凹凸棒石吸附氧化催化剂对甲醛的脱除研究

以酸改性凹凸棒石为载体,采用浸渍法以不同金属氧化物做活性组分进行了脱除甲醛的活性组分筛选,通过正交实验优化制备氧化锰凹凸棒吸附氧化催化剂工艺条件.结果表明,负载9%(质量分数)的锰氧化物,300℃焙烧4h制备的粒度为40～60目的凹凸棒吸附氧化催化剂在初始浓度为9.5552mg·m-3的甲醛空气中,24h时对甲醛的吸附量可达到0.188mg·g-1,甲醛脱除率达到98.35%.傅立叶变换红外光谱(FTIR)及X射线衍射(XRD)测试表明,凹凸棒吸附氧化催化剂对空气中的甲醛在室温下起到了吸附与催化氧化的作用.     

基于TROPOMI卫星数据的长三角地区甲醛时空分布及影响因素分析

基于Sentenial-5P卫星上搭载的对流层监测仪(TROPOMI)2019—2021年对流层甲醛柱浓度数据，对长三角及其典型城市甲醛时空变化及影响因素进行了分析.结果表明：从空间变化特征来看，甲醛柱浓度分布呈现由长三角中部向四周逐渐降低的趋势，浓度高的地区主要集中在江苏、浙江和安徽交界处、江苏南部和安徽北部，甲醛柱浓度低的地区主要集中在浙江中部和南部.从时间变化特征来看，甲醛柱浓度年变化呈单峰结构，月平均浓度最高值(13.44×10¹⁵ molec·cm^-2)出现在6月，最低值(8.79×10¹⁵ molec·cm^-2)出现在4月.甲醛柱浓度具有显著的季节性变化特征，夏季平均最高，为12.35×10¹⁵ molec·cm^-2，其次是秋季、冬季，春季平均最低为10.15×10¹⁵ molec·cm^-2.影响甲醛的自然因素主要是气温和降水量，4个典型城市常州、合肥、苏州、无锡的甲醛柱浓度与气温的相关系数(r=0....     

常温除甲醛催化剂Mn1Cex/HZSM-5的活性位点与性能分析

装修等产生的室内甲醛严重影响人体健康,因此在室温下降解甲醛的需求日益迫切。目前,常温催化氧化法被视为最有前景的甲醛处理方法之一。沸石分子筛具有较大比表面积及较多吸附位点,以此为载体,以MnO_x和CeO_x为反应活性位点,通过共沉淀法成功合成了Mn₁Ce_x/HZSM-5催化剂。该催化剂在常温下可降解96.86%的甲醛且具有良好的稳定性。此外,通过一系列的物理化学表征分析发现,Ce物种不仅能够显著提高催化剂中高价态锰的含量,还能带来更多的表面吸附羟基和吸附氧,进而提升催化剂的性能。鉴于其优异及稳定的性能、简便的合成方法,此高效除甲醛Mn₁Ce_x/HZSM-5催化剂可为室温下除甲醛催化剂的合成提供新的参考。     

负载多壁碳纳米管的多孔Ti/SnO2-Sb-Ni电极电催化氧化双酚A

为发展废水中双酚A（BPA）的处理技术和保护水环境安全,采用“电沉积-热分解”法制备负载多壁碳纳米管（MWCNTs）的多孔Ti/SnO₂-Sb-Ni电极,研究了电极对BPA的去除能力、动力学特征和矿化效率,初步分析了BPA的降解途径.结果表明,当浸渍液中n（Sn）∶n（Sb）∶n（Ni）为100∶10∶1、ρ（MWCNTs）为0.8g·L^-1时,制备的电极对BPA的去除效果最好;负载MWCNTs使得电极表面的晶体尺寸更小,可增大电极的比表面积,为电催化反应提供更多的活性位点,进而提高电极的电催化效率.当c（Na₂SO₄）为10mmol·L^-1、反应液初始pH为5和电流密度为50 mA·cm^-2时,对50 mg·L^-1的BPA降解60 min时去除效率达到99.76%;去除过程符合一级反应动力学方程,速率常数为0.096 min^-1;电解120 min时,TOC去除率达到67.01%.采用液相色谱-串联质谱分析法（...     

