氮氧同位素示踪湿沉降NO3-来源及氧化途径

为探明焦作市大气湿沉降中硝态氮的污染水平,识别其来源及其形成过程,于2020年1月-2021年12月采集了焦作市大气湿沉降样品41个,测定并分析了TN、NH₄⁺-N、NO₃^--N浓度以及δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-值.结果表明：(1)TN、NH₄⁺-N、NO₃^--N浓度范围分别为2.52～13.27、0.11～1.70、1.64～8.31 mg/L,焦作市湿沉降中氮的主要存在形态为NO₃^--N,占比为52.11%～83.92%.(2)δ¹⁸O-NO₃^-、δ¹⁵N-NO₃^-值的范围分别为54.9‰～93...     

黄河流域(青海段)氮时空分布特征及其来源解析

青海省作为黄河发源区,其境内干支流水质对整个黄河流域和北方地区具有十分重要的战略意义.为深入了解黄河流域(青海段)氮污染特征,采集黄河干流流域、湟水河流域、大通河流域共30个断面不同水期的水样进行监测,系统分析氮时空分布特征,并采用氮氧稳定同位素技术解析了水体中氮的主要来源.结果表明：(1)该区域水体TN浓度在0.33～13.50 mg/L之间,平均值为3.40 mg/L,表现为湟水河流域>大通河流域>黄河干流流域,各形态氮浓度表现为NO₃^--N>TON>NH₄⁺-N>NO₂^--N.(2)各流域TN浓度最高均为丰水期,但枯水期和平水期各不相同,氮形态分布也不同,说明氮污染来源可能存在差异.(3)相关性分析显示,TN与TON、NO₃^--N具有较好的同源性;SIAR模型分析显示,各污染源对NO₃^--N的贡献率表现为土壤源>凋落物源>...     

改性Cu-Pd双金属电极电化学还原硝酸盐性能研究

为揭示高盐废水中电催化还原硝酸盐氮的能力,采用阴极电沉积法成功制备了NF/CNTs/Cu-Pd双金属复合电极.通过SEM-EDS、XRD和XPS表征,证实CuPd纳米颗粒成功沉积在泡沫镍(NF)底板上.研究了电流密度、初始pH值、初始硝酸盐浓度和Cl^-浓度等因素对模拟水中NO₃^--N、TN的去除能力的影响,并用实际高盐废水验证了其可行性.结果表明:没有Cl^-存在情况下,NF/CNTs/Cu-Pd可有效去除NO₃^--N,但TN去除能力一般,NO₃^--N主要转化为NH₄⁺-N.有Cl^-存在作用下,NO₃^--N、TN得到有效去除.反应最佳条件为:电流密度30mA/cm²,初始pH值7,初始浓度50mg/L,氯离子浓度2.0g/L,此时NO₃^--N...     

千岛湖水体氮的垂向分布特征及来源解析

选取千岛湖水深0.2,5,10,20,30和40m处水样进行分析,利用氮氧同位素和稳定同位素模型（SIAR）研究千岛湖水体氮（N）的垂向分布特征,分析水体N的来源并计算各N源的贡献率.结果表明,硝酸盐（NO₃^-）和溶解性有机氮（DON）是千岛湖水体总溶解氮（TDN）的主要形式,分别占溶解态N的57.9%和39.7%.千岛湖水体δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-的平均值分别为4.5‰和4.3‰.上层水体（0~10m）中,硝化作用和浮游植物的同化作用共同控制水体N的形态组成和氮氧同位素值（δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-）的变化.中层水体（10~30m）中,硝化作用是主要的生物地球化学过程,使得水体NO₃^-含量增加而δ¹⁸O-NO₃^-值减小.底层水体（30~40m）受到硝化作用、底泥N释放和反硝化作用的共同影响.化肥是千岛湖水体NO₃^-的最主要来源,在S1和S2处的贡献率分别为51.9%和30.6%.新安江上游的农业面源污染使得S1处化肥贡献率远高于S2.土壤N是仅次于化肥的第二大水体NO₃^-来源,在S1和S2处的贡献率分别为17.8%和27.8%.此外,底泥对底层水体NO₃^-的贡献不可忽视.     

