WS2对Fe2+/过氧化钙类芬顿体系降解双酚A的助催化作用

Fe²⁺/过氧化钙类芬顿体系(Fe²⁺/CaO₂)在实际应用中易受到铁离子循环缓慢的限制.因此,本研究利用商业WS₂作为Fe²⁺/CaO₂体系的助催化剂以促进Fe³⁺/Fe²⁺快速循环,进而高效降解双酚A(BPA).在最佳条件下,WS₂/Fe²⁺/CaO₂体系在15 min内对BPA(10 mg·L^-1)的降解率为99.7%.同时,该体系展示出良好的应用前景,可适用于多种水体,亦可高效降解多种难降解有机污染物.自由基淬灭实验和EPR分析表明,羟基自由基(·OH)、单线态氧(¹O₂)和超氧自由基(·O₂^-)是BPA降解的主要活性氧物种,其中·OH贡献最大.WS₂表面暴露的W⁴⁺还原性位点,促进了Fe...     

活化过硫酸盐对2-巯基苯并噻唑污染含水层的氧化修复效果与机理

利用活化过硫酸盐(Persulfate,PS)对模拟含水层中的2-巯基苯并噻唑(2-Mercaptobenzothiazole,MBT)进行了原位氧化降解实验研究,并考察了多种不同条件下的处理效果,明确了介质含量、地下水组分、修复试剂投加量及环境条件等因素的影响.同时,采用多种分析手段对MBT降解产物进行了识别和定量并进行了物料衡算,初步探讨了地下水中MBT原位降解的机理.结果表明,在MBT初始浓度为0.12 mmol·L^-1、PS浓度为1.0～1.3 mmol·L^-1、Fe²⁺浓度为0.05～0.4 mmol·L^-1、多孔介质(粗砂)量为10～50 g、pH为3～9且温度为25～50℃的条件下,反应6 h后MBT去除率达到90%以上,Fe²⁺/PS体系可以在模拟的地下环境中有效降解MBT.模拟含水层多孔介质对MBT具有一定的吸附作用,适度增加PS和Fe²⁺剂量均能有效提高MBT去除速率.初始pH值越高,MBT去除率越低;反应温度越高,MBT去除率越高.地...     

超高温预处理对猪粪堆肥过程碳氮素转化与损失的影响

以猪粪、砻糠为原料,利用自行设计的超高温预处理装置,开展了为期56d的模拟堆肥试验,比较了超高温预处理好氧堆肥（HPC）和常规高温好氧堆肥（CK）过程中碳、氮素转化及损失.结果表明,CK有机质最大降解度（42.58%）比HPC堆体（49.29%）小,但降解速率常数（0.1d^-1）高于HPC（0.07d^-1）,两种堆肥工艺碳素降解率差异不显著.HPC堆体NH₄⁺-N、TN质量分数平均比CK高143.9%、11.2%,而NO₃^--N质量分数则比CK低58.8%.HPC堆肥后期胡敏酸含量及腐殖质聚合程度分别比CK高45.2%~56.8%、59.1%~65.3%.在预处理阶段以及后续堆肥阶段,HPC、CK有机碳损失率分别为48%、51%,氮损失率分别为18%、27%.说明超高温预处理不仅有利于堆肥过程的保氮,而且促进富里酸向胡敏酸的转化,提高了堆肥产品腐殖化水平.     

WS2强化Fe2+活化高碘酸盐降解酸性橙7的研究

构建无机还原剂硫化钨(WS₂)强化Fe²⁺活化高碘酸盐(PI)体系，以典型有机染料酸性橙7(AO7)为模拟污染物，探究了Fe²⁺浓度、PI浓度、WS₂浓度、p H值及水体常见共存阴离子对AO7去除过程的影响，并基于自由基淬灭与捕获实验(EPR)分析了体系中可能存在的活性氧化物种及其生成机制.结果表明：WS₂/Fe²⁺/PI体系氧化去除AO7的效率远高于同等条件下单一Fe²⁺/PI活化过程；在[Fe²⁺]₀=0.1 mmol·L^-1、[PI]₀=0.5mmol·L^-1、[WS₂]₀=0.3 g·L^-1、初始p H为2.6条件下，AO7去除率在12 min内达到93.0%.实验中Fe²⁺浓度、WS₂浓度与AO7去除率呈正相...     

