2005~2018年河南省NO2柱浓度变化特征

运用OMI卫星遥感资料对河南省2005~2018年NO₂柱浓度的时空分布进行分析,并结合国家大气污染防治政策的实施,研究了2013年之后河南省NO₂柱浓度的变化特征.结果表明,河南省NO₂柱浓度的空间分布为东北高、西南低,高值和低值中心分别位于安阳-新乡-焦作一带（>18.0×10¹⁵molec/cm²）和洛阳-三门峡-南阳市交界（4.0~8.0）×10¹⁵molec/cm².从季节变化来看,冬季NO₂柱浓度高于春夏季,冬季高值中心的浓度较春夏高50%~70%.在2011年前,河南省NO₂柱浓度不断上升,北部较南部增速快.2011年后全省NO₂柱浓度明显下降,焦作-新乡-安阳一带下降最快,主要污染物总量减排和大气污染防治行动计划的实施有效促进了浓度的下降.《大气污染防治行动计划》实施后,与位于京津冀大气污染传输通道的城市相比,传输通道外的城市NO₂柱浓度下降速度慢甚至略有增长,应进一步加大其大气污染防治力度.     

2005~2018年河南省NO2柱浓度变化特征

运用OMI卫星遥感资料对河南省2005~2018年NO₂柱浓度的时空分布进行分析,并结合国家大气污染防治政策的实施,研究了2013年之后河南省NO₂柱浓度的变化特征.结果表明,河南省NO₂柱浓度的空间分布为东北高、西南低,高值和低值中心分别位于安阳-新乡-焦作一带（>18.0×10¹⁵molec/cm²）和洛阳-三门峡-南阳市交界（4.0~8.0）×10¹⁵molec/cm².从季节变化来看,冬季NO₂柱浓度高于春夏季,冬季高值中心的浓度较春夏高50%~70%.在2011年前,河南省NO₂柱浓度不断上升,北部较南部增速快.2011年后全省NO₂柱浓度明显下降,焦作-新乡-安阳一带下降最快,主要污染物总量减排和大气污染防治行动计划的实施有效促进了浓度的下降.《大气污染防治行动计划》实施后,与位于京津冀大气污染传输通道的城市相比,传输通道外的城市NO₂柱浓度下降速度慢甚至略有增长,应进一步加大其大气污染防治力度.     

卫星遥感监测海南地区对流层CO2浓度时空变化特征

为了探索海南地区对流层CO₂浓度[以φ(CO₂)计]时空变化特征,采用2002年9月—2012年2月AIRS反演的对流层中层CO₂产品,利用北半球全球本底站瓦里关站和飞机观测φ(CO₂)对该产品进行验证,结合统计分析方法对海南地区φ(CO₂)的月、季、年平均值的时空变化特征进行了研究.结果表明:AIRS反演φ(CO₂)与地基和不同纬度带海洋上空飞机观测数据对比均具有很好的一致性,并且与飞机观测验证偏差更小,二者相关系数均在0.9以上,总体月均值偏差小于2×10-6;全国φ(CO₂)呈现北高南低的分布规律,并且存在较为明显的分界线,形成4个高值中心(塔克拉玛干沙漠、塔里木盆地、内蒙古西部和东北平原)和2个低值中心(青藏高原西南部和云南地区),海南地区平均φ(CO₂)为382.67×10-6,略高于云南低值中心的381.45×10-6;全国φ(CO₂)呈现明显逐年增加趋势,其年均增长速率为2.16×10-6,而海南地区亦呈现显著增加趋势,年均增长速率为2.11×10-6,低于全国水平;φ(CO₂)呈季节性波动特性,全国φ(CO₂)最高值出现在春季,而海南地区为夏季,最低值均出现在秋季;海南地区西部海域、陆地和东部海域上空φ(CO₂)年增长速率分别为2.09×10-6、2.14×10-6和2.11×10-6,表明海南陆地上空增速略大于海洋地区,西部和东部海域上空增长速率基本保持一致.      

基于OMI数据的青岛市SO2和NO2干沉降通量估算

在GIS支持下,以OMI数据产品SO2e和NO2d为数据源,确定了SO2和NO2的质量浓度,并考虑干沉降速率时空变化特征,建立了可满足空间和时间研究需求的区域SO2和NO2干沉降通量估算方法,对青岛市进行了实证研究。结果表明:青岛市SO2干沉降通量呈城镇区域较低、郊区较高及沿海区域较低、内陆区域较高的空间分布特征,NO2干沉降通量呈东北区域较低、西北部和南部胶州湾周围区域较高的空间分布特征;SO2和NO2干沉降通量均具有明显的季节变化特征,即冬季>秋季>春季>夏季;地形、气象和化石燃料消耗量增加等因素使得SO2和NO2干沉降通量冬季值最高,降水冲刷及太阳辐射使得其夏季值最低。该方法可以弥补常规研究手段监测点位过少、监测时段缺失的不足,可为硫素和氮素干沉降通量估算及大气污染防治提供技术支撑。     