NO2--N/NH4+-N及COD/NH4+-N对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮除碳的影响

采用序批式反应器-厌氧序批式反应器（SBR-ASBR）组合工艺处理常温低C/N比实际生活污水,通过调控SBR缺氧：好氧时间分别为80min：60min、120min：60min和150min：60min时,实现半亚硝化,将其出水直接泵入ASBR反应器中,考察不同进水NO₂^--N/NH₄⁺-N和COD/NH₄⁺-N对厌氧氨氧化耦合反硝化同步脱氮除碳的影响,并采用响应面法设计正交批次试验.结果表明：在NO₂^--N/NH₄⁺-N为1.55,COD/NH₄⁺-N为4.22时,出水NH₄⁺-N、NO₂^--N和COD的浓度分别为2.79,0.47,38.37mg/L,其去除率分别高达87.56%,98.45%和62.69%.ΔNO₂^--N/ΔNH₄⁺-N为2.23,生成的NO₃^--N的量比理论值小2.47mg/L,厌氧氨氧化和异养反硝化共同完成氮素去除,系统脱氮除碳性能最佳.当NO₂^--N/NH₄⁺-N和COD/NH₄⁺-N分别由0.84增加到1.55和3.24增加到4.22时,厌氧氨氧化和异养反硝化对脱氮贡献率分别由80.40%降至53.33%和19.60%增加到46.67%.NO₂^--N/NH₄⁺-N和COD/NH₄⁺-N对TN和COD去除的正交影响显著,均呈现正相关,R²分别为0.9243和0.9700.     

闽江感潮河段夏秋季涨落潮河水稳定同位素（N/D/O-18）组成特征解析

流域氮污染的稳定同位素表征和溯源对于保障流域污染防控和用水安全具有重要意义,本文通过对感潮河段夏、秋季涨落潮主要断面硝态氮（NO₃^-）及稳定同位素(δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-、δD-H₂O和δ¹⁸O-H₂O)组成特征测定及沿线小流域的氮污染入河量测算,探讨了陆域氮排放和水体交换对感潮河段稳定同位素的影响.研究表明：（1）落潮、涨潮期NO₃^-均为“秋季>夏季”,δ¹⁵N-NO₃^-夏、秋两季组成特征基本相近.落潮期δ¹⁸O-NO₃^-为“夏季>秋季”,涨潮期则相反.同季节的NO₃^-及其同位素总体呈“涨潮期>落...     

厌氧氨氧化颗粒污泥内部原位生物活性与N2O产生特性

以厌氧氨氧化颗粒为对象,利用NH₄⁺、NO₂^-、NO₃^-和N₂O微电极测定了浓度连续分布,并建立微生物原位活性与N₂O产生之间的关系.结果表明,NH₄⁺和NO₂^-同步消耗的厌氧氨氧化活性区分布在颗粒的表层区域(0～1500μm),其中200～400μm活性最高;当NH₄⁺-N浓度为14mg/L(c(NH₄⁺):c(NO₂^-)=1:1.2)时,NH₄⁺-N和NO₂^--N最大净体积消耗速率分别为1.19与1.65mg/(cm³·h).反硝化活性主要分布在1500～2500μm的深层区域,当采用...     