Fe2+/电复合活化过硫酸盐处理酸性橙Ⅱ的过程研究

构建了Fe²⁺/电复合活化过硫酸盐体系,以酸性橙Ⅱ为模拟污染物,探究了温度、Fe²⁺浓度、过硫酸钠浓度、电流密度和pH值对降解过程的影响,并基于猝灭实验分析过程中存在的活性物种及其作用机制.结果表明：Fe²⁺/电复合活化下酸性橙Ⅱ的降解速率远高于同等条件下单一Fe²⁺活化或电活化的情况;Fe²⁺/电复合活化的能耗仅为0.15 kWh·m^-3,比电活化的能耗降低了46.4%;Fe²⁺/电复合活化对初始pH的适用性较为宽泛,在酸性或中性条件下均可有效降解酸性Ⅱ;在温度为40℃、Fe²⁺浓度为0.50 mmol·L^-1、过硫酸钠浓度为4 mmol·L^-1、电流密度为3 mA·cm^-2和初始pH为6.76的情况下,酸性橙Ⅱ的降解率可在30 min内达到95.8%;猝灭实验表明,复合活化过程中存在硫酸根自由基、羟基自由基和超氧自由基.综合分析认为复合体系中的...     

短期高温预处理对餐厨垃圾堆肥进程及产品质量的影响

为探索短期高温预处理对餐厨垃圾堆肥进程及产品质量的影响,设计预处理温度(65、80、95℃)、时间(2、4、6 h)和通风量(0、0.1、0.2m3·min^-1·m^-3)的三因素三水平正交试验.结果表明,高温预处理能促进半纤维素的降解,增加腐殖质前体物质氨基酸、还原糖等溶出,两者在高温预处理组(HTP)中的含量分别比对照组(CK)高出41.41%和35.51%.经短期高温预处理后,所有试验组都可在20 d时完全腐熟(种子发芽指数(GI)>70%),部分试验组甚至在15 d即可腐熟,而CK组在20 d时GI仅65.7%.HTP组堆肥产品总氮、总磷和总钾的平均含量分别比CK组高6.19%、10.96%和6.61%.以GI、腐殖质、聚合度和总养分为评价指标进行正交和方差分析,得出最佳预处理条件为温度80℃,时间4 h,通风量0.1 m3·min^-1·m^-3.研究结果表明短期高温预处理可以显著加速餐厨垃圾堆肥进程、提高产品质量,这可为突破传统堆肥耗时长、产品肥效低的瓶颈提供指导.     

外源亚精胺对 As5+胁迫下水稻种子萌发和As吸收积累的影响

农田As污染对农作物生长有毒害作用,导致农作物产量降低、品质下降.研究了外源添加亚精胺(Spd)对As⁵⁺胁迫下水稻种子萌发和幼苗生长的影响.结果表明,外源添加Spd能够促进As⁵⁺胁迫下水稻种子的萌发过程,提高种子的发芽势和发芽率,促进幼苗根系生长.添加Spd可以不同程度地提高As⁵⁺胁迫下水稻幼苗和根系中的抗氧化酶系统过氧化氢酶(CAT)、过氧化物酶(POD)和超氧化物歧化酶(SOD)的活性,降低水稻幼芽和根系中的丙二醛(MDA)含量.当As⁵⁺浓度为25μmol·L^-1时,添加500μmol·L^-1和1 000μmol·L^-1 Spd使水稻根系中的MDA含量比对照处理分别降低12.3%和31.3%,水稻幼芽CAT活性分别提高105.1%和101.4%,水稻根系CAT活性分别提高29.9%和57.1%.添加Spd也影响水稻对As的吸收积累.当As⁵⁺浓度为25μmol·L^-1时,添加50...     

NTA-Fe@PDA/H2O2氧化去除废水中盐酸土霉素

利用聚多巴胺(PDA)与氮川三乙酸(NTA)接枝并螯合Fe³⁺,形成以PDA为载体、NTA为Fe³⁺螯合剂的芬顿催化剂NTA-Fe@PDA,采用NTA-Fe@PDA/H₂O₂芬顿氧化法去除废水中盐酸土霉素(OTC).材料表征结果发现,NTA-Fe@PDA属于典型的介孔结构,Fe元素与有机配体成功螯合,PDA的聚合效果良好.探讨了H₂O₂投加量、NTA-Fe@PDA投加量和初始pH值对OTC降解的影响.结果表明,在NTA-Fe@PDA浓度为200mg/L,H₂O₂浓度为5mmol/L,初始pH值为4.85的条件下,反应60min后,20mg/L OTC的降解率达到96.23%.自由基鉴定实验表明,·OH是OTC降解过程中的主要自由基.通过LC-MS分析结果推测了OTC降解的中间产物和可能的降解路径.NTA-Fe@PDA在反应体系中重复利用8次以后,OTC的降解率仍在86.80%以上. NTA-Fe@PDA/H     

