316国道沿线大气降尘黑碳污染特征及来源分析

采用热光反射法对316国道沿线大气降尘中黑碳的含量进行了测定,研究降尘黑碳的污染水平和空间变化特征。同时,结合黑碳/有机碳(BC/OC)和焦炭/烟炱(char/soot)比值法来解析降尘黑碳的可能来源。结果表明:不同公路段降尘中黑碳含量水平存在较大的差异,其变化范围为5.16～35.22 mg/g,平均值为11.46 mg/g,总体污染较为严重。黑碳、焦炭和烟炱含量的高值一般出现在钢铁厂或冶炼厂附近,可能受工业燃煤排放的影响较大。降尘中BC/OC比值的变化范围为0.23～0.63,平均值为0.44,反映了不同地区有机碳来源的不同以及黑碳来源的复杂性。char/soot比值变化较大,平均值为0.90,说明降尘中烟炱组分在黑碳含量中所占比例要稍高于焦炭,也反映出公路沿线机动车排放对降尘黑碳的重要贡献。不同碳组分(有机碳、黑碳、焦炭和烟炱)之间都存在较好的相关性,指示了其来源的相似性。316国道沿线公路段大气降尘中黑碳的主要来源是机动车排放,局部地区(如工矿企业周边)受工业排放的影响较大,还有部分采样点可能受居民燃煤和生物质燃烧排放的影响。     

北京及其北部地区大气降尘中的黑碳含量特征

在北京及其北部地区的10个采样点开展了为期一年的大气降尘样品采集,并测定了降尘样品中的黑碳含量.结果表明:该地区大气降尘中黑碳含量的时空差异明显,变化范围在1.21 ～50.10 mg·g-1之间.研究区总体平均月降尘黑碳含量最低、最高值分别为5月份的3.32mg·g-1和9月份的10.40 mg·g-1.总体而言,整个研究区夏秋季节降尘中黑碳含量普遍高于春冬季节.这主要是由于冬春季节,沙尘天气频发,降尘中表土来源比例增多,对降尘的黑碳浓度起到“稀释”作用.研究区各点降尘中黑碳的年通量在1659 mg·m-2·a-1(北京城区)和761mg·m-2,a-1(丰宁)之间.主要黑碳排放源强度的常年持续性,决定了城市地区的降尘中黑碳通量季节间差异较小.而在一些受沙尘天气影响大的地区,沙尘暴主导的月份里降尘量较多,也产生了相对高的黑碳通量.     

东海内陆架沉积物中黑碳分布及其与持久性有机污染物的相关性研究

本文采用化学热氧化法测定了25个东海内陆架表层沉积物中黑碳的含量,探讨了沉积物中黑碳与总有机碳、粒度以及持久性有机污染物之间的关系.结果表明,东海内陆架表层沉积物中黑碳的含量范围为0.21～0.88 mg.g-1.沉积物中黑碳和总有机碳之间没有显著的相关性,表明两者具有不同的来源.区域内沉积物在粒度上有明显的空间分异,黑碳的空间差异则较小,表明黑碳的沉积过程受颗粒物分选过程的影响较小.沉积物中多环芳烃和滴滴涕的含量与黑碳无显著的相关性,可能与东海内陆架环境中强烈的水动力过程和持久性有机污染物来源的复杂性有关.     

泉州市不同功能区土壤铅同位素组成及其来源分析

为查明泉州市土壤铅的污染来源,采集了泉州市不同功能区表层(O～20cm)土壤及城市环境污染端元(燃煤尘、汽车尾气尘、污泥)样品.采用ICP-MS测定土壤Pb含量,用热电质谱仪测定各样品的铅同位素组成.分析结果表明,泉州市不同功能区表层土壤已受到一定程度铅污染;泉州市土壤铅同位素208 Pb/(207+206)Pb和206Pb/207 Pb比值变化较大,分别为1.0769～ 1.1486和1.1150～1.2142;泉州市区各端元组分铅同位素组成差别比较大,可以有效示踪和鉴别泉州市区环境铅的污染来源.运用铅同位素示踪技术追踪土壤铅的污染来源结果表明,泉州市区土壤总铅同位素和可溶相铅同位素组成变化较大,土壤中铅来源较为复杂.交通繁忙区土壤铅污染主要来源于汽车尾气排放,农业区土壤铅主要来源于城市污泥与当地土壤背景,商业区土壤铅主要来源于城市污泥与燃煤尘及其煤渣的排放,居民区土壤铅污染主要受城市污泥与汽车尾气排放影响.     