冬季大黑汀水库沉积物-水界面氮磷赋存特征及交换通量

本文研究了大黑汀水库表层沉积物碳氮磷污染负荷及分布特征,利用Peeper （pore water equilibriums）技术获取沉积物-水界面氮磷剖面特征,分析大黑汀水库间隙水氮磷分布的空间差异;采集沉积物无扰动柱样用静态培养法对其水土界面氮磷交换速率进行估算.结果表明：沉积物中TN、TP和TOC的含量分别在729~5894mg/kg、1312~2439mg/kg和0.5%~5.6%之间,沉积物中氨氮（NH₄⁺-N）、硝酸盐氮（NO₃^--N）、亚硝酸盐氮（NO₂^--N）和活性磷（PO₄^3--P）含量分别在0.6~202.9、34.4~168.3、0.1~0.3和16.1~75.2mg/kg之间,主要表现为下游含量高于上游,空间分布特征明显;沉积物C/N表明该水库有机质主要来源于水体内部,与人类网箱养殖活动有关.间隙水中NH₄⁺-N和PO₄^3--P浓度远高于上覆水,表明大黑汀水库间隙水具有向上覆水体扩散营养盐的潜力.在垂直方向上间隙水中NH₄⁺-N浓度随深度的增加而变大,PO₄^3--P浓度具有在0~4cm快速增加,之后表现出逐渐降低的趋势.静态释放结果表明,沉积物-水界面NH₄⁺-N和PO₄^3--P的交换通量分别为3.5~110.5mg/（m²·d）和0.1~1.6mg/（m²·d）,NO₃^--N和NO₂^--N交换通量在-112.5~157.2mg/（m²·d）和0.04~0.94mg/（m²·d）之间.NH₄⁺-N、NO₃^--N和PO₄^3--P在下游表现出较高的释放速率.较高的沉积物内源负荷使得大黑汀水库沉积物具有较大的向上覆水释放营养盐的潜力,改善水库沉积物污染状况是治理大黑汀水库水体环境的必要之举.     

周边土地利用类型对川西平原西河氮素的影响

以四川盆地西部典型农业小流域为研究区,于2015年3月~2016年2月持续监测河流氮素（NH₄⁺-N、NO₃^--N、TN）和pH,结合遥感解译、地理信息系统和相关性分析等技术,探讨了监测断面周边流域土地利用类型与河流氮素及pH值的关系.结果表明,研究区河流氮素浓度的季节变化均表现为冬季最高（2.063mg/L）、春秋次之（1.536mg/L;1.432mg/L）、夏季最低（1.085mg/L）,同时月均NO₃^--N浓度（0.891mg/L）显著高于NH₄⁺-N（0.425mg/L）（P<0.01）,且NO₃^--N受到典型土地利用类型的显著影响.随着缓冲区半径的增加,耕地、城乡建设用地和水域的面积与NO₃^--N和TN浓度相关性逐渐降低,且在250m缓冲区内,城乡建设用地面积与NO₃^--N浓度呈显著正相关（P<0.05）;交通运输用地面积与所有氮组分的相关性均增大,且在750m缓冲区内,交通运输用地面积与NO₃^--N和TN浓度呈极显著正相关（P<0.01）.城乡建设用地和交通运输用地可能是河流NO₃^--N的"源".     

疏勒河流域不同水体氮素的含量特征

在全球气候变暖下,高寒山区的水文过程会受到冰川退缩和冻土融化的影响,从而改变寒区河流中营养物质浓度,然而对高寒山区河流中营养物质浓度分布特征的认识还很少。该研究采集青藏高原祁连山地区的疏勒河河水、降水、地下水样品,测定总氮(TN)、氨氮(NH₄⁺-N)、硝氮(NO₃^--N)浓度,分析氮素营养盐浓度的时间分布特征。结果表明,在时间变化上,河水中TN、NO₃^--N浓度有明显的季节差异性,NH₄⁺-N浓度变化与自身不稳定性有关;在6-8、12月,河水中TN浓度均值依次为(436.25±41.25)、(646.00±288.98)、(786.56±300.21)、(1 162.68±394.35)μg/L;河水 NO₃^--N 浓度均值依次为(391.00±46.00)、(343.95±167.91)、(464.00±68.75)、(600.25±151.62)μg/L;河水中N...     