纳米核壳Co@NC催化剂活化过氧乙酸降解磺胺甲噁唑

过氧乙酸[PAA,CH₃C(O)OOH]作为一种新兴的氧化剂,在处理污水中难降解有机污染物中受到了越来越多的关注.通过蚀刻方法制备出纳米核壳Co@NC催化剂,并将其用于活化PAA降解污水中磺胺甲■唑(SMX).结果表明,当控制催化剂投加量为0.02 g·L^-1、PAA浓度为0.12mmol·L^-1和SMX浓度为10μmol·L^-1时,反应5 min时SMX的去除率即可达到98%,且降解SMX的速率常数为0.80 min^-1.SMX降解效率随催化剂添加量和PAA浓度提高而显著增加.结果发现核壳Co@NC/PAA体系在近中性条件下(pH为6.0～8.0)可获得最佳的SMX降解效果,酸性或碱性条件均不利于SMX去除.HCO^-₃和腐殖酸对该催化体系存在显著抑制,而Cl^-抑制作用较弱.此外,通过自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)研究发现,乙酰氧自由基(CH₃CO₂·)和乙酰过...     

土霉素和磺胺二甲嘧啶对堆肥过程中酶活性及微生物群落功能多样性的影响

为了探讨抗生素对堆肥过程中酶活性及微生物群落功能多样性的影响,将添加土霉素(OTC)和磺胺二甲嘧啶(SM_2)的猪粪与小麦秸秆进行好氧堆肥发酵试验.试验设置3个处理,分别为CK处理(不添加抗生素)、L处理(10 mg·kg~(-1)OTC+1 mg·kg~(-1)SM_2)、H处理(140 mg·kg~(-1)OTC+30 mg·kg~(-1)SM_2).结果表明,各处理堆体温度在55℃及以上持续了4 d,发芽指数大于85%,均达到了腐熟标准;堆肥35 d后,L和H处理中OTC残留率分别为2.8%和4.2%,SM_2均未检出;抗生素降解符合一级动力学方程,半衰期为0.56~1.24 d.H处理对堆肥过程中脱氢酶活性呈先抑制后促进的作用,而对脲酶活性则在堆肥后期表现出显著抑制作用.Biolog数据表明,在堆肥腐熟期H处理AWCD值、Shannon指数和Simpson指数显著大于CK;主成分分析得出,H处理改变了堆肥过程中微生物群落结构,起分异作用的碳源主要为糖类、羧酸类及氨基酸类.综上所述,添加OTC和SM_2对堆肥过程中酶活性和微生物群落功能多样性有显著影响,且经堆肥处理后SM_2被完全降解,而OTC仅有少量残留,说明好氧堆肥是一种快速有效去除抗生素的方法.     

可见光促有机物诱导铁还原的多相类芬顿体系强化效能与机制

近年来,亚铁离子活化过硫酸盐的类芬顿(Fe²⁺-PMS/PS)高级氧化技术发展日趋成熟,但因Fe³⁺无法还原导致反应停止的问题仍制约其大规模应用.结果发现,当把以双酚A（BPA）为代表的某些有机物与Fe³⁺和TiO₂混合,所形成的某种络合物可以拓宽TiO₂光响应范围捕获可见光,通过TiO₂将光生电子传递给Fe³⁺进行还原,从而实现Fe³⁺/Fe²⁺的无限循环.依据上述原理,构建了可见光下BPA-TiO₂-Fe³⁺-PS复合体系来降解BPA,并对其催化性能、催化机制和影响因素进行探讨.结果表明,该体系具有突出的催化性能,60 min内BPA(50 mg·L^-1)降解率达到93.1%,矿化度达到70%.同时验证该体系可以通过双酚A自生光电子还原Fe³⁺, 60 min还原得到的Fe²⁺稳...     

二价铁活化过氧化钙提高剩余活性污泥的脱水性能

采用Fe²⁺活化过氧化钙(Fe²⁺/CaO₂)提高剩余污泥的脱水性能,考察初始p H值、Fe²⁺和CaO₂投加量对污泥脱水性能的影响,并进一步探究了实现污泥深度脱水的内在机制.结果表明,初始pH值为中性,Fe²⁺和CaO₂投加量(以VSS计)分别为3.31 mmol·g^-1和3.68 mmol·g^-1时,污泥的脱水效果最好,污泥比阻(SRF)和含水率(WC)分别由20.99×10¹²m·kg^-1和86.61%降低至3.91×10¹²m·kg^-1和76.15%.Fe²⁺/CaO₂的氧化使污泥微生物细胞裂解,胞内有机物释放,胞外聚合物(EPS)降解;同时,Fe³⁺促使污泥颗粒再絮凝形成致密、多孔的絮体结构,有利于EPS结合水释放,实现污泥深度脱...     

