厦门一次典型臭氧污染过程与成因分析

文章基于大气超级站和常规空气监测站的实时在线数据,从臭氧前体物的分布、光化学反应、气象条件和区域传输等方面,对2020年5月13日厦门发生的一次典型臭氧污染过程与成因进行分析。结果表明,污染日(O₃-8h为172μg/m³)气温较非污染日高1～2℃,紫外辐射显著增强,相对湿度降低9%～32%,风速升高1m/s,有利于本地臭氧光化学生成。污染期间,大气环境VOCs以烷烃、卤代烃、醛酮类和芳香烃为主,表明溶剂挥发、工业源和机动车排放源等贡献。非污染日和污染日的风速和O₃呈正相关性,R²分别为0.295和0.675;后向轨迹模型和天气形势分析,结果表明：11-12日扩散条件较差,夜间残留O₃浓度较高,而13日受来自长三角地区携带O₃及其前体物气团入海后回流向福建沿海地区传输的影响,叠加了本地光化学生成臭氧,导致臭氧轻度污染超标。     

杭州市夏季臭氧污染特征及一次污染过程分析

文章利用2016-2021年杭州市环境空气质量国控监测站点及杭州光化学网站点监测数据,分析杭州夏季臭氧浓度变化特征,并结合气象资料分析一次臭氧典型污染过程。研究表明,杭州市夏季臭氧污染严重,6月超标天数要高于7月和8月,夏季臭氧浓度日变化呈现“单峰型”,8月平均臭氧日变化的峰值要略高于6月和7月。2021年6月5-9日杭州市出现的一次中度污染的臭氧污染过程,主要是在不利气象条件以及较高浓度前体物影响下的本地生成,而6月7日在本地生成之外,还受到东北方向城市区域的污染传输影响。     

气象、本地光化学生成和外围传输对长沙市2018～2020年臭氧污染趋势变化影响的识别

针对湖南省臭氧(O₃)污染加剧但是相关的研究较为缺乏的现状,以长沙市为研究区域,基于观测数据,结合气象校正、基于经验的模型(EOF)和绝对得分受体模型(APCs),识别量化了2018～2020年气象、本地光化学生成和外围传输对O₃污染相对贡献的影响,分析了2018～2019年和2019～2020年O₃趋势变化的主控因素.结果表明,短期范围内,气象条件是O₃污染事件发生的重要诱发因素.对长沙市整体来说,在时间上,2018～2019年期间,气象和本地前体物排放影响作用的增强是O₃浓度升高的关键驱动因子.2019～2020年期间,气象、本地前体物排放和外围传输影响均呈现下降的趋势,是导致O₃浓度降低的重要影响因素.空间上,2018～2020年时间段,气象、本地前体物排放和外围传输主要影响区域分别为长沙市偏东、偏北和偏南部区域.其中,外围传输的作用持续减弱,2018～2019年期间,长沙市北部天然源排放水平的升高使得O₃浓度上升,南部区域NO...     

基于光化学模型的臭氧生成敏感性研究进展

近年来中国城市臭氧污染形势日益严峻,臭氧前体物减排是控制臭氧污染的工作关键。为制定合理的前体物减排计划,需分析各类前体物生成臭氧敏感性。该文在总结光化学模型进展基础上,论述使用光化学模型开展臭氧生成敏感性研究的方法。通过介绍各方法的研究进展和分析不同方法优缺点,指出使用单一方法存在的局限并展望了OBM和OSAT的前景,认为在进行相关研究时应将多种方法结合使用。     

基于主成分分析的上海春季近地面臭氧污染区域性特征研究

为研究上海春季近地面臭氧污染的区域性特征,对长三角地区55个城市国控站点及上海市54个城市监测站点2016年5月的臭氧监测网络数据进行主成分分析(Principal Component Analysis,PCA),并将分析结果与气象条件进行综合分析,结果表明,主成分分析在不同的空间尺度下可以解析出行为模式不同的臭氧生成及传输来源主成分,且在较大的空间尺度下可以解析出区域背景臭氧浓度.长三角地区春季区域臭氧特征复杂,存在9个主成分,第一主成分所能解释的背景臭氧浓度在68.8～154.7μg·m~(-3)之间,而上海市主成分解析结果较为集中,仅能解析出两个主成分,且第一主成分即可解释90.5%的臭氧.对比同时段长三角及上海市主成分分析解析结果,上海市春季臭氧污染主要受到来自海洋的东南风影响,高浓度臭氧污染的本地生成贡献显著.     

