青岛近海及黄渤海大气气溶胶中不同形态氮磷质量浓度及组成特征

于2016年6~7月采集了青岛近岸以及黄渤海大气气溶胶样品,并于8月6~15日连续采集了青岛近岸气溶胶昼夜样品,分别测定了不同形态的氮磷(溶解无机氮、溶解无机磷、溶解态总氮、溶解态总磷、总氮和总磷)质量浓度,并分析了气溶胶中这些不同形态氮磷的组成特征.结果表明,青岛近岸大气气溶胶中不同形态氮磷的浓度明显高于同时期黄渤海气溶胶中氮磷浓度.青岛近岸气溶胶总氮中溶解态占比为56%,溶解态与不溶态差别不大;黄渤海气溶胶总氮中溶解态为主要部分,所占比例达72%.青岛以及黄渤海气溶胶中,无机氮是溶解态总氮的主要贡献者,分别占溶解总氮的67%和75%.青岛以及黄渤海气溶胶总磷中,溶解态与不溶态磷的贡献相近,溶解态分别占总磷的49%和58%;气溶胶溶解总磷中无机磷的贡献略高于有机磷,青岛以及黄渤海占比分别为56%和59%.气团来源对青岛以及黄渤海气溶胶中不同形态氮磷的浓度和组成特征有一定程度的影响,南方气团来源气溶胶中溶解无机氮(DIN)、溶解有机氮(DON)、总氮(TN)、溶解无机磷(DIP)和溶解有机磷(DOP)的浓度均高于北方和海上气团来源.青岛近岸气溶胶中溶解有机氮浓度昼夜差别不大,而溶解无机氮和总氮浓度则白天相对较高.白天和夜间气溶胶总氮中溶解态氮占主要部分,所占比例达到79%,且无昼夜变化;无机氮是溶解总氮的主要贡献者,且晚上无机氮所占比例(61%)较白天(70%)略有降低.青岛近岸气溶胶中的溶解无机磷和有机磷昼夜浓度差别不大,而总磷浓度则白天明显高于晚上.昼夜气溶胶样品中不溶态磷是总磷的主要组成部分,占比分别为83%、62%,夜间气溶胶中溶解态磷的贡献远高于白天;不论昼夜,无机磷均是溶解总磷的主要部分,所占比例在71%~77%.     

青岛采暖期不同天气状况下大气颗粒态无机氮分布研究

于2007-10～2008-04采集了青岛近海采暖前及采暖期内大气气溶胶样品,并运用离子色谱法(IC)分析了颗粒物中的无机氮组分.结果表明,采暖期内青岛颗粒物和无机氮的浓度都有明显增加,采暖期颗粒物质量浓度为137.41μg/m3,比采暖前增加了82.2%;NO3--N和NH4+-N浓度分别由采暖前的2.48μg/m3和6.95μg/m3增加到采暖期的4.43μg/m3和10.28μg/m3.天气过程对于青岛颗粒物浓度和无机氮离子浓度均有较大影响.采暖期晴天颗粒物浓度均值为181.34μg/m3,较采暖前增加32.0%,主要源于二次气溶胶的NH4+-N和NO3--N浓度分别为5.56μg/m3和1.86μg/m3,低于采暖前.雾天因为低温高湿和污染物的循环积累,样品中颗粒物、NH4+-N和NO3--N平均浓度比采暖前浓度增加了1～2倍.大风降温天气下颗粒物浓度及无机氮组分浓度均有所降低.采暖期烟尘和飞灰的排放明显影响青岛大气颗粒物和无机氮的粒径分布,特别是细粒子部分.青岛近海颗粒物及NO3--N质量浓度呈现双峰分布,采暖前峰值出现在0.43～0.65μm与3.3～4.7μm的范围内,采暖期积聚模态峰值移至0.65～1.1μm范围内.NH4+-N粒径分布均呈现明显的单峰分布,峰值出现在积聚模态.     

