-NO3-和δ18O-NO3-值的范围分别为-6.19‰～4.67‰和3.41‰～39.95‰,-4.14‰～1.45‰和31.54‰～68.30‰,-6.98‰～3.83‰和2.80‰～30.43‰,硝酸盐氮氧同位素值表明3处湿地硝酸盐来源可能受到降水NO3-,硝酸盐氮肥,氨态氮肥和土壤有机氮的影响.利用硝酸盐氮氧同位素之间的关系,并结合NO3-与Cl-比值关系判断湿地中无明显反硝化作用的发生.SIAR模型结果显示:蚌湖湿地,沙湖山湿地,庐山湿地硝酸盐来源中降水NO3-贡献占比最大,其次是化肥,土壤有机氮,粪便和生活污水贡献占比最小.     

氮和氧同位素示踪伊洛河河水硝酸盐来源及转化过程

河流硝酸盐(NO^-₃)浓度及氮和氧同位素组成(δ¹⁵N-NO^-₃和δ¹⁸O-NO^-₃)可以辨识河水NO^-₃受自然过程和人为输入的影响,但流域不同土地利用方式对河水NO^-₃来源及转化过程的影响尚不明确,特别是山区人为输入对河水NO^-₃的影响仍不清楚.选择土地利用空间异质性显著的伊河和洛河作为研究对象,借助水体水化学组成,氢氧同位素(δD-H₂O和δ¹⁸O-H₂O)、δ¹⁵N-NO^-₃和δ¹⁸O-NO^-₃,辨识不同土地利用方式影响下河水NO^-₃来源及...     

长江源区主要河流水化学特征、主要离子来源

通过开展水环境调查并结合历史数据,分析了长江源区主要河流水体主要离子分布特征,揭示了长江源区主要河流水化学类型及其主要控制因子,阐明了长江源区主要主要离子来源,同时评价了长江源区主要河流水体的适用性.结果表明,长江源区河流水体主要阳离子的平均含量高低依次为：Na⁺>Ca²⁺>Mg²⁺>K⁺,其中Na⁺和Ca²⁺的平均含量分别占总阳离子含量的65.9%及18.8%.主要阴离子的平均含量高低顺序依次为：Cl^->HCO₃^->SO₄^2->NO₃^-,其中Cl^-和HCO₃^-的平均含量分别占总阴离子含量的47.6%及32.9%.长江源区主要河流水化学类型为Na-Cl、Ca-HCO₃和Ca-SO₄.水化学特征主要受蒸发结晶和岩石风化作用控制,主要离子来源于岩石风化.不同河流水化学特征存在一定差异,其中当曲水化学类型主要为Ca-HCO₃和Ca-SO₄,主要受岩石风化控制,主要离子来源于碳酸盐溶解.沱沱河和楚玛尔河水化学类型主要为Na-Cl,主要受蒸发结晶控制,主要离子来源于蒸发岩的溶解.通天河主要水化学类型为Na-Cl和Ca-HCO₃,主要受岩石风化和蒸发结晶控制,主要离子来源于蒸发岩、碳酸盐和硅酸盐的溶解.长江源区河流水体硬度相对较高,当曲水质宜用于灌溉,但是沱沱河和楚玛尔河及通天河水质建议慎用于灌溉,且不宜直接饮用.研究成果以期为长江源区水资源保护与利用提供基础支撑.     

三峡库区澎溪河流域氮湿沉特征及其来源

本研究收集了澎溪河流域及万州城区共6个站点2016年1~12月大气湿沉降样品,分析了澎溪河流域大气湿沉降氮的时空变化特征、来源及其对流域水体的输入贡献.澎溪河流域氮湿沉降空间上差异较小,呈现区域性特征;季节上差异较大,呈现春夏大于秋冬的特点.总氮沉降（TDN）浓度和通量分别为1.1mg N/L和11.8kg N/（hm²·a）.来源主要包括二次源、地壳源、交通源和养殖源,其贡献占比分别为47.4%、23.5%、14.3%和10.9%,而工业源和化石燃料燃烧源仅分别贡献2.8%和1.1%.通过湿沉降直接输入流域水体的氮素为76.9t/a,约占总氮输入的1.8%;沉降通量超过了水体富营养化临界负荷.流域湿沉降铵态氮（NH₄⁺-N）、硝酸盐氮（NO₃^--N）和有机氮（DON）沉降通量分别占总沉降的63.3%、25.9%和10.7%,减少NH₄⁺-N排放能有效控制流域氮沉降量.