重庆市夏季臭氧污染特征及传输分析

2015年8月27日-9月2日重庆市经历了一次臭氧污染天气,通过分析发现,3个在线站污染时段臭氧平均浓度是清洁时段的1倍左右,浓度峰值有明显升高且日变化更加明显.通过分析3个在线站NO2、O3和总氧化剂Ox的浓度发现,南泉站与超级站的臭氧可能是局地化学过程生成与区域传输的共同作用,而缙云山站的臭氧则主要来自区域传输.利用观测值与基于观测的模型结果来分析,发现清晨时重庆市上空边界层以上残留的臭氧向下传输,导致07:00-09:00重庆近地面臭氧浓度的小幅度上升,同时由于近地面风速风向的变化,会导致各站臭氧的输入输出关系发生变化,且该次污染过程中3个在线站之间存在臭氧传输的现象.     

上海夏季臭氧生成机制时空变化特征及其影响因素研究

上海的臭氧污染呈逐年加重的趋势,深入了解臭氧的生成机制及其时空变化特征是采取科学有效防控措施的前提条件.本研究应用长三角地区最新的臭氧前体物排放清单和本地化WRF/Modified SMOKE/CMAQ数值模型系统,对2017年8月1—9日上海市一次持续性臭氧污染事件进行了模拟研究.同时,在重现臭氧浓度变化趋势的基础上,针对一系列前体物防控措施及其对臭氧峰值浓度的影响开展了敏感性实验,建立了上海夏季臭氧污染爆发时段各区域臭氧及其前体物的非线性响应关系.研究表明,此次臭氧污染事件中上海市臭氧污染机制具有显著的时空变化特征,时间方面,上海市整体臭氧生成机制由NO_x控制经过渡区转变为VOCs控制;空间方面,上海北部及西部多处于NO_x控制,南部为过渡区,中部及东部则以VOCs控制为主,且大尺度环流是导致其时空变化的主要原因.当上海受大陆低压控制盛行偏南风时,区域传输以VOCs为主,臭氧的防控应侧重于NO_x减排;当上海受副高边缘控制主要吹偏北风时,区域传输以NO_x为主,臭氧的防控应侧重于VOCs减排;当上海受弱高压脊控制背景风微弱,区域传输不显著时,臭氧防控的重点应以VOCs和NO_x协同控制为主.在目前的预报技术下,大尺度环流特征通常可以提前48～72 h进行准确预报,因此,可以根据大尺度环流预报结果及时调整本地防控策略,以达到在不同污染特征下臭氧削峰的最大化效果.     

北京市郊区夏季臭氧重污染特征及生成效率

为研究北京郊区夏季O₃(臭氧)重污染过程特征及O₃生成的光化学敏感性,基于2016年夏季在北京郊区开展的针对O₃及其相关污染物的强化观测试验(7月23日—8月31日,共计40 d),分析了观测期间O₃浓度[以φ(O₃)计]变化特征、O₃重污染过程主控因素与O₃敏感性化学特征.结果表明:观测期间φ(O₃)超标时有发生,最大小时φ(O₃)为151.1×10-9,其中有15 d的φ(O₃)最大8 h滑动平均值(O₃-max-8h)超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值,占观测天数的37.5%;不同O₃重污染过程成因有所不同,城市烟羽传输的污染物对郊区O₃重污染过程影响显著(观测期间臭氧重污染过程:过程1,7月27—29日;过程3,8月9—11日;过程4,8月16日;过程5,8月21—24日),区域光化学污染对郊区O₃重污染过程也有贡献(观测期间O₃重污染过程2:8月4—6日);结合后向气流轨迹进一步辅助说明了不同重污染过程中O₃的来源不同.研究还发现,观测区域存在反“周末效应”现象,说明观测区域周末受人为影响较为明显;基于观测数据计算的OPE(O₃生成效率)分析了O₃光化学敏感性表明,在有OPE值的22 d内NO_x控制区和VOCs控制区出现的概率(41%)相等,即观测区域O₃对NO_x和VOCs均敏感;此外还发现,在O₃重污染过程中光化学敏感性会随其反应进程发生改变,由NO_x控制区逐渐转变为VOCs控制区.      