恶臭假单胞菌Pseudomonas putida S-1强化微生物电解池丙硫醇降解性能的研究

采用恶臭假单胞菌(菌株S-1)强化微生物电解池的丙硫醇降解性能.结果显示,菌株S-1可促进阳极微生物的生长和加速电子的传递,阳极微生物膜厚度从36μm增加至70μm,氧化和还原峰值电流分别从0.10和0.12 mA增加到0.14和0.21 mA.菌株S-1强化了微生物电解池的降解性能,丙硫醇脱硫率和矿化率分别从25.1%和34.3%增加至81.7%和53.4%.由于丙硫醇中间产物无法全部鉴别和准确定量,采用矿化库伦效率来表征菌株S-1对电子利用率的提升,发现其值从37.1%增大至67.9%.菌株S-1提高了微生物电解池对丙硫醇的降解速率.采用Haldane模型进行动力学分析,发现最大比降解速率(u_max)从3.0 mg·L^-1·h^-1·cm^-2提高至3.4 mg·^-1.h^-1·cm^-2.同时,菌株S-1丰富了阳极微生物多样性.高通量测序结果显示,Pseudomonas,Caldilinea、Thiobacillus、Methyloph...     

载体酸处理对CuMnCeOx/堇青石微波催化燃烧甲苯性能的影响

针对堇青石载体比表面积小、活性组分分散程度低等问题,本研究使用盐酸对蜂窝状堇青石载体进行酸蚀处理以增大其比表面积.在采用等体积浸渍法制备CuMnCeO_x/酸蚀堇青石催化剂的基础上,开展了微波催化燃烧甲苯试验以考察酸处理对催化剂活性的影响,同时对CuMnCeO_x/堇青石与CuMnCeO_x/酸蚀堇青石催化剂进行BET、SEM、PSDA和XRD等表征测试.结果表明,堇青石载体的比表面积由酸蚀前的0.153 m²·g^-1提高至酸蚀后的1.024m²·g^-1;酸蚀未改变堇青石载体的晶体结构,同时CuMnCeO_x/酸蚀堇青石活性组分的特征峰相较于CuMnCeO_x/堇青石催化剂有所增多.在处理气量为0.12m³·h^-1、甲苯初始浓度为1000 mg·m^-3和床层温度为160℃的反应条件下,CuMnCeO_x/酸蚀堇青石催...     

活性炭负载锰氧化物用于吸附甲醛

以活性炭为载体,利用浸渍法将KMnO4负载在活性炭上,再经热处理使其转化为锰氧化物(MnOx).研究了KMnO.溶液浓度和热处理温度对负载MnOx活性炭吸附甲醛效果的影响.结果表明,在KMnO4溶液浓度为0.079mol·L-1和热处理温度为650℃的条件下制得的负载MnOx活性炭,在浓度为600mg·L-1甲醛溶液中的甲醛吸附量可高达5.51mg·g-1.X射线光电子能谱(XPS)和傅立叶变换红外光谱(FTIR)测试表明,负载MnOx活性炭表面的碳原子和锰原子可对甲醛产生化学吸附.     

环境水对FeMnO3和NiMnO3室温催化氧化甲醛的影响

环境水会影响催化剂的性能,设计合成耐湿的锰复合氧化物催化剂用于甲醛氧化具有重要实用意义 . 采用共沉淀法合成了 FeMnO₃和NiMnO₃催化剂,研究了不同湿度条件（RH=0、40%、65% 和 90%）对 FeMnO₃和 NiMnO₃催化剂室温催化氧化甲醛活性及稳定性的影响 . 结果表明,在相对湿度为 40% 和 65% 时,水的加入在催化剂表面形成缔结吸附水,提高了甲醛室温催化氧化的转化率 . 在反应10h后,FeMnO₃和NiMnO₃催化剂上甲醛的转化率都大于 15%. 在相对湿度为 40% 时,水的加入有利于增加催化剂表面高价态 Fe 和 Ni 金属及表面氧物种含量,并且有利于生成易于分解成 CO₂和 H₂O 的碳酸盐中间物种 . 该研究可为制备甲醛催化氧化的耐湿催化剂提供参考及加深人们对环境水影响下甲醛催化氧化机理的理解 .     