拉萨河夏季氢氧同位素空间分布特征及分析

稳定同位素示踪技术是河流水文过程研究的重要方式,可以用来判定河流补给的来源、研究河流与其它水体相互作用、示踪水文循环过程等.本文采用TC/EA-IRMS分析法对拉萨河水体的氢氧同位素进行测定,分析了 δD和δ18O的含量及空间分布特征,并分析了拉萨河的同位素效应,包括与大气降水氢氧同位素的关系、氢氧同位素的沿程变化特征...     

基于MERRA-2资料的PM2.5主要组分污染特征及与气象条件的相关性分析

利用MERRA-2再分析数据,对1980～2020年中国区域黑碳、有机碳和硫酸盐质量浓度的空间分布特征、多时间尺度变化规律进行了分析,并进一步探讨了典型区域黑碳、有机碳、硫酸盐浓度与大气自净能力指数之间的可能联系.结果显示:中国黑碳、有机碳、硫酸盐浓度都呈西部低、中东部高的空间分布特征,且京津冀、川渝、江浙沪、两广等4个区域的污染特征具有代表性;中国黑碳、有机碳、硫酸盐浓度均呈现阶段性的年代际变化特征,1980—2020年期间经历了缓慢增加、快速增加和缓慢下降的过程;4个区域3种组分的季节变化规律有较大差异,其中黑碳浓度呈夏季低、冬季高的“U”型变化规律,有机碳和硫酸盐浓度无显著的一致性特征;大气自净能力指数与黑碳、有机碳、硫酸盐浓度的长期变化趋势上有显著的负相关关系,即大气自净能力指数越大(小),污染物浓度越低(高).     

兰州市表土黑碳分布特征与来源初探

为探究兰州市城市表土中黑碳(Black Carbon,简称BC)的分布特征及其来源,在兰州市主城区(城关区、七里河区、安宁区和西固区)道路沿线绿化带采集了95个表层(0~5 cm)土壤样品,并使用重铬酸钾氧化法测定其黑碳含量.结果表明:兰州市表土黑碳含量在1.02~74.27g·kg~(-1)之间,黑碳含量空间分布表现为城关区七里河区西固区安宁区,高值区域主要集中在工厂周围和交通密集区.进一步分析发现,黑碳与有机碳(Organic Carbon,简称OC)比值(BC/OC)的平均值为0.34;黑碳与有机碳含量及砷(As)、铜(Cu)、铅(Pb)、锌(Zn)等重金属元素含量显著相关.研究表明,兰州市表土中黑碳主要来源于本地交通排放和局部工业活动过程中化石燃料燃烧和工业粉尘沉积.     

基于地衣植物监测法的我国西南高山地区大气铅污染研究

通过对我国西南(云南、四川)13个高山地区地衣植物—长松萝(Usnea longissima)中铅(Pb)含量及其稳定同位素组成(208Pb/206Pb和207Pb/206Pb)的测定与分析,并且与土壤Pb含量进行对比,探讨了该地区大气Pb污染及其来源特征.结果表明,各地区长松萝中Pb的含量范围为1.5~64.5mg/kg,在临近城市及有色金属产区含量较高,与土壤中Pb含量(7.6~113.9mg/kg)空间变化一致;不同采样区长松萝与土壤中Pb含量呈典型正相关关系(r=0.919, P<0.01),长松萝Pb含量反映了区域大气Pb污染程度差异.长松萝中208Pb/206Pb和207Pb/206Pb同位素比值范围分别为2.099~2.123和0.852~0.874.通过与主要潜在污染源Pb同位素对比分析,认为我国西南高山地区大气Pb污染主要源自该地区铅锌矿冶炼释放,并且还可能受到来自缅甸含铅汽油源的影响.     

