碳、氮物质对水稻田土壤甲烷氧化活性影响的研究

研究了碳素和氮素物质对黄松田土壤中甲烷氧化菌种群及其甲烷氧化活性的影响，结果表明，加入不同碳素或氮素物质对黄松田土中甲烷氧化菌种群的数量变化无显著性影响，但对土壤氧化外源甲烷烷尖性却具有显著性影响，且不同浓度的同一物质对黄松田土壤氧化外源甲烷速率的影响也不相同，甲烷氧化代谢途径中的中间产物（甲醇和甲酸）较非甲烷氧化代谢途径中的中间产物和能促进土壤产甲烷菌产甲烷活性的碳源物质（酵母膏，葡萄糖和乙酸）可更强烈地抑制土壤氧化外源甲烷的活性，有机氮素物质对黄松田土的甲烷氧化速率的影响要较无机氮素质质弱，在无机氮素物质中，硝酸盐对土壤氧化外源甲烷活性的抑制强度要强于铵盐类物质，NH3要比NH^ 4对甲烷氧化菌的甲烷氧化活性具有更强的抑制作用，一旦黄松田土的甲烷氧化活性受到碳，氮物质的抑制，恢复其氧化外源甲烷活性就需要较长时间，且受到抑制的过程越,恢复所需时间也越长。     

垃圾填埋场覆盖黄土的甲烷氧化能力及其影响因素研究

利用西安江村沟填埋场不同覆盖时间的临时覆盖黄土和新鲜黄土掺堆肥配置的土样,开展了甲烷氧化培养瓶试验,培养历时最长达22d,研究了不同覆盖时间的覆盖黄土和不同堆肥掺量的新鲜黄土的甲烷氧化能力,以及含水量对覆盖黄土甲烷氧化能力的影响,分析了甲烷氧化过程中各组分气体体积变化关系.研究结果表明:不同覆盖时间的覆盖黄土的甲烷氧化能力相差很大,覆盖3~5年的黄土最大甲烷氧化能力达26.05~53.95μg CH4/(g×h), 而未覆盖的新鲜黄土几乎没有甲烷氧化能力.在新鲜黄土中掺入堆肥,能有效提高其甲烷氧化能力,且在堆肥掺量小于50%时,土样的最大甲烷氧化能力与堆肥掺量呈正比例关系.含水量对覆盖土的甲烷氧化能力有很大影响,黄土甲烷氧化的最适宜含水量约为20% ~ 30%.在甲烷氧化过程中,甲烷氧化菌将CH4中约44%的碳氧化为CO2,其余碳转化为甲烷氧化菌胞内物质.实际工程中进行覆盖层设计时,需要根据填埋场实际产气量和覆盖层导气性确定与甲烷通量相匹配的甲烷氧化速率,进而合理确定堆肥掺量.     

庭院垃圾对填埋场甲烷的减量化研究

将熟化时间为24个月和2个月的庭院垃圾分别用于建设0.9 m厚的1#和2#两个生物覆盖层单元,并进行了为期15个月的野外试验,以验证庭院垃圾能否作为生物覆盖层材料用于减少垃圾填埋场甲烷的排放,以及利用同位素和质量守恒方法量化生物覆盖层对垃圾填埋场甲烷的氧化能力.结果表明,两个生物覆盖层对甲烷的氧化能力在建设初期达到整个观测期的最高值,分别为(141±10)g·m-2·d-1和(197±27)g·m-2·d-1,随后生物覆盖单元的甲烷氧化能力随季节交替降低至18~120 g·m-2·d-1和23~70 g·m-2·d-1.试验的中后期,在两个生物覆盖单元中均观测到明显数量的甲烷产出.试验结果表明24个月和2个月熟化时间的庭院垃圾作为生物覆盖填料,均具有较好的甲烷减量化能力,但所含不稳定有机质在厌氧条件下的降解会造成额外的甲烷释放.除此之外,在利用质量守恒方法量化甲烷氧化率时,忽略非甲烷氧化菌的呼吸作用会高估庭院垃圾对甲烷的减量化能力.     