负载顺序对浸渍法制备Mn-Ce/TiO2催化剂性能的影响

为了探究负载顺序对Mn-Ce/TiO₂催化剂氨选择性催化还原NO的影响,文章采用浸渍法制备了Mn-Ce/TiO₂低温SCR催化剂,并通过BET、SEM、XRD、FT-IR、H₂-TPR和NH₃-TPD对不同负载顺序的催化剂样品进行了表征,分析影响SCR活性的原因。结果表明,同时负载锰铈的催化剂脱硝活性最高,在反应温度为150 ℃的条件下,Mn-Ce/TiO₂催化剂的脱硝效率达到100%。BET和SEM结果表明,Mn、Ce同时负载催化剂的比表面积最大,且催化剂表面更加平整光滑,有利于催化活性;XRD结果表明,与同时负载锰铈的催化剂相比,锰铈分步负载时,其锰氧化物不够分散,都会影响催化剂中活性组分的晶体结构,从而影响催化剂性能。从H₂-TPR、NH₃-TPD分析可知,与锰铈同时负载比较,锰铈分步负载时,催化剂还原峰向高温方向发生了偏移,且催化剂表面酸性位点变弱,抑制了对NH₃的吸附能力,不利于NO_x     

有机废弃物发酵液中氨氮对己酸巨球菌产酸性能的影响机制

如今,有机废弃物在厌氧发酵方面引起了极大的关注,然而形成的发酵液中不可避免地会导致氨氮(NH₄⁺-N)积累,这对于碳延长微生物厌氧生产高附加值产物的工艺来说是一个未知的挑战.因此本文探究了不同浓度的NH₄⁺-N对Megasphaera hexanoica(己酸巨球菌)厌氧发酵过程中代谢活性和己酸生产性能的影响.结果表明,低浓度(5 g·L^-1)的NH₄⁺-N诱导了菌株的最大己酸产量从41 mmol·L^-1增加至55 mmol·L^-1,生物量也从800.15 mg·L^-1提升至992.74 mg·L^-1.不仅如此,低浓度的NH₄⁺-N促进了胞外聚合物的分泌,其中与电子转移相关的蛋白分泌量从81 mg·L^-1增加至117 mg·L^-1,电子传递系统活性也从0.19 ...     

CTAB改性蒙脱石负载锰氧化物催化剂的原位生长法制备及其低温SCR脱硝活性研究

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)改性的有机蒙脱石(OMMT)为载体,采用原位生长法一步合成负载型锰氧化物催化剂(MnOx/OMMTSP),并应用于低温NH3-SCR脱硝反应.考察了表面有机官能团对催化剂脱硝活性的影响,发现载体表面有机官能团对催化剂的低温SCR活性具有显著的抑制作用.对有机蒙脱石载体负载锰氧化物前后分别进行热处理以去除表面有机官能团,可有效提高催化剂活性.同时,通过XRD、SEM、TEM、BET、XPS、TG、NH₃-TPD和H₂-TPR等表征手段对催化剂的结构和及理化特性进行了表征.结果表明,在原位生长法制备催化剂的过程中,有机官能团的存在主要影响了前驱体物种在载体表面的原位反应,从而影响了活性物种的化学性质;其次,有机官能团本身也对SCR反应具有抑制作用,但影响较小.分析发现,有机官能团的存在抑制了原位生长过程中Mn⁴⁺的生成,而将催化剂在氧气氛围下进行煅烧处理,不但使催化剂的比表面积大幅提升,而且增加了其Mn⁴⁺比例,可显著增强催化剂的酸中心数量及氧化还原能力.     

Fe3O4负载填料强化生物滴滤器净化氯苯性能研究

文章采用共沉淀法制备负载Fe₃O₄的聚氨酯海绵填料,考察生物滴滤器(BTF)不同条件下净化氯苯废气的性能和微生物群落变化。结果表明,负载Fe₃O₄后,BTF系统第18天启动完成,比未负载的缩短7 d;停留时间90、60、30 s时,BTF系统最大去除负荷分别为28.39、38.20和57.87 g/(m³·h),比未负载的相应提高了25.68%、50.63%、73.63%;BTF停运7 d后系统性能在第5天完全恢复。负载Fe₃O₄后填料表面变得粗糙,微生物生长均匀;高通量测序表明,运行80 d后BTF中优势菌种占比上升明显,系统内优势菌门为变形菌门、拟杆菌门、放线菌门,优势菌属为罗河杆菌属、假单胞菌属;负载Fe₃O₄后,微生物群落中菌种组成向具有强降解能力的优势菌种转化,提高BTF净化性能。     