两级PNDPR耦合Anammox脱氮除磷工艺研究

鉴于厌氧氨氧化工艺进水必须包含NO₂^--N和NH₄⁺-N两种基质,且只能脱氮,为在此基础上进一步实现除磷,提出辅以短程硝化技术,将除磷、脱氮技术相耦合,即短程硝化反硝化除磷串联厌氧氨氧化工艺.生活污水首先进入短程硝化反硝化除磷单元,主要实现NH₄⁺-N转化为NO₂^--N并去除COD,其部分出水与生活污水原水相混合再进入厌氧氨氧化单元,同时短程硝化反硝化除磷单元于缺氧条件下反硝化吸磷,待反应结束后两个处理单元的出水混合排放.实验结果表明,控制进水混合比为4.2可保证Anammox单元中C/N和NO₂^--N/NH₄⁺-N值分别为2和1.5,平均△NO₂^--N/△NH₄⁺-N=1.41,△NO₃^--N/△NH₄⁺-N=0.12,Anammox脱氮平均占比为85.2%,反硝化与Anammox反应耦合良好.整个系统稳定运行后出水COD、P、NH₄⁺-N、NO₂^--N和NO₃^--N浓度分别为15.2,0.85,0.59,5.56,3.33mg/L,TN去除率为89.4%,通过PNDPR-Anammox耦合新工艺成功实现模拟生活污水的高效处理.     

玉米秸秆和玉米芯生物炭对水溶液中无机氮的吸附性能

为探明玉米秸秆和玉米芯生物炭对水溶液中无机氮的吸附性能,研究了其对NH₄⁺-N、NO₃^--N和NO₂^--N的吸附动力学过程;并用等温吸附模型对NH₄⁺-N和NO₃^--N的吸附过程进行拟合,探讨制得生物炭对无机氮的吸附机理.结果表明,400℃和600℃制得玉米秸秆和玉米芯生物炭均呈碱性,表现为400℃ < 600℃;同种原材料,与400℃制得生物炭相比,600℃制得生物炭碱性含氧官能团数量较多,而酸性含氧官能团数量较少.400℃制得生物炭对NH₄⁺-N的吸附能力较强(玉米秸秆和玉米芯生物炭的平衡吸附量分别为4.22和4.09mg/g);而600℃制得生物炭对NO₃^--N和NO₂^--N的吸附能力较强(玉米秸秆和玉米芯生物炭对NO₃^--N的平衡吸附量分别为0.73和0.63mg/g;对NO₂^--N的平衡吸附量分别为0.55和0.35mg/g).与NO₃^--N和NO₂^--N相比,玉米秸秆和玉米芯生物炭对NH₄⁺-N的吸附能力更强,4种生物炭对NH₄⁺-N的平衡吸附量是NO₃^--N/NO₂^--N的4.29~20.2倍.等温吸附模型拟合研究表明,玉米秸秆和玉米芯生物炭对水溶液中NH₄⁺-N和NO₃^--N的吸附过程均可用Freundlich模型描述,其在生物炭表面的吸附是多分子层吸附.     

基于SBR-ABR实现PN-SAD耦合工艺的运行与优化调控

采用序批式活性污泥反应器-厌氧折流板反应器(SBR-ABR)组合工艺,构建"部分亚硝化-厌氧氨氧化反硝化"(PNSAD)反应链实现深度脱氮除碳.设定3种不同的运行工况,工况Ⅰ将SBR出水(NO₂^--N/NH₄⁺-N为1～1.32)直接接入单隔室ABR厌氧氨氧化系统,发现虽然实现了厌氧氨氧化反应的稳定运行,但联合工艺总氮(TN)去除率低于80%,出水TN约20mg·L^-1.为在ABR内增加反硝化功能,向ABR反应器第三隔室添加反硝化污泥,于工况Ⅱ将SBR出水接入,发现耦合反应对TN去除率仍偏低若实现深度脱氮需在厌氧氨氧化后段补充碳源.故在工况Ⅲ调控SBR出水(NO₂^--N/NH₄⁺-N=5)与部分原水混合(NO₂^--N/NH₄⁺-N=1.4;C/N=2.5),接入单隔室ABR厌氧氨氧化反硝化系统不仅实现了厌...     