青岛近海不同天气下生物气溶胶中细菌浓度及存活率分布特征

细菌是大气生物气溶胶中最丰富、分布最广的微生物.利用FA-1撞击式生物采样器连续采集了2020年9月至2021年8月青岛近海大气生物气溶胶分级样品,并利用BacLight^TM试剂染色-荧光显微镜计数方法测定了死/活细菌浓度,分析其浓度与粒径的季节分布特征,并研究了雾、霾和沙尘等特殊天气对细菌浓度及粒径分布的影响.结果表明,采样期间青岛近海生物气溶胶中细菌浓度为(1.06±0.68)×10⁵ cells·m^-3,其中活细菌和死细菌浓度分别为(8.20±4.88)×10³ cells·m^-3和(9.74±6.72)×10⁴ cells·m^-3.细菌浓度分布具有季节差异,死细菌浓度春季、冬季最高,夏季最低;活细菌浓度则变现为春季最高,夏季和秋季较低,冬季最低.生物气溶胶中细菌浓度随月份存在变化,死细菌月均浓度最高值和最低值分别出现在2021年春季3月和夏季6月,而活细菌月均浓度最高值则出现在2021年春季5月,最低值在2020年冬季12月....     

青岛近海不同天气状况下大气气溶胶中金属元素浓度分布特征研究

为探究青岛近海不同天气下气溶胶中金属元素的浓度分布特征,于2012年4~5月,2012年8月~2013年3月在青岛近海采集了总悬浮颗粒物(TSP)样品,利用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)和电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICPAES)分析了主要微量金属元素.结果表明,Al、Ca、Fe、Na、K和Mg是TSP中主要的金属元素,质量浓度占所测元素总浓度的94.2%.TSP及金属元素浓度月变化明显,Fe、Al、K、Ca、Mg、Zn、Ba、Mn、Ti、Sr和Li均在11月和1月浓度最高,Be、Sc、Co、Ni和Cr在1月最高,Na在8、11和2月较高,12月最低,Pb在1月和2月最高,8月和12月最低.富集因子表明Be、Co、Al、Ca、Fe、K、Mg、Mn、Sr和Ti主要受自然源影响,Li、Cr、Ni、Zn、Ba和Na除受自然源外,还受部分人为源影响,Pb主要来自人为源.不同天气状况对TSP及其金属元素浓度影响较大,除Ti外,所测元素浓度均在烟雾天最高.与晴天相比,烟雾天除Ti外,其余元素均升高,增幅为1~4倍,雾天Li、Be、Cr、Ni、Al、Fe、Mg和Mn变化不大,Pb和Na升高较多,Co、Ca和Ti降低较多,霾天Cr、Co和Ti降低,其余元素浓度升高,增幅为1~3倍.大部分元素在晴天富集因子最小,雾天富集因子最大.Ni、Zn、Ba、K、Na、Pb和Sr富集因子为晴<霾<烟雾<雾,Fe和Mn为晴<烟雾<霾<雾,Al和Mg为晴<雾<霾<烟雾,其余金属不同天气下富集因子的变化规律各不相同.     

嘉兴市冬季不同空气质量等级下大气污染物的分布特征

为研究浙江省嘉兴市冬季PM、污染气体和含碳气溶胶在不同空气质量等级下的分布特征,于2013年11月28日—12月28日使用SHARP测尘仪、热电EMS系统和Sunset在线OCEC分析仪观测了PM（PM₁₀和PM_2.5）、污染气体（SO₂、NO₂、CO和O₃）和含碳气溶胶〔OC（有机碳）、EC（元素碳）和TC（总碳）〕的质量浓度,结合气象数据和HYSPLIT模式,分析了霾污染过程中大气污染物浓度变化、日变化及其来源特征.结果表明:嘉兴市冬季霾天ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）、ρ（O₃）、ρ（OC）、ρ（EC）、ρ（POC）和ρ（SOC）分别为167.90、248.86、77.79、、97.16、28.50、27.09、7.72、7.50和19.59 μg/m3,ρ（CO）为1.47 mg/m3,分别是空气质量为良时的3.00、2.50、1.29、1.84、0.86、2.59、2.19、2.13、2.82和1.50倍.降雨对不同大气污染物的清除作用不同,对粗粒子的清除作用较大,而对二次产物O₃的影响较小.高ρ（PM）是造成能见度降低的主要原因,随着污染程度的加剧,PM中细粒子占比越来越高,在严重污染过程中ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）可达70.31%,比空气质量为良时高14.04%;不同污染气体的日变化不同,OC和EC的来源逐渐趋于一致,ρ（SOC）呈现出积累-爆发-积累-爆发的往复过程,边界层的日变化对污染物浓度的影响逐渐减弱.研究显示,随着霾污染的加剧,SOC气溶胶占比逐渐增加、EC和POC等一次碳气溶胶占比逐渐降低.      