低温高铁锰氨氮地下水两级生物净化快速启动

为了实现东北地区低温（5~6℃）高铁、锰、氨氮（TFe：9~15mg/L，Fe²⁺：6~12mg/L，NH₃-N：1.4~2.0mg/L，Mn²⁺：1.4~2.0mg/L）地下水的净化及解决同层净化中运行稳定性差、出水锰超标的问题，在水厂净化车间开展“两级曝气+两级过滤”工艺启动研究，采用差滤速和同滤速2种启动方式分别启动两级生物净化工艺.结果表明，2种启动方式分别在106，59d启动成功.同滤速启动可以有效的缩短两级生物净化的启动时间，铁、锰、氨氮去除负荷可达110.69，18.80，19.54g/（m²·h），沿程分析发现，铁在一级滤柱的60cm处即被去除至痕量；85.08%的氨氮在一级滤柱中去除，沿程各段去除均匀，14.92%的氨氮在二级滤柱中去除；锰的去除率和氧化活性去除区位受滤速及进水氨氮浓度影响较大，33.72%的锰在一级滤柱中去除，66.28%的锰在二级滤柱中去除，锰的去除仍然是滤池成熟的决定性因素.     

CaO2/UV体系降解吲哚美辛的反应机制与影响因素研究

高级氧化技术是处理环境污染物的有效手段之一,本文采用CaO₂/UV体系降解吲哚美辛(IDM),深入探究该体系对IDM的降解机制.实验结果表明,CaO₂/UV体系能够有效处理IDM污染水体.数据显示在1.0 g·L^-1的CaO₂浓度下IDM反应速率最快,且其反应受到pH等环境因素的影响较小.采取淬灭法以量化该体系中不同的活性物质对反应的贡献率,结果发现¹O₂的贡献率达90.53%,是起主要作用的活性物质;采取探针法对反应体系内的活性物质进行定量测试,实验结果可知体系内的·OH、O₂^-·以及¹O₂的稳态浓度分别为1.3×10^-13、1.2×10^-6和4.3×10^-10 mol·L^-1.对该体系降解IDM的产物进行分析,证实该体系通过¹O₂和·O...     

石墨烯-二氧化钛电活性膜降解对氯间二甲苯酚研究

研究了石墨烯-二氧化钛电活性膜（rGO-TiO₂EM）降解对氯间二甲苯酚（PCMX）的机理及其出水对水环境和饮用水的安全性,采用有机-肼还原和真空抽吸法制备rGO-TiO₂EM,分析TiO₂添加量对rGO-TiO₂EM降解能力的影响,并对其降解PCMX的影响因素、活性物质作用、反应动力学和生物毒性变化进行研究.结果表明,在rGO-TiO₂EM中,TiO₂与GO质量比应小于1:5;在停留时间为6.78 min,电流密度为4.42m A·cm^-2,通量为132.64 L·m^-2·h^-1,PCMX初始浓度为10 mg·L^-1的初始条件下,PCMX去除率可达82.6%,说明了rGO-TiO₂EM的高效性;随着TiO₂添加量的增加,PCMX的降解效率和副产物生成量下降,然而降解产物毒性上升,可知生成的副产物生物毒性均低于PCMX本身,对...     

强化混凝与超滤组合工艺净化湘江水——采用不同混凝剂的比较

采用强化混凝-超滤组合工艺对湘江水进行了净化研究,通过加入不同的混凝剂[Al₂(SO₄)3·18H2O、FeCl₃]以及粉末活性炭(PAC),比较了三者对于湘江水的处理效果和对膜过滤性能的影响.结果表明,混凝剂的选择与用量对水中污染物质的去除和膜过滤性能有很大的影响.经过组合工艺处理后,系统出水的浊度小于0.1NTU,TOC小于2mg/L,铁、锰的含量低于0.1mg/L.     