地下渗滤系统消纳沼液的氮素承载力研究

为了避免畜禽粪便土地消纳不当导致的地下水污染,在北京气候条件下,文章采用田间试验,以草坪表施化肥200 kg/(hm²·a)(以N计,下同)对照,研究了地下渗滤系统沼液中氮量420 kg/(hm²·a)和600 kg/(hm²·a)时,系统对氮(总氮、氨氮、硝氮)的去除效果及环境风险,进而对草坪-土壤地下渗滤系统(SWIS)消纳沼液的氮素承载力进行了评估。结果表明：地下渗滤系统土壤渗滤液TN、NO₃^--N浓度随着施氮量的增加而升高,且各处理差异显著。各处理渗滤液NH₄⁺-N浓度都很低,不存在环境风险。SWIS沼液不同施氮量处理NH₄⁺-N浓度无显著差异,均显著高于化肥对照。在草坪-土壤系统下,以国际饮用水限值NO₃^--N浓度10 mg/L为评价标准,若要求逐次渗滤液NO₃^--N平均浓度达标,SWIS消纳沼...     

稻秸秆添加强化沉水植物湿地对农田径流中不同形态氮的去除效果

为提升稻田周边湿地对农田径流中不同形态氮的净化效率,有效拦截农田面源污染导致的氮磷流失,采用农业废物稻秸秆为有机碳源与沉水植物组合构建强化湿地系统,共设置不种植苦草且不添加稻秸秆(NS)、只种植苦草(VN)、只添加稻秸秆(SS)和种植苦草并添加稻秸秆(VS)4个处理,研究强化湿地对不同形态氮农田径流的净化效果与机制。结果表明：1)在处理以氨氮(NH₄⁺-N)为主要氮形态的农田径流时,VN和VS对废水中TN和NH₄⁺-N的去除率显著高于其他处理(P<0.05),表明种植苦草是提升湿地对NH₄⁺-N农田径流净化效果的主要因素;2)处理以硝态氮(NO₃^--N)为主要氮形态的农田径流时,SS和VS对废水中TN和NO₃^--N的去除率显著高于其他处理(P<0.05),表明添加稻秸秆显著提升了湿地对NO₃^--N农田径流的净化效果...     

农田退水期阿什河氮污染特征及来源解析

利用水质监测技术和稳定同位素示踪技术,对春季农田退水期阿什河河水中ρ(NH₄+-N)、ρ(NO₃--N)和ρ(TN)特征进行研究并对氮污染来源进行解析. 结果表明,ρ(NH₄+-N)、ρ(NO₃--N)和ρ(TN)除在阿什河上游源头区水体中较低外,其余大部分区域均较高. 上游源头区采样点 δ 15N值为3.68‰～6.09‰,主要受大气沉降氮和土壤有机氮的污染;中下游区域中一部分采样点δ15N值为5.32‰～7.72‰,主要受农田退水和农村生活污水影响,另一部分采样点δ15N值为8.45‰～11.86‰,主要受畜禽养殖污水影响较大;下游采样点δ15N值较低(3.25‰～4.15‰),主要受工业来源废水污染. 农田,特别是河流两岸的稻田退水对阿什河水质影响较大;城区对阿什河TN和NH₄+-N影响较大,对NO₃--N影响较小.      