2015年北京采暖季城市森林内外SO2浓度的时空变化特征

为探讨采暖季城市森林内外ρ(SO₂)动态变化及差异性,基于西山国家森林公园林内空气质量监测站数据,结合北京市环境保护监测中心植物园监测站的实时数据,分析2015年采暖季城市森林内外ρ(SO₂)变化和影响因素.结果表明:林内外ρ(SO₂)日变化基本呈双峰双谷型,在09:00-11:00和20:00-22:00左右达到高峰;采样期间ρ(SO₂)月变化呈不显著"V"型,最高值出现在1月,林内外分别为(25.8±9.2)和(31.7±23.4)μg/m3,最低值出现在11月,林内外分别为(19.0±5.2)和(13.0±11.2)μg/m3.林内ρ(SO₂)在1-3月低于林外,11-12月高于林外,林内ρ(SO₂)变化较林外平缓;气象条件对采暖季城市森林ρ(SO₂)变化有重要影响:降水对ρ(SO₂)消减效应明显,大风有驱散SO₂的作用,同时受风向影响;ρ(SO₂)和温度关系不显著(P=0.05,R < 0.40),但和空气相对湿度线性关系显著(α=0.05,Sig=0.00),林内受气象因素影响低于林外.研究显示,城市森林对气态污染物具有一定的缓冲、抵抗和吸收能力,因此应重视发展城市森林生态系统,充分发挥其生态效益,以提高城市大气环境质量.      

基于OMI卫星数据的渤海对流层NO2分布特征

利用OMI卫星数据,分析了2005～2009年渤海对流层NO2的时空分布特征,研究发现近5 a渤海海域对流层NO2浓度空间分布不均,季节变化及年度增长趋势明显。空间分布上渤海西南部的渤海湾及莱州湾等海域浓度比较大,而东北部的辽东湾浓度比较低;NO2浓度季节变化也非常大,12月份垂直柱浓度(13.464×1015mol/cm2)是8月份(4.959×1015mol/cm2)的2.7倍。分析渤海湾与其周边的京津塘、环渤海西南部地区NO2浓度的月变化,发现冬季京津塘地区对渤海NO2浓度影响比较大,而夏季环渤海西南部地区对其影响比较大。     

关中盆地NO2和SO2对颗粒物污染的协同效应

基于WRF-Chem模式模拟了关中盆地2019年1月2—14日一次颗粒物污染事件,评估了NO_x和SO₂减排及其在颗粒物污染中的协同作用对PM_2.5污染的影响。敏感性实验结果表明：NO_x减排可使PM_2.5中硝酸盐含量下降,但大气中O₃浓度上升,大气氧化能力增强,其他二次组分上升,导致PM_2.5下降不明显;SO₂人为源减排可使硫酸盐质量浓度下降,但由于硫酸盐在PM_2.5中占比较低,当SO₂减排75%时,PM_2.5仅下降1.74%;当减排比例较高时,NO_x和SO₂同时减排更有利于颗粒物污染防治。PM_2.5质量浓度在NO_x和SO₂同时减排75%时比分开减排75%时多下降0.75%,主要是硫酸盐下降所致;对气溶胶含水量进行分析,发现NO_x<...     

基于小波变换的上海市近10年SO2污染指数的变化

对上海市近10年逐日SO2污染指数时间序列进行一维连续Mexican Hat小波变换分析,研究了SO2污染物的多尺度演化特征、主周期、突变点和变化因素.结果表明,上海市SO2污染指数在不同时间尺度上具有不同的"高-低"交替变化规律,且以100 d左右的变化为主周期;SO2污染受气象条件的影响,呈现出"冬重夏轻"的格局,春、秋分日前后是一年中SO2污染轻重状况转换的突变点;经济高速发展对能源需求的增长,使上海市为改善SO2的努力"事倍功半":污染总体仍呈上升趋势.小波变换方法用于SO2污染时间序列的分析是有效的,也适用于其他污染物的时间演变规律研究.     