垃圾填埋场覆盖材料的甲烷氧化能力与甲烷氧化菌定量分析

分别采用厌氧瓶培养方法和荧光定量PCR技术定量测试了6种典型填埋场覆盖材料的甲烷氧化能力和甲烷氧化菌数量,并分析了典型覆盖材料甲烷氧化能力与甲烷氧化菌含量及物料特性的相关关系。结果表明:厌氧填埋陈腐垃圾、准好氧填埋陈腐垃圾和老覆土的甲烷氧化速率约高于粪便堆肥和垃圾堆肥1个数量级,约高于新覆土2个数量级;厌氧和准好氧填埋陈腐垃圾的甲烷氧化菌含量约高于老覆土和粪便堆肥1个数量级,约高于垃圾堆肥和新覆土2个数量级。覆盖材料的甲烷氧化菌数、甲烷氧化速率与物料填埋或驯化时间呈极显著正相关(p<0.01);甲烷氧化菌数与覆盖材料的甲烷氧化速率、含水率、总氮呈显著性正相关(p<0.05);覆盖材料的甲烷氧化速率与其理化性质之间无明显相关性,而是与覆盖材料本身的甲烷氧化菌含量显著相关。     

中国典型城市垃圾填埋场甲烷δ13C特征研究

城市垃圾填埋场是全球甲烷源中具有可削减意义的重要人为甲烷源。甲烷13C同位素特征是区域和全球甲烷源源强恒算的一个重要定量因子。研究测得中国阿苏卫垃圾填埋场甲烷δ13C特征值的一般范围为-54 9‰～-49 0‰,反映出了城市垃圾填埋场普遍的甲烷δ13C特征。研究表明,在排气系统方面与国外垃圾填埋场的结构差异和特定的场地条件,使阿苏卫垃圾填埋场排气系统和覆土层排放的甲烷都经历了相当程度的氧化,二者的甲烷δ13C特征值差异并不显著,普遍略重于国外相应研究结果,显示出较为显著的氧化特征。      

木屑生物炭对秸秆和牛粪厌氧发酵产甲烷性能的影响

利用AMPTS全自动甲烷潜力测试系统、First-Order水解模型、修正的Gompertz和logistic模型,在了解生物炭各理化特性的基础上,通过对厌氧发酵的水解速率、产甲烷潜力及最大甲烷产率等进行拟合和对比分析,研究木屑生物炭对序批式湿法厌氧发酵的影响规律。结果表明:木屑生物炭对序批式厌氧发酵前期的底物水解速率、甲烷产率及累积甲烷产量均有着显著的影响,其中木屑生物炭对水解速率的影响强于果木生物炭和活性炭,较椰壳生物炭弱,且提升厌氧发酵系统的缓冲能力较椰壳生物炭和活性炭强。木屑生物炭对厌氧发酵的强化作用与生物炭粒径成负相关,当粒径<0.5 mm时强化效果最好,提高水解速率33.93%,提升最大产甲烷速率约19.32%,缩短延滞期约51.28%。     

甲烷燃烧爆炸过程火焰结构演变规律研究

以甲烷为代表性化合物,依靠自主研发的高温高压燃爆测试平台,通过自由基光学系统与纹影测量系统,研究了甲烷燃烧过程中自由基种类与浓度的变化情况,并用纹影系统观察和分析层流或预湍流过程中火焰的传播过程,得到了不同时间段甲烷燃烧火焰结构的演变规律。研究发现在甲烷爆炸初期会有生成CH、OH自由基,且OH自由基含量在整个甲烷爆炸的过程中高于CH自由基。CH、OH自由基含量变化趋势与甲烷升压过程呈正相关关系。此外,甲烷浓度越高,湍流强度越强,其火焰越蓝,湍流强度越大,火焰传播速度越快,胞格结构越明显。故甲烷浓度和湍流强度对超压有着协同作用。该研究对明确甲烷燃烧过程火焰传播规律与燃爆机理,开发新型抑爆剂抑制燃爆发生或火焰传播提供了参考。     