青岛近海冬季大气生物气溶胶中微生物活性研究

为了研究生物气溶胶中微生物活性水平和活性粒径分布特征,于2015年11月~2016年1月在青岛近海运用分级生物气溶胶采样器连续采集了生物气溶胶样品,并用荧光素二乙酸酯(fluorescein diacetate,FDA)水解法进行了活性测定.结果表明,采样期间青岛地区气溶胶中微生物活性水平(以荧光素钠计)范围为21.89~108.59 ng·m~(-3),平均值为59.43 ng·m~(-3).微生物活性的粒径分布呈现活性随粒径增大而增大,粗粒径(2.1μm)高于细粒径(2.1μm)的特征,在7.0μm粗粒子上所占比例最高,平均为24.06%.冬季微生物活性在一天当中变化较大,并未呈现出明显的昼间变化规律.相关性分析显示采样期间微生物活性与风速之间存在显著正相关关系(r=0.445,n=33,**P0.01),与温度、湿度和紫外线强度等气象因素以及AQI、PM_(2.5)、PM_(10)、CO、NO_2、O_3、SO_2等因子无显著相关性.气团来源对微生物活性具有明显影响.晴天微生物活性平均水平为100.33 ng·m~(-3),霾天微生物活性降低,平均水平降为56.53 ng·m~(-3),随着雾-霾天持续出现,活性迅速降低至晴天水平的37.7%,可见持续雾-霾天对微生物活性的影响更大.     

中国春季北方大气气溶胶浓度特征

采用2008年和2009年春季10个气溶胶观测站资料,分析了我国北方3个代表区域的气溶胶浓度特征与空间分布特点以及气溶胶粒子粒径的异同,并结合一次典型的沙尘天气过程,利用气溶胶和气象资料,讨论了沙尘天气对ρ（TSP）的影响以及各观测站点ρ（TSP）的变化特点. 结果表明:西北区域站点ρ（TSP）最高,达到0.488 mg/m3,其中以沙尘和土壤等粗模态粒子为主,占ρ（TSP）的50.7%;北部区域站点ρ（TSP）为0.350 mg/m3,主要由PM_2.5及沙尘、土壤等粗模态粒子组成,它们分别占ρ（TSP）的55.7%和30.9%;北京地区ρ（TSP）最低,平均值为0.252 mg/m3,ρ（PM_10）占ρ（TSP）比例较高,达到94.4%,其中ρ（PM_2.5）占ρ（TSP）的54.7%;沙尘天气强度和发生次数对气溶胶浓度年际变化影响明显,而天气形势对沙尘天气的发生发挥重要作用.      

天气条件及气团来源对青岛春季大气颗粒物数浓度谱分布的影响

利用2010年春季在青岛观测的不同粒径大气颗粒物数浓度,结合同期的Micaps天气图资料及后向轨迹分析资料,探讨了不同天气条件及气团来源不同时青岛大气颗粒物数浓度谱的变化特征.结果表明,沙尘发生前12h,大气中0.3~1.0μm的细粒子数浓度逐渐小幅升高,沙尘发生时>1.0μm粗颗粒物数浓度较沙尘发生前升高了1~10倍,0.3~1.0μm细颗粒物数浓度则降低了20%~45%.降雨使>1.0μm粗粒子数浓度降低>50%,降雨后大气颗粒物尤其是细粒子数浓度很快回升.雾和霾天气发生时1.0μm粗粒子数浓度较高,而局地源气溶胶中粗粒子数浓度较低,<0.7μm细粒子相对贡献较大.     