基于水化学和氮氧双同位素的地下水硝酸盐源解析

为定性及定量识别地下水中氮的污染来源,比例及迁移转化特征,对河北省张家口市宣化区洋河北岸主要供水区的地下水进行取样分析.基于土地利用类型,综合利用水化学分析方法耦合δ¹⁵N-NO₃^-,δ¹⁸O-NO₃^-双同位素示踪技术对研究区地下水硝酸盐污染来源,贡献率及迁移转化规律进行判断.研究结果表明：研究区氮污染以NO₃^-为主,12处采样点4次采样过程中约77%超出世界卫生组织标准（10mg/L）的限值,其污染在2018年8月（夏季）较为严重,空间浓度插值结果显示硝酸盐呈现出沿河及远岸点位浓度相对较低,中间较为稳定区域浓度较高的空间特征,并表现出不同土地利用类型上污染程度的差异性：旱地浓度最高,城镇次之.稳定同位素模型（SIAR）显示地下水硝氮污染来源中粪肥及生活污水占45.37%,土壤氮来源为41.39%,降水和化肥中NH₄⁺来源占13.24%,与研究区以城镇和耕地为主的土地利用现状较为一致.此外,同位素特征值结果显示氮的迁移转化过程以硝化作用为主.文可为地下水氮的污染来源解析提供更加精准,全面的分析方法进而为污染的防治提供优先治理建议.     

高质量发展条件下中国城市环境效率评价

构建NSUSBM-SFA-NSUSBM-Tobit的4阶段分析框架,并基于中国213个城市的截面数据,运用NSUSBM模型,计算了可分离与不可分离假设下城市的环境效率,同时运用3阶段DEA模型,引入了自然因素.并使用Tobit模型,结合新发展理念,分析了城市环境效率的影响因素.研究表明,中国城市环境效率均值为0.49,整体效率不高,地区差异明显.对部分高质量发展城市而言,相对优异的自然环境在一定程度上弥补了管理低效率,其管理效率仍有较大的改进空间;对低质量发展城市而言,GDP与污染的不可分离性是造成环境效率低下的重要原因.创新能力对城市环境效率有模型的促进作用;第二产业比重与环境效率明显负相关,同时城乡差异越大,环境效率越低;政府的环境投资与环境规制有助于提高城市环境效率;开放和引进外资对城市环境效率有显著的提升效果;城镇化有助于提升环境效率.     

中国东部秋季大气黑碳分布和来源的数值模拟

应用耦合黑碳源示踪方法的区域大气化学WRF-Chem模式,对中国东部秋季黑碳气溶胶(BC)分布特征进行研究.研究发现中国中东部BC浓度较高(>2μg/m³), BC高值区(>4μg/m³)分布在华北平原、长江三角洲、两湖及四川东部等地区.工业源、居民生活源、交通源是BC的主要排放源,其中工业源会造成近地层BC分布呈点状高值,地形及气象条件也是影响BC累积和传输的重要因素.BC浓度较高的京津冀BC以本地源贡献为主,在不同的风场及大气扩散条件下,外来源对京津冀BC贡献占比的变化较大.BC来源可分为两种情形:一是传输型:地面风速较大,外来源贡献占比达35.1%;二是静稳型:地面风速小,大气条件静稳,以本地贡献(80.1%)为主,来自京津冀周边省份(山东、河南、山西和陕西)的贡献较少(6.9%).本地源与外来源对京津冀BC贡献比呈相反的日变化特征,其中傍晚～早上,本地贡献占比维持在较高水平;午后本地贡献占比减小,外来输送明显增强.当京津冀地区受外来输送影响更大时,日变化特征更明显,外来贡献在午后占比可超过40%.     

Quantification, morphology and source of humic acid, kerogen and black carbon in offshore marine sediments from Xiamen Gulf, China

Three types of macromolecular organic matters (MOMs), i.e. humic acid (HA), kerogen+black carbon (KB), and black carbon (BC) were extracted from marine sediments of Xiamen Gulf, southeast of China. The chemical composition, morphological property and source of the three extractions were characterized by elemental analyzer/isotope ratio mass spectrometry (EA/IRMS) and scanning electron microscope (SEM). The results showed that KB was the predominant fraction in MOMs, which accounted for 61.79%-89.15% of the total organic content (TOC), while HA consisted less than 5%. The relative high contents of kerogen and BC, and low contents of HA in the samples indicated that anthropogenic input might be the major source of organic matter in marine sediments near the industrial regions. The characterization of SEM, not only revealed morphological properties of the three fractions, but also allowed a better understanding of the source of MOMs. The δ 13 C values of the three fractions suggested that materials from terrestrial C 3 plants were predominant. Furthermore, the anthropogenic activities, such as the discharge of sewage, coal and biomass combustion from industry nearby and agricultural practices within drainage basin of the Jiulong River, were remarkably contributed to the variations in δ 13 C values of MOMs in the offshore marine sediments.     