基于OMI数据中国大气边界层SO2空间格局

利用OMISO₂遥感数据,在常见的0.125°、0.25°、0.4°3种不同精度下进行普通克里金插值,采用归一化的方法与地基数据进行相关性比较,择优选择0.125°插值精度,分析中国区域SO₂空间分布及影响SO₂变化敏感因子.结果表明：①全国范围内存在1个五级SO₂柱量值区域和4个四级SO₂柱量值区域,在空间上呈现聚集状分布;②在我国季风区,夏季风对二、三级SO₂柱量值区域面积减少贡献显著,四、五级SO₂柱量值区域基本不受夏季风影响;非季风区,冬季风是SO₂柱量值全面升高的主要原因.③影响因子方面,季风区四、五级柱量值区域,平均相对湿度对降低SO₂柱量值更明显,干沉降是SO₂柱量值降低的主要途径;三级柱量值区域,平均气温与SO₂柱量值高度负相关,冬季采暖和随中纬度环流地面流向低纬风速扩散形成三级柱量值区域;非季风区,平均气温和随降水湿沉降是主要影响因子.     

深圳市SO2污染来源及其特征分析

以珠江三角洲地区2004年SO₂源排放清单、国家级气象站及深圳市气象站气象资料和空气质量监测数据为基础, 采用基于扩散模式的污染源解析技术对深圳市SO₂污染来源进行研究. 利用非稳态气象和空气质量(CALPUFF)模拟系统,模拟外来污染源及深圳市局地污染源排放扩散行为,定量计算2类污染源对深圳市SO₂浓度的贡献率,并分析其时空变化特征. 结果表明:珠江三角洲地区2004年SO₂排放总量为72.9×104 t, 深圳市局地排放量约4.65×104 t;深圳市SO₂污染是由局地污染源和外来污染源排放共同作用的结果, 对SO₂的贡献率分别约为75%和25%, 表明局地污染源排放是深圳市SO₂污染的最主要来源.      

云南省火电行业SO2产排污系数核算研究

本地化的排放因子研究对污染物的准确核算具有重要意义.因此,本文根据2009年云南省火电行业的生产现状及SO2排放情况,采用实测法与物料衡算法相结合的方法,核算出云南省火电行业的SO2产排污系数,同时给出特定工艺及规模下的SO2产排污系数;并将所得系数与《第一次全国污染源普查工业污染源产排污系数手册》(以下简称《手册》)、环境统计的相关系数进行比较.结果表明,云南省火电行业的SO2产污系数为19.64kg·t-1(以每t原料中的SO2计,下同),排污系数为2.98～7.45kg·t-1.与《手册》比较得知:本研究中煤粉炉工艺≥600MW机组的产污系数较小;51～300MW机组及≤50MW机组的产污系数与《手册》的相符;本研究中煤粉炉工艺≥600MW机组和51～300MW机组的排污系数低值均比《手册》中的大;《手册》中循环流化床锅炉工艺机组的产排污系数在本研究的产排污系数区间内.与环境统计系数比较,两者产污系数基本相符,环境统计排污系数在本研究的排污系数区间内.     

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

2000~2014年北京市SO2时空分布及一次污染过程分析

根据2000~2014年北京市SO2监测数据,系统分析了SO2时空分布特征并采用数值模式(CAMx)模拟分析了一次重污染过程中北京市SO2来源.结果表明,2014年与2000年相比北京市SO2年均浓度累计约降低69%,SO2年均浓度的变化率为-3.5μg·(m3·a)-1;北京市SO2的月均浓度呈U型分布,季节分布上整体呈现出冬季春季秋季夏季的特征,采暖季SO2浓度明显高于非采暖季;空间分布上北部及西部山区SO2浓度水平明显低于中心城区及西南、东南部地区,受减排措施影响较大的石景山、东四、通州监测点的SO2浓度降低明显;在2014年1月14~18日一次重污染过程中北京SO2存在明显的区域输送,PAST源示踪技术初步计算显示外来源对北京SO2浓度的贡献率为83%,其中北京周边高架点源电厂贡献占21%,北京4家主要燃煤电厂对全市SO2浓度贡献率约为3.5%.     

草粉担载Na2CO3可逆脱硫吸附剂的制备及脱硫活性

通过浸渍方法,制备了5%～90%(质量分数)担载量Na₂CO₃/草粉脱硫剂.实验结果表明,较小的草粉粒度(≤0.28mm)和较低的气体流量(40mL/min)有利于SO₂脱除,但是脱硫温度(70℃～300℃)对脱硫效果影响不大.利用XRD,SEM,ATR-IR等分析手段,研究了草粉改性Na₂CO₃脱硫吸附剂的机理.实验证明:改性Na₂CO₃吸附剂高效脱硫的机理主要在于吸附剂表面结构的无定形态,因而具有比较大的比表面积(12.14m²/g)和孔体积(0.093cm³/g).     