外源褪黑素对锑胁迫下水稻幼苗生长和抗氧化系统的影响

为了探讨外源添加褪黑素(MT)对锑(Sb)胁迫下水稻幼苗影响,以华润2号水稻幼苗为研究对象进行水培实验,采用荧光探针定位技术对水稻幼苗根尖的活性氧(ROS)进行荧光定位,并对水稻幼苗根部根系活力、丙二醛(MDA)含量、 ROS(H₂O₂、 O^-₂·)含量、抗氧化酶(SOD、 POD、 CAT、 APX)活性和抗氧化剂(GSH、 GSSG、 AsA、 DHA)含量进行分析.结果表明,外源添加MT能缓解Sb胁迫对水稻幼苗生长的不利影响,提高水稻幼苗的生物量;与单独Sb处理相比,添加100μmol·L^-1的MT使水稻根系活力和总根长分别提高44.1%和34.7%,MDA、 H₂O₂和O^-₂·含量分别降低37.0%、 32.7%和40.5%.此外,MT处理不仅使POD和CAT活性分别提高54.1%和21.8%,还能调节AsA-GSH循环.由此可见,外源添加100μmol·L^-1...     

柠檬酸配体促进Cu/Fe0电子转移增强氧化性能的研究

该研究通过掺杂过渡金属Cu和Ni方式制备了2种改性纳米零价铁材料,在有无柠檬酸(CA)2种体系下,探究了材料对诺氟沙星的降解效果并分析其作用机理。结果表明,1% Cu/Fe⁰-CA对诺氟沙星有最佳降解效果,1 h降解效率约为73%;而没有柠檬酸的Cu/Fe⁰体系,也有70%左右的降解效率。结合DFT理论计算分析,对体系中·O₂^-、H₂O₂、·OH等自由基形成过程探究表明,无柠檬酸配体时主要是还原降解过程,在Fe⁰转化Fe²⁺时,电子直接传递至铁表面吸附的诺氟沙星,且还原氢(H*)起到还原作用。在有柠檬酸配体存在时则源于活化分子氧过程,在电子传递过程中产生H₂O₂,继而与柠檬酸亚铁产生类Fenton反应,体现出强氧化效应。     

聚合多巴胺功能化非织造布增强Fe2+活化过硫酸盐降解酸性红B

为了提高Fe²⁺活化过硫酸盐(PS)过程中Fe²⁺的利用效率,降低其对自由基的淬灭作用.制备了聚多巴胺复合聚丙烯非织造布(PDA-PP),考察了PDA-PP材料应用于Fe²⁺/PS体系中,对酸性红B(ARB)的氧化降解性能和机理.结果表明：PDA-PP/Fe²⁺/PS体系能够更持续地活化PS氧化降解ARB.一方面聚多巴胺中酚羟基使Fe³⁺还原为Fe²⁺,保持对PS分解的持续性,另一方面聚多巴胺中的邻苯二酚和氨基对Fe²⁺的络合作用控制了Fe²⁺的释放速率,降低了Fe²⁺对自由基的淬灭.自由基淬灭实验与ESR分析结果表明,羟基自由基(·OH)是PDA-PP/Fe²⁺/PS体系的主要活性物种.(SO₄^·-)的产生量少于·OH.研究显示,PDA-PP的加入能有效提高Fe²⁺/PS体系中Fe²⁺     

硫酸盐还原介导下土霉素的降解及其对微生物的胁迫效应

采用硫酸盐还原上流式厌氧反应器研究了土霉素(Oxytetracycline,OTC)的降解与脱毒.实验结果表明,经过40 d的驯化,在OTC初始浓度为10 mg·L^-1的条件下,在接种硫酸盐还原菌(SRB)的反应器中添加硫酸盐可将OTC的降解率从53.9%±0.6%提高到81.0%±0.5%,而且OTC降解产物显示出较低的毒性.3D-EEM荧光光谱和微生物电子传递系统活性测试结果表明,OTC的暴露可增强SRB中胞外聚合物(EPS)中类络氨酸蛋白的合成,促进甲酸脱氢酶活性进而提高烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)的产生量,而且腺苷三磷酸酶(ATP)活性和谷胱甘肽过氧化物酶(GSH-PX)活性也有一定的增强.本研究可为硫酸盐废水中抗生素的去除提供理论指南.     