广州市臭氧污染溯源:基于拉格朗日光化学轨迹模型的案例分析

分析了2018年10月初广州市一次为期6 d的臭氧污染事件,利用拉格朗日光化学轨迹模型对广州市的臭氧污染进行了溯源分析,量化了不同区域对臭氧污染的贡献,评估了重点排放区域不同行业和不同前体物减排对臭氧污染控制的效果.结果表明,本次污染事件期间,日最大8 h臭氧均值均超过160 μg·m^-3,最高达271 μg·m^-3,氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）的平均浓度为（77.7±42.8）μg·m^-3和（71.9±56.2）μg·m^-3.芳香烃和烯烃是主要的VOCs反应活性物种,分别贡献了38%和30%的·OH反应活性以及51%和16%的臭氧生成潜势.本次臭氧污染事件主要受3类气团输送影响,3类气团中的高排放区域分别为广东省外、广东省内和广州市本地,在高排放区域中臭氧生成均受VOCs控制.途经区域前体物减排的敏感性分析表明,减排VOCs对于降低臭氧浓度的效果优于减排NO_x.在100%减排情况下控制高排放区域的交通源排放对广州市臭氧控制的效果（臭氧降低14.6%~21.0%）高于控制工业（8.4%~15.3%）、电厂（0.9%~6.2%）和民用源（2.3%~4.7%）的排放,但单独控制交通源在小于90%减排比例下对臭氧污染控制的效果并不显著（<10%）.此外,珠江三角洲地区的生物源排放也对臭氧生成有重要贡献,在模型中关闭生物源排放后,广州市臭氧浓度降低6%~19%.本研究证实了拉格朗日光化学轨迹模型在区域臭氧污染溯源的应用效果,并为广州市臭氧污染的区域协同控制提供了对策建议.     

上海地区光化学污染中气溶胶特征研究

利用上海地区2011~2013年9个大气成分及气象观测站点臭氧(O3)、颗粒物(PM1、PM2.5、PM10)、气溶胶粒子谱观测资料以及气象数据,分析了上海不同功能区臭氧超标时的频率分布及各类污染物浓度特征.结果表明,上海地区夏季光化学污染严重,周边城区臭氧污染要明显高于中心城区,不同功能区污染情况差异较大,金山化工区和崇明生态岛光化学污染较为严重.通过分析光化学污染前后气溶胶变化特征可知,当出现光化学污染时,各站气溶胶浓度明显升高,特别是PM1浓度增加显著,且PM1/PM2.5比未出现臭氧污染时的比例明显升高.表明随着光化学反应的增强,二次气溶胶生成明显增多.因此可将PM1作为光化学污染的判定指标之一.     

臭氧氧化技术发展前瞻

臭氧具有很强的氧化能力,在给水和废水处理中有一定的应用。分析臭氧氧化技术的特点和局限性,介绍目前发展较快的催化臭氧氧化技术和臭氧联用技术,展望臭氧氧化技术未来的发展趋势。     

北京城区夏季O3化学生成过程

选取2007年7月1日—8月31日中的21个晴空日,利用观测资料和光化学箱模式计算了北京城区测点的O₃生成速率G(O₃)和O₃生成效率OPE.结果表明,21个晴空日中G(O₃)日最高小时值分布在(18~82)×10^-9h^-1之间;在O₃污染和非污染日G(O₃)最高值的平均水平无显著差异,且与O_x浓度之间不存在一致的对应关系,表明O₃化学生成过程不能全面解释地面O₃浓度的累积,物理传输过程对测点O₃实测浓度有显著作用;各个化学过程对G(O₃)的贡献率对比结果显示,HO₂ 在 NO向NO₂的转化中贡献最大;OPE值分布在2.8~5.8之间,总体水平为4.1±0.1;OPE值与NO_x浓度之间为非线性关系,OPE值随NO_x浓度的增加而减少,表明消减测点附近VOCs排放能有效降低O₃浓度.     

咸宁市大气臭氧敏感性和污染来源解析

为掌握咸宁市臭氧（O₃）污染状况,基于统计分析方法研究咸宁市2018年O₃地面观测数据,发现该年3~10月均有O₃浓度超标日发生,其中6、8、9、10月有浓度较高且持续时间较长的严重污染,高浓度时段集中于4~7月的每日12：00~20：00,浓度峰值出现时间约为16：00前后.使用OBM模型模拟,借助EKMA曲线、RIR分析等识别O₃敏感性,发现咸宁属于VOCs控制区,O₃生成对人为源VOCs中的二甲苯类芳香烃和烯烃类较敏感,这两类物种浓度均削减10%后分别得到RIR值为0.271和0.238.开展离线VOCs监测,经PMF方法解析得到5类源,其中工业排放为O₃污染主要贡献源,二甲苯类芳香烃绝大部分来自溶剂使用,烯烃类主要来自燃烧源.当O₃超标时,相比于非超标日,植物源、溶剂使用和燃烧源的贡献率均有增加,其中植物源的贡献增量较大,而机动车尾气和工业排放的贡献率却有一定程度的降低.     