中国大气SO2污染与排放的空间分离分析

污染物排放是导致环境质量恶化的根本原因,但污染物排放与环境质量的变化在空间上却存在不完全协同、匹配的现象(即空间分离).为分析中国省域尺度环境质量与污染物排放的空间分离现象,构建了空间分离指数和重心模型,并以SO2排放量和空气中SO2浓度为例进行实证分析.结果表明:2000-2010年,全国SO2排放量由1965.8×104 t增加至2182.9×104 t,空气中SO2浓度由0.046 mg·m-3下降至0.035mg·m-3;SO2排放量最多的10个省份占全国排放量的比重为57.4％,地区间排放强度差异较大;SO2污染的空间格局未发生明显变化,华北、西北、西南及山东、湖南是我国SO2污染相对严重区域;中国SO2排放与污染间存在一定程度的空间分离,空间分离指数为27.3 ～ 36.0,SO2排放重心和污染重心的距离在19.3 ～144.0 km之间;10年来,SO2排放重心向西北方向移动,污染重心却向东南方向移动,这也是环境质量与污染排放空间分离现象的一个表现;SO2排放与污染间的空间分离现象在逐年减弱,10年来,空间分离指数年均降低2.7％,排放重心和污染重心的距离年均减小9.9 km.研究结果对正确理解污染减排与环境质量改善的关系,确立区域污染减排和环境质量目标具有一定的借鉴意义.     

微生物法液相氧化SO2

通过对酸性水溶液、含Fe³⁺水溶液、含Fe²⁺水溶液、细菌菌液和细菌培养基水溶液脱除二氧化硫的实验,探讨了微生物液相氧化二氧化硫的途径.以液相中SO₄^2-浓度考察了Fe³⁺浓度、Fe²⁺浓度、进口SO₂浓度以及温度对脱硫成酸的影响.微生物脱硫有2种机制:一是直接氧化作用,即氧化亚铁硫杆菌(Thiobacillus ferrooxidans)将S(IV)氧化成S(VI);二是间接催化氧化,氧化亚铁硫杆菌在酸性条件下具有快速氧化Fe²⁺成Fe³⁺,增强Fe³⁺对SO₂的液相催化氧化能力,研究表明微生物脱硫以间接催化氧化为主.在浓度0～1.2g/L之间,Fe³⁺和Fe²⁺浓度越高,脱硫效果越好,氧化亚铁硫杆菌表现出对Fe³⁺/Fe²⁺体系氧化SO₂的强化效果.入口SO₂浓度越高,细菌脱硫效率越低,但液相中SO₄^2-浓度随进口SO₂浓度增加变化不大.温度对微生物脱硫影响较大,最佳脱硫温度为30～40℃.     

福建省2005-2017年大气边界层SO2的时空变化特征

为研究近年来福建省SO₂污染的时空动态特征,利用臭氧观测仪（ozone monitoring instrument,OMI）卫星遥感反演的PBL（planetary boundary layer,大气边界层）SO₂柱含量数据,分析了2005-2017年福建省PBL SO₂柱含量的时空间分布特征.结果表明:①在长时间尺度上,PBL SO₂柱含量的变化趋势可分为2个时段,其中,2005-2011年PBL SO₂柱含量呈逐渐上升趋势,6 a增加了约0.027 DU,增长率约为6.12%;2011-2017年PBL SO₂柱含量呈下降趋势,7 a减少了约0.018 DU,下降率约为3.89%.②PBL SO₂柱含量呈明显的周期性变化特征,最小值和最大值分别出现在6月和12月,多年平均值分别约为0.383和0.555 DU.③PBL SO₂柱含量的3个高值区分别出现在沿海的福州市,厦门市、漳州市东部和泉州市西部,三明市和南平市部分地区,这3个高值区多年平均PBL SO₂柱含量分别约为0.505、0.495和0.485 DU.从城市尺度上来看,PBL SO₂柱含量最大值出现在厦门市,其多年平均值为（0.486±0.015）DU;其次为福州市,PBL SO₂柱含量多年平均值为（0.465±0.026）DU;最低值出现在漳州市,PBL SO₂柱含量多年平均值为（0.429±0.020）DU.④福建省PBL SO₂柱含量变化趋势在空间分布上存在明显的差异,不同时期、不同区域变化趋势不一致.2005-2011年PBL SO₂柱含量的变化范围为-0.13~0.18 DU,变化率范围为-25%~50%,PBL SO₂柱含量出现增长的区域主要是在高值区,如龙岩市西部、厦门市北部以及三明市东部等区域;2011-2017年PBL SO₂柱含量的变化范围为-0.13~0.15 DU,变化率范围为-29%~34%.2011-2017年福州市和厦门市PBL SO₂柱含量下降最为明显,减少了约0.10 DU,下降率约为25%.研究显示,卫星遥感估算的PBL SO₂柱含量具有一定的可靠性,可以用于区域SO₂污染的研究.      

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.