青岛大气气溶胶中氨基化合物的分布特征

氨基化合物是大气气溶胶和雨水中常被检出的一类有机氮化合物,由于其可作为生物生长直接的氮源,因此可能对海洋生态系统产生直接作用.利用2008年1～12月在青岛采集的66个总悬浮颗粒物样品,采用邻苯二甲醛/N-乙酰-L-半胱氨酸柱前衍生高效液相色谱法,分析了其中溶解态(DAC)和颗粒态氨基化合物(PAC)的浓度.气溶胶中DAC浓度为2.4～40.9nmol·m-3,在春季最高,夏季次之,秋季、冬季最低.PAC浓度为0.7～76.1nmol·m-3,呈现春季冬季秋季夏季的变化趋势.不同季节氨基化合物的组成不同.依据气团的后向轨迹,气溶胶样品可分为受北方陆源、南方陆源和海洋源影响,DAC和PAC在受南方陆源影响的气溶胶中浓度最高,北方陆源次之,海洋源气溶胶中最低.不同来源的气溶胶中氨基化合物的组成不同,蛋白质类氨基化合物对总氨基化合物的贡献在海洋源气溶胶中最高,在南方源气溶胶中最低.     

青岛大气气溶胶中无机氮组分的粒径分布特征

2005年7月～2006年8月对青岛大气气溶胶进行为期1a的连续观测,分析了气溶胶颗粒以及气溶胶中无机氮组分(NO2-N、NH4-N、NO3-N)的粒径分布。结果表明:颗粒物随粒径分布全年呈现明显的双峰分布,最高峰值出现于0.43～0.65μm的积聚模态,次峰值出现于3.3～4.7μm的粗模态,春季三月沙尘期间的粗模态峰值最为明显。NO3-N的分布略微复杂,夏、春季节与颗粒物类似呈现双峰分布,在粗粒态和细粒态上各出现峰值,而秋冬季节呈现单峰分布,最高峰值均出现在积聚模态;NO2-N性质不稳定,无明显的季节变化规律,但其全年平均却表现出一定的规律,呈现多模态分布;NH4-N的粒径分布的峰值均呈现单峰分布,峰值出现于0.43～0.65μm的积聚模态,无明显的季节变化。另外研究发现,春季沙尘天气和夏季海盐组分都对青岛大气气溶胶颗粒物及其中无机氮组分的粒径分布均有一定影响。     

不同水深条件下芦苇湿地对氮磷的去除研究

研究了两种水深条件(2cm浅水位和15cm深水位)下芦苇湿地对模拟太湖水中氮磷的净化能力。结果表明,芦苇的存在明显地促进湿地脱氮除磷能力的发挥。湿地内反硝化过程为主要脱氮途径。芦苇对湿地反硝化过程的促进作用主要是通过提供有机碳源实现的。在相同进水水质和停留时间为24h的运行条件下,浅水位芦苇湿地与深水位芦苇湿地相比对氮磷的去除率更高,但后者对氮磷的去除速度更快。     

太湖流域氮磷等大气沉降研究

采用太湖流域常州、无锡、苏州地区六个测点大气沉降一年的监测数据,研究确定太湖流域总氮、总磷及高锰酸盐指数等项目的大气湿沉降率,根据变化趋势图总结变化特征,并从中分析湿沉降率波动的原因.基于相关文献资料的查阅,根据大气湿沉降率测算大气氮磷等通过湿沉降输入太湖湖体的总量,最后初步估算太湖流域大气氮磷等总沉降量.     

夏季青岛大气气溶胶中不同形态磷的浓度、来源及沉降通量

利用2016年6~7月在青岛采集的总悬浮颗粒物(TSP)样品,分析了其中不同形态磷的浓度,讨论了夏季气溶胶中总磷(TP)、溶解态磷(DP)、溶解态无机磷(DIP)和溶解态有机磷(DOP)的分布特征及来源,并估算了大气P的沉降通量.结果表明,夏季青岛大气气溶胶中TP的浓度为(49.3±30.6)ng·m~(-3),其中DP浓度为(15.5±10.4)ng·m~(-3),对TP的贡献为30.9%±11.0%.DP中以DIP占主导,其贡献平均约为60%.气溶胶中不同形态P的来源分析结果显示,夏季青岛气溶胶中P的来源复杂,受地壳源、人为源、生物质燃烧、农业施肥等多种源的共同影响.其中TP的38%来自土壤源的贡献,农业活动源和工业源的贡献分别为20%左右;DP中DIP主要受到农业活动源及燃烧源的影响,其贡献分别为51%和24%;DOP主要来源于土壤源及农业活动源,其贡献分别为41%和27%.观测期间,大气TP的干沉降通量为(51.7±31.7)μg·(m~2·d)~(-1),其中DP对TP干沉降通量的贡献为23.2%±8.2%.DP中DOP有重要贡献,约为DP干沉降通量的40%.DP的干沉降通量可支持黄海(0.5±0.3)mg·(m~2·d)~(-1)浮游植物碳的生产,对新生产力的贡献约为1%.     