异养硝化-好氧反硝化混合菌对尿素的去除及重金属和盐度的影响

为探究异养硝化-好氧反硝化混合菌对尿素的去除效果,本文考察了混合菌(DM01+YH01+YH02)对尿素的去除特性,以及重金属和盐度对其去除率的影响.结果表明,当废水中尿素质量浓度为200.0 mg·L^-1,碳源为柠檬酸三钠、 C/N为10、温度为30℃、 pH为7和转速为130 r·min^-1时,尿素在24 h可以得到高效降解,去除率为91.8%;重金属离子(Ni²⁺、Cd²⁺、Cu²⁺和Zn²⁺)会降低混合菌对尿素的去除效果,影响能力的大小顺序为Cd²⁺>Cu²⁺>Ni²⁺>Zn²⁺,然而, Fe²⁺(<20.0 mg·L^-1)会增强混合菌对尿素的去除效果;盐度(>10.0 mg·L^-1)会抑制混合菌株对于尿素的去除.     

草酸钙钝化砷黄铁矿生物氧化同时促进砷固定的机制

含砷硫化矿(ABSMs)的暴露溶解是导致矿区周边水域和土壤中砷含量超标的重要原因之一.嗜酸铁硫氧化微生物、氧气和水的接触会显著加速ABSMs的氧化和砷的释放.选择砷黄铁矿(FeAsS，最典型的ABSMs)为研究对象，探究了草酸钙(COM)对典型嗜酸菌Sulfobacillus thermosulfidooxidans生物氧化砷黄铁矿的钝化效应.结果表明，COM介导FeAsS生物氧化过程中产生的无定型纳米颗粒会致密包裹在细菌和矿物表面，抑制了细菌在矿物表面的吸附、Fe(II)的生物氧化和Fe³⁺对矿物的直接催化作用，最终钝化了FeAsS的溶解和砷的释放.在初始pH=2.0、COM添加量(以Ca²⁺浓度计)分别为0.25、0.5和1 g·L^-1条件下生物氧化10 d后，As浓度由不含COM氧化体系的3.73 g·L^-1分别降低至2.89、2.03和1.47 g·L^-1.同时，COM的添加不仅明显抑制了黄钾铁矾的形成和累积，还使矿物表面砷的氧化受阻.COM浓度越高，表观钝化效应越强....     

污泥生物炭活化过硫酸盐介导产单线态氧降解罗丹明B

以污水厂填埋污泥为原料,在不同热解温度下制备了污泥生物炭(SBC),发现SBC能够高效活化过一硫酸盐(PMS),促进罗丹明B(RhB)降解,且900℃下制备的SBC降解RhB的速率常数(0.071 min^-1)分别为300和600℃下制备的SBC的7.1和4.7倍.SBC/PMS体系中RhB的降解速率随着PMS剂量(0.2～0.8 mmol·L^-1)的增加逐渐增加,达到0.8 mmol·L^-1后,继续增加投加剂量(1.6～3.2 mmol·L^-1)降解速率变化不明显;随着工作pH的提高(1～13),SBC/PMS体系中RhB的降解速率逐渐降低.光谱学分析显示,热解温度的升高会使官能团减少,提高SBC本身与PMS和RhB的电子传递速率,促进RhB高效降解.淬灭实验结果显示,SBC/PMS/RhB体系中产生的主要活性氧物种为¹O₂,其浓度约为1.5×10^-10mol·L^-1.本研究有望揭示SBC活化PMS处理难降解有...     

高铁酸盐对丁基羟基茴香醚的去除效果和机理研究

通过研究高铁酸盐(Fe（VI）)对丁基羟基茴香醚（BHA）的去除效果和机理,阐明这种广泛使用的抗氧化剂在水处理中的转化归趋 .详细考察了溶液 p H 值、氧化剂量、BHA 初始浓度、常见阴阳离子、腐殖酸（HA）和实际水质对其去除效果的影响 .结果表明 Fe（VI）可高效去除水中BHA,升高 p H 值、增加氧化剂投加量及分批投加 Fe（VI）,对 BHA 去除率更高 . 当 pH= 9.0 时,分别于 0 和 30 s 分两次投加 100 μmol·L^-1的Fe（VI）可将 50 μmol·L^-1BHA 在 60 s 内完全去除 . 体系中离子 Cl^-、HSO₃^-、NO₂^-、Ca²⁺、Cu²⁺、Fe³⁺和腐殖酸（HA）的存在则会抑制底物的降解,且Cl^-、HSO₃^-和Ca²⁺的抑制效果...