水库与河流沉积物中好氧甲烷氧化菌群落差异性研究

甲烷在自然生态系统碳循环过程中起着重要作用,氮素形态的差异影响了甲烷氧化菌的氧化作用.选取北京市密云水库和北运河两类不同污染类型的水体作为研究区域,采用克隆文库分子生物学的方法,探究氮素形态及其来源的差异对MOB细菌群落特征的影响.结果表明：密云水库与北运河沉积物中氮素形态有显著差异,水库中氮素以NO₃^--N为主,河流中氮素以NH₄⁺-N为主;氮素形态的差异影响了MOB细菌的系统发育,密云水库沉积物中MOB细菌的高同源性菌群主要来自湖泊生态系统,与NO₃^--N有较强的响应关系,北运河沉积物中MOB细菌高同源性菌群主要来自污水处理厂废水和活性淤泥,与NH₄⁺-N有较强的响应关系,不同环境中氮素对MOB细菌的影响主要依赖于氮素的主要存在形态及其主要来源.北运河等重污染河流中MOB细菌群落的联系更紧密更趋于模块化,对环境变化的敏感程度更高,微生物更脆弱,更容易受到水质变化以及人类活动的干扰.北运河沉积物中NH₄⁺-N对MOB细菌氧化速率的抑制性强于密云水库沉积物中NO₃^--N对甲烷氧化的抑制作用.重污染的城市河流中高浓度的NH₄⁺-N通过抑制甲烷氧化速率和促进产甲烷产生速率的双重作用影响了河流沉积物中甲烷的产生.     

限NH4+和限NO2-厌氧氨氧化系统的运行特性及微生物种群特征

在控制进水TN浓度<50 mg·L^-1、水力停留时间为2.0 h和水温为20℃条件下,采用连续流完全混合式反应器对比研究了限NH₄⁺和限NO₂^-厌氧氨氧化系统的脱氮效能及微生物种群特征.结果表明,尽管两厌氧氨氧化反应器维持了类似的TN去除负荷[0.45～0.5 kg·(m³·d)^-1]和TN去除率(70%左右),但限NH₄⁺厌氧氨氧化反应器中ΔNO₃^-/ΔNH₄⁺呈现更快的上升趋势.批式试验及高通量测序结果表明,限NH₄⁺厌氧氨氧化反应器比限NO₂^-反应器具有更为显著的功能及微生物种群空间异质性.Candidatus_Brocadia是两反应器中的优势厌氧氨氧化菌属,限NH₄     

水中无机氮形态变化对酮洛芬光降解的影响

研究了模拟太阳光照射下水环境中不同形态氮(NO₃^-、NO₂^-和NH₄⁺)对酮洛芬(KET)光解的影响.结果表明,KET在平均波长(200~450nm)下量子产率Φ_o为0.14. NO₃^-浓度从0.01mmol/L^-增至1.0mmol/L时, KET光解速率常数从0.0109降至0.0085; NO₂^-浓度从0.01mmol/L增至1.0mmol/L时, KET光解速率常数从0.0095降至0.0069, NH₄⁺对KET的光解基本无影响. NO₃^-的光掩蔽现象对KET光解的影响起主要作用; NO₂^-则通过光掩蔽现象和羟基自由基猝灭来抑制KET的光解.同时研究了当水环境中pE值发生变化而引起水中无机氮形态转化时,不同形态氮共存对KET光解的复合影响,随着pE值的增大,KET的光解速率先减小后增大;当NO₂^-和NH₄⁺共存时,两者对KET光解的影响存在拮抗作用,这一拮抗作用也存在于NO₂^-和NO₃^-之间.     

生物膜生态浮床对城市尾水净化特征分析

为探究生物膜对城市尾水的净化特征,通过采用联合生物膜生态浮床技术,考察生物膜长度、水力停留时间(HRT)及生物膜覆盖面积对含氮尾水的净化特征.结果表明,生物膜为1/2水深长度时,NH₄⁺-N、NO₃^--N和TN的去除率分别可达到90. 82%、62. 7%和81. 96%,氮去除率较高,而生物膜长度为整个河道水深时,NH₄⁺-N的去除率最高只有22. 07%,NO₃^--N和TN的浓度变化不明显.在HRT为6 d时,NH₄⁺-N和TN的去除率最高分别可达到82. 01%和62. 88%,最低分别为55. 24%和46. 82%;当HRT为12 d时,NH₄⁺-N和TN的去除率最高分别可达81. 4%和79. 93%,但最低分别达到了8. 73%和17. 23%,对比发现,HRT为6 d时氮的去除效率较高且稳定.在生物膜覆盖面积为...