半干旱地区黑碳气溶胶和含碳气体特征及来源

利用2009年9月~2010年6月兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)多角度吸收分光光度计(MAAP-5012)观测数据、CO和CO2气体成分混合比数据,分析了西北半干旱地区黑碳气溶胶和含碳气体特征、影响源地,以及影响黑碳浓度的排放物类型.结果表明BC、CO、CO2平均浓度分别为1.75μg/m3、601.71×10-9、387.78×10-6.利用后向轨迹模式将从观测站西部和东部输送过来的气流区分开,气流从东部来时,BC、CO、CO2浓度分别为1.38μg/m3、462.79×10-9、383.03×10-6;气流从西部来时,BC、CO、CO2浓度分别为2.2μg/m3、768.38×10-9、393.47×10-6.对500m、1500m、3000m高度气流来向的发源地进行聚类分析,发现3个高度上气流从中东、中亚及欧洲区域传输过来时,BC、CO、CO2浓度较高,△BC/△CO、△CO/△CO2值较大,说明燃料燃烧效率较低;气流从我国华北华中地区传输过来时,BC、CO、CO2浓度较低,△BC/△CO、△CO/△CO2值较小,表明燃料燃烧效率较高.     

典型排放源黑碳的稳定碳同位素组成研究

采集了我国主要的黑碳排放源(生物质燃烧、民用燃煤和机动车尾气)的烟尘样品,分析烟尘中黑碳(BC)和总碳(TC)与原始燃料的稳定碳同位素组成(δ13C),对比各种δ13C值之间的关联性,评估运用δ13C技术进行BC源解析的潜力.结果表明:①3种典型排放源烟尘样品的δ13CBC与燃料有较好的一致性,且不同排放源的δ13CBC变化范围之间有比较明显的差别:生物质燃料除玉米秸(C4植物,δ13CBC为-13.62‰)显著不同外,C3植物的δ13CBC平均值为-26.49‰±1.17‰;烟煤的平均值为-23.46‰±0.37‰;机动车尾气(包括柴油车和汽油车)的平均值为-25.17‰±0.40‰.②各种排放源的BC形成过程存在程度各异的碳同位素分馏,C4植物(玉米秸)燃烧过程分馏作用较明显(BC的δ13C相对燃料负偏1.62‰),而C3植物和民用煤燃烧过程的分馏较小(分别正偏0.63‰和0.52‰).③BC的纯化手段(CTO-375方法)对生物质烟尘的δ13C有一定的影响(BC和TC的δ13C相差约为0.50‰),对化石燃料烟尘没有影响.上述典型排放源的δ13C数据库可为BC源解析提供依据.     

应用元素碳示踪物法解析复杂排放源地区有机碳来源的局限性

元素碳示踪物法(The EC tracer method)因其简单易行被广泛应用于区分有机气溶胶的一次和二次来源.本文以源排放复杂的北京城区(冬夏两季)和山东长岛作为城市和偏远地区的代表,利用气溶胶质谱仪(AMS)和碳黑测定仪等多种仪器的观测结果,基于元素碳示踪物法估算了在这些地区二次源对有机碳的贡献,并将该结果和同观测受体模型正定矩阵因子分析(PMF)的结果进行比较.探讨了北京地区餐饮源和生物质燃烧源对元素碳示踪物法估算二次有机碳的影响.本研究指明了元素碳示踪物法基本假设在源复杂地区应用的局限性,利用该方法对二次有机气溶胶估算会因存在具有较高OC/EC比值的一次排放源,而有一定偏差(例如本论文10%~40%).该研究对其他的元素示踪物法的估算工作具有一定的借鉴意义.     