粉末活性焦对水中磷酸盐的吸附性能

以蒙东褐煤为原料,通过沉降炉炭化活化一步法制备了粉末活性焦（COKE）,其具有丰富的孔隙结构,以微孔为主,占据比表面积的79.3%.考察了活性焦对水中磷酸盐的吸附性能,并进一步研究了吸附时间、温度、初始pH值、初始磷酸盐浓度、活性焦投加量和共存离子对吸附过程的影响,以及吸附动力学、吸附等温线和热力学特征.结果表明：活性焦对水体中的磷酸盐具有良好的吸附性能.在30℃,pH=7的条件下,利用20.00g/L活性焦吸附1mg/L磷酸盐溶液,60min即可达到吸附平衡,此时吸附率可达89.4%.当吸附温度越高（10~40℃）,活性焦投加量越大,溶液pH值在6~7时,活性焦对水中磷酸盐的去除效果越好.共存离子的存在（NO₃^-、SO₄^2-、CO₃^2-）对活性焦吸附磷酸盐有抑制作用.活性焦对磷酸盐溶液的吸附过程较好符合Freundlich模型（R²>0.99）和准二级动力学模型（R²>0.99）,最大吸附容量为1.746mg/g（30℃）,并通过热力学分析发现此过程为自发的吸热反应.利用傅立叶红外光谱分析进一步表明,活性焦吸附磷酸盐主要依靠配位交换.与活性炭相比,活性焦性价比更高,具有良好的应用前景.     

稻壳基活性炭催化剂的低温NH3-SCR抗硫性能

以稻壳基活性炭（DAC）为载体,利用等体积浸渍法制备了DAC负载Mn、Ce氧化物的Mn-Ce/DAC脱硝催化剂,并用于氨法SCR反应.采用N₂吸附、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）和程序升温吸附脱附（TPR/TPD）等手段对催化剂的物理化学性能进行了表征.结果发现与商业木屑基活性炭负载Mn、Ce氧化物催化剂（Mn-Ce/MAC）相比,Mn-Ce/DAC具有更高的Ce³⁺/Ce⁴⁺比率、表面化学吸附氧含量以及表面Brønsted酸性位点,这与其优良的低温SCR活性及抗硫抗水性能直接相关.原位红外光谱结果显示在含硫气氛中Mn-Ce/DAC表面的硫酸盐含量明显低于Mn-Ce/MAC,表明前者具有优良抗硫性能.     

Fe2+/电复合活化过硫酸盐处理酸性橙Ⅱ的过程研究

构建了Fe²⁺/电复合活化过硫酸盐体系,以酸性橙Ⅱ为模拟污染物,探究了温度、Fe²⁺浓度、过硫酸钠浓度、电流密度和pH值对降解过程的影响,并基于猝灭实验分析过程中存在的活性物种及其作用机制.结果表明：Fe²⁺/电复合活化下酸性橙Ⅱ的降解速率远高于同等条件下单一Fe²⁺活化或电活化的情况;Fe²⁺/电复合活化的能耗仅为0.15 kWh·m^-3,比电活化的能耗降低了46.4%;Fe²⁺/电复合活化对初始pH的适用性较为宽泛,在酸性或中性条件下均可有效降解酸性Ⅱ;在温度为40℃、Fe²⁺浓度为0.50 mmol·L^-1、过硫酸钠浓度为4 mmol·L^-1、电流密度为3 mA·cm^-2和初始pH为6.76的情况下,酸性橙Ⅱ的降解率可在30 min内达到95.8%;猝灭实验表明,复合活化过程中存在硫酸根自由基、羟基自由基和超氧自由基.综合分析认为复合体系中的...     

南京市溧水区大气挥发性有机物污染特征及来源解析

为了解南京市溧水区大气挥发性有机物(VOCs)的组分、来源及其对臭氧的贡献,2021年对区域内VOCs开展了为期1 a的走航监测,进行数据分析.结果表明,溧水区ρ(TVOC)年均值为223.45μg·m^-3,其中ρ(烷烃)为49.45μg·m^-3(占比22.13%),ρ[含氧(氮)VOCs]为50.63μg·m^-3(占比22.66%),ρ(卤代烃)为64.73μg·m^-3(占比28.95%),ρ(芳香烃)为35.46μg·m^-3(占比15.87%),ρ(烯烃)为18.26μg·m^-3(占比8.19%),其他为4.9μg·m^-3(占比2.2%).夏季的ρ(TVOC)平均值较高,为263.75μg·m^-3,冬季较低,为187.2μg·m^-3,春季为246.11μg·m^-3,秋季为204.77μg·m^-3.日均TVOC浓度,在09:00～10:00和14...