长江下游氮、磷含量变化及其输送量的估计

根据在１９９７和１９９８年内对长江干流大通站河水的３次采样分析,结合该站１９６２～１９９０年的水质资料,对长江下游Ｎ、Ｐ含量变化及其输送量进行研究．总氮、总磷的平均含量分别为１．６～２．２ｍ ｇ·Ｌ^-1和０．１１～０．１５ｍ ｇ·Ｌ^-1,Ｎ 以ＮＯ^-_３ －Ｎ 为主,约占７６％ ,其余主要为溶解有机氮和颗粒氮;Ｐ以颗粒态为主,占９５％ 以上．从５、６月到８月,ＮＯ^-_３－Ｎ含量是逐渐降低的,ＤＯＮ含量有较大幅度的上升,ＰＮ、ＰＰ及ＴＰ含量也有所增高．与历史资料相比,长江大通站溶解无机氮（ＤＩＮ）和ＰＯ^3-₄－Ｐ含量还在不断上升,Ｎ、Ｐ含量的上升与流域化肥施用量变化趋势一致．１９９８年夏季洪水期间,约有７９．９５万ｔＮ和８．３６万ｔＰ从大通站向下游输送,其中ＤＩＮ与生物有效磷（ＢＡＰ）比值远高于浮游植物生长的Ｐ限制值.     

强降雨对平原河网区入湖河道氮、磷影响

为定量揭示强降雨对平原河网河道氮、磷污染的影响,本文以太湖西岸大浦河和殷村港为例,基于两周年逐日高频人工监测和降雨量自动监测数据集,以及台风"利奇马"过程中的加密监测,分析了强降雨过程中河道各形态氮、磷浓度的变化特征及其环境效应.结果发现,强降雨两年内共观察到16次（19 d）,且50%发生在夏季;此外,强降水占年内总降水量的比重高达41.33%.强降雨发生之后,两条河道水体中各形态氮、磷浓度在强降雨之后有所增加,其中颗粒态磷的响应最快,一般在强降雨当天就出现峰值;而总氮峰值的出现存在2~5 d的延迟;强降雨引发的河道营养盐浓度增高持续时间短,通常1~2 d,甚至低于雨前浓度.流域面积大和河道流程长的大浦河水体氮、磷浓度对强降雨过程的响应速度较殷村港慢.河道各形态氮、磷浓度对强降雨过程的响应特征还受河道两岸局地土地利用状况的影响,农业面源污染的河段比城镇污染的河段对营养盐的拦截、净化和缓冲能力弱,因此农业面源污染的河段对强降雨的响应强于城镇污染的河段;农业面源影响河段氮的增加量以颗粒态氮为主,城市面源影响河段氮的增加量以溶解态氮为主,而磷的增加全程均为颗粒态磷为主.平原河网地区强降雨带来的河道水体氮、磷浓度波动小,各形态氮、磷响应过程受局地环境背景影响大,水质总体趋于稳定.然而,由于强降雨带来的河道入湖水量占比大,因此入湖负荷也处于很高水平,加之强降雨的发生偶然性大,强降雨对平原河网地区河道入湖氮、磷负荷的突发影响很大,需要重点关注.     

奎河污灌区的氮、磷污染

田间污灌模拟实验及污灌区和非污灌区土壤,地下水中氮,磷含量的调查和对比分析表明,污水中含量高的氮,磷能显著提高土壤肥力,污灌区作物长势良好,但土壤中积累的氮和磷是污灌区地表水和地下水的潜在污染源,虽然土壤对ＮＨ４离子有很强烈的吸附,截留和转化作用,但含量高的ＮＨ４离子能缓解慢下移,并在上层潜水中积累,污灌和降雨能淋溶土壤中经硝化作用产生的ＮＯ２和ＮＯ３离子,造成地下水的污染,饱和污灌３个月后,浅层