春节前后华北平原农村地区黑碳浓度及来源

在河南某农村站点利用黑碳仪（AE33）对春节前后（2018年2月12日~3月12日）黑碳气溶胶（eBC）进行在线连续监测,获得其质量浓度、昼夜变化及来源.结果表明：春节期间的eBC浓度最高,（8.22±4.17）μg/m³,该时期人为活动对eBC影响最为明显.春节前,生物质燃烧产生的eBC占其总浓度百分比最大,为（41.1±5.3）%,并随时间推移逐渐减小,降至（26.8±12.0）%.AAE（1.40±0.16）说明,该地区春节前后eBC的化石燃料排放和生物质燃烧贡献程度接近.与城市点位相比,本研究的AAE值较高.春节前后,观测地区的eBC昼夜变化存在2个明显高值时段,分别在7：00~9：00和20：00左右.春节期间的eBC昼夜变化无明显波动.根据浓度权重轨迹分析显示,春节期间eBC的潜在源区有山西、陕西、安徽和江苏等省份,其他时期集中在河南、湖北境内.本研究对于识别冬季农村燃烧源排放黑碳演化特征及其对区域重霾形成和发展的影响具有重要意义,也可为黑碳气溶胶气候、环境和健康模拟提供基础数据.     

大气降水中稳定同位素研究进展

酸雨是目前人类所面临的主要环境问题之一,中国已成为继欧洲和北美之后的世界第三大酸雨区。大气降水化学组成、物质来源及其贡献是酸沉降研究的重要内容,可以为酸雨成因、发展趋势和制定相应政策提供依据。大气降水同位素组成是解析和确定降水物质来源及其贡献的重要手段。大气中的二氧化硫和氮氧化合物是导致雨水酸化的两个主要组分,另外我国大气降水中还含有大量碱性离子可以中和雨水中的酸性物质。本文对硫、氮、锶同位素在大气降水中物质示踪方面的应用进行了总结,并提出了一些值得重视的研究方向。     

2013～2018年武汉市降水和BC的时间演变特征分析

湿清除是大气气溶胶重要的去除机制,由于降水过程和气溶胶本身的复杂性,针对城市地区降水与气溶胶的相互关系还有待开展深入研究。基于2013～2018年武汉市气象要素和黑碳(BC)质量浓度小时数据,分析了不同等级降水和BC的年际、季节等时间演变特征。结果表明：2013～2018年武汉市共出现785个降水日,降水日占总观测日的35.8%,降雨以小雨为主,占总降雨日的72.0%。随着降水强度的增强,BC质量浓度逐渐降低,在大暴雨时最低,为4 001.5 ng/m³,仅为晴天时浓度的42.9%。随着降水强度的增加,吸收?ngstr9m指数(AAE)先减小后增加。武汉市BC气溶胶主要来自化石燃料的燃烧。2013～2018年武汉市暴雨和大雨日数、降雨量逐渐减少,而中雨和小雨天日数、降雨量逐渐增加。暴雨和大雨天数平均每年减少0.7天和0.6天,中雨和小雨天数平均每年增加1.3天和4天。不同降雨等级过程中BC和AAE的年际变化特征和季节分布特征不同。BC质量浓度在春季和夏季,随着降水强度的增加逐渐降低,AAE在秋季随降雨强度的增强而逐渐降低。降水过程对大气污染物的清除作用持续时间较短...     

中国长江三角洲地区黑碳特征和来源分析

利用2016年中国气象局设于长江三角洲地区的上海崇明东滩（DT）.上海浦东（PD）,安徽寿县（SX）,浙江临安（LA）和浙江洪家（HJ）5个站点的BC观测资料,结合气象资料和污染物数据等,对该地区BC特征和来源展开研究.上海东滩,上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家5个站点BC年平均浓度分别为（1834±1713）,（2410±1537）,（2823±1759）,（2651±1518）和（2544±1399）ng/m³.上海东滩浓度较低,其他站点较为接近.各站点BC都有明显的季节变化.上海崇明东滩冬季BC浓度高于其他季节.其他4个站点都是冬季 > 春季 > 秋季 > 夏季.上海东滩四季BC日变化不明显,而其他站点四季BC浓度日变化的高值都出现在交通高峰期（06：00~09：00,18：00~21：00）.上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家BC主要来源于机动车尾气排放和燃煤.所有站点风速较低（风速<3m/s）,BC受风速影响显著,风速越大,BC浓度越低.相对湿度在50~60之间,BC平均浓度最高.潜在源区贡献（PSCF）的分析结果显示,冬夏两季长江三角洲5个站点BC潜在源区主要集中在江苏,安徽和浙江等地.