污水深度处理臭氧氧化系统工程造价分析

系统掌握污水深度处理臭氧氧化系统的工程造价构成及其影响因素对降低其工程造价具有重要意义。详细分析了臭氧发生、臭氧投加、臭氧接触反应及臭氧尾气处理等污水深度处理臭氧氧化系统4个子系统的工程造价构成及其影响因素,结果表明:臭氧发生单元的造价所占比重最大,高达60%~70%,其次是臭氧尾气破坏设备(16%~18%)和臭氧投加单元(12%~15%),臭氧接触反应设备的造价所占比重最小,约为3%~5%。影响臭氧氧化系统工程造价的主要因素除处理规模外,还有臭氧投加量、臭氧气体浓度及水力停留时间等工艺参数,其中臭氧投加量和臭氧气体浓度的影响较大。在达到处理要求的情况下,提高臭氧利用率、降低臭氧投加量以及升高臭氧气体浓度,是有效降低臭氧氧化系统工程造价的关键。     

佛山春季两次典型臭氧污染过程分析

近地层臭氧污染与气象条件密切相关,为了解珠三角地区春季臭氧（O₃）污染的气象成因,选取了2020年4月9日和28日佛山地区春季两次典型O₃污染过程进行对比分析.结果表明：（1）小风、低湿和高温是造成佛山春季O₃污染发生的气象成因.（2）两次过程各站点O₃峰值浓度大致出现在16:00—18:00,较年均统计偏晚1 h左右,最高气温明显低于夏、秋季;大多数站点日变化以单峰型为主,部分站点受局地风场和城市下风向传输影响呈现“倒U型”和“双峰型”.（3）垂直探测分析表明,4月9日O₃污染过程主要由局地反应生成,垂直方向下沉气流主导,污染主要积聚在1000 m以下的近地面层;28日受局地生成和垂直交换作用影响,O₃污染自下而上扩展,且早间残留层下传影响显著.（4）与长距离和高层输送相比,短途和低层传输对局地O₃污染发生的作用更为明显（输送频率可达60%以上）.春季佛山地区O₃污染的主要传输源为珠三角东部和南部地区,污染防控...     

长江三角洲地区臭氧生成过程分析

建立了二维空气质量模式模拟长江三角洲地区臭氧体积分数,模拟结果和实测值吻合较好.并以常熟地区为例分析了臭氧生成过程.结果表明:干沉降对大气臭氧有明显的去除作用,平均为2.1 μL/(m3·h);水平输送过程对臭氧的影响和化学臭氧生成速率P(O₃)具有明显的日变化特征;总体来说,水平输送对臭氧有净的去除,平均为1.9 μL/(m3·h);化学生成过程则增加臭氧体积分数,净生成速率为5.3 μL/(m3·h),表明该地区大气有较强的氧化性;计算了该地区的臭氧生成效率,结果表明1分子NO_x从排放到去除期间可以生成7.5分子O₃.      

全球近地层臭氧时空分布特征及其来源解析

根据东亚酸沉降网（EANET）和全球温室气体数据中心（WDCGG）等观测资料,对比各地区近地面O₃的季节变化特征,在全球大气化学传输模式MOZART-4中引入在线源追踪方法,结合收支分析,确认各项作用对不同地区O₃的贡献量.研究表明,模拟结果能够再现各地区O₃的季节变化特征以及收支量：清洁背景地区（海洋站居多）近地面O₃各项收支量较小,体积分数在-3×10^-9-3×10^-9/d之间,且净的化学作用大多处于损耗O₃的状态;大多数陆地测站净的光化学作用为产生O₃（约33.8×10^-9/d）.近地面O₃的源主要来自对流层内部,平流层的贡献较小（约10×10^-9）.对于极地及清洁背景地区,平流层的贡献是O₃季节变化的重要原因.平流层的贡献呈现明显的季节变化,即冬季最大（约20.7×10^-9）,夏季最低（约2×10^-9）.     

用参数方程的方法计算氟氯碳化合物的臭氧消耗潜势

在研究同类氟氯碳化合物臭氧消化潜势之间的差异，探讨ＯＤＰ与有关参数必然的内在联系的基础上，建立起两类求算ＨＣＦＣｓ，ＣＦＣｓ的ＯＤＰ的参数方程。一类是以大气寿命τ为参变量的计算ＯＤＰ的参数方程，与之相应，发展了一种仅含氟氯碳化合物分解反应的得     

臭氧层损耗影响低层大气质量的新认识

近年来有关平流层臭氧损耗影响低层大气质量的研究表明 ,在污染相对轻的地方 ,可以观测到加强的光化学反应过程 ;在污染地区 ,最终的影响与大气中存在的痕量物质间的相互作用有很大关系 ,这些通常会被人为排放带来的影响所掩盖 ;越来越多的证据表明 ,臭氧层损耗与气候变化之间的相互作用是至关重要的涉及全球变化的问题 ,是今后活跃的科学研究领域。