甲烷氧化菌在填埋场覆盖层的工程应用 (Ⅰ):分离与筛选

选取了湖泊底泥、矿化垃圾、覆盖土和好氧污泥4种填埋场周边易得基质为分离源,采用驯化、传代培养、甲烷氧化能力及适应性等方法进行了适合于填埋场覆盖层应用的甲烷氧化菌的筛选研究.结果表明,从好氧污泥中分离得到的甲烷氧化菌较其它分离源得到的甲烷氧化菌具有更高的甲烷氧化活性(2461.29μg·h-1·g-1,以每g干污泥每小时氧化的CH4量(μg)计,下同)和甲烷氧化速率增幅(1045.56μg·h-1·g-1,以每g干污泥每小时氧化的CH4量(μg)计,下同),接种后能显著提高覆盖材料的甲烷氧化能力(p0.05),且不受CH4浓度的抑制.源自好氧污泥的甲烷氧化菌具有生长迟滞期短、生长速率高等特点,对填埋场的甲烷削减更具适应性,有利于工程扩大应用.     

环境空气动力学

染源对大气颗粒物的优化贡献率。该方法应用于成都市大气颗粒物的源解析结果与用其他多种源解析法得出的结果基本一致。理论分析和应用实践表明了遗传算法用于大气颗粒物源解析研究具有简便、准确和实用性强等特点。表2参7X169 200101289应用大气扩散模式进行区域稻田甲烷源强估算/刘建国(北京大学技术物理系)…//环境科学/中科院生态环境研究中心一ZDoo,21(6)一6一ro 环图X一5 传统通量箱方法对区域稻田甲烷源强的估算具有很大不确定性。本研究应用箱模式和ATDL模式估算区域稻田甲烷排放率。箱模式和ATDL模式估算排放率分别为:6月13.2…     

甲烷胁迫下不同填埋场覆盖土的氧化活性及其菌群结构

对比研究了常规填埋场覆盖材料(粘土)和甲烷胁迫下垃圾生物处理后的材料(垃圾土)的甲烷氧化活性及其菌群结构.结果表明,粘土由于持水能力弱,其含水量较低,随着环境温度、降水等条件的变化,极易结块,从而影响其中甲烷氧化菌的生长;而垃圾土富含有机物,持水力强,空隙率高,有利于甲烷氧化菌的生长和繁殖.暴露于甲烷气流120 d后,垃圾土柱中下层土壤的甲烷氧化潜力达到了11.25～13.48 μmol/(g·h),是相应粘土层甲烷氧化潜力的10.4～24.5倍.土柱上层土壤由于水分蒸发、变干,抑制了其甲烷氧化活性.试验结束时,垃圾土柱甲烷氧化去除率达到了48.3%,是粘土柱的5～6倍.甲烷氧化菌TypeⅠ和TypeⅡ的生物标记物 PLFAs 16：1ω8c和18：1ω8c分析表明,土样的PLFA18：1ω8c含量与其甲烷氧化潜力具有很好的线性相关性.     

生活垃圾填埋场黄土覆盖层的甲烷氧化能力现场测试和评估

采用静态箱和激光甲烷检测仪等设备开展了50组地表甲烷通量测试,分析了不同龄期垃圾堆体上部土质覆盖层的甲烷氧化能力,并修正了评估现场土质覆盖层甲烷氧化速率和甲烷氧化率的计算方法.结果表明:80%测试点的地表甲烷通量低于澳大利亚CFI(澳洲碳农业倡议)规定限值60g/(m²·d),导气竖井附近20m范围内存在甲烷通量超过CFI规定的排放热点.填埋龄期3～7a堆体的地表甲烷通量从1.13g/(m²·d)下降到0.53g/(m²·d),7～10a的地表甲烷通量基本保持稳定.甲烷氧化速率和覆盖层底部甲烷通量具有正相关性,现场测得的土质覆盖层最高甲烷氧化速率为63.30g/(m²·d),对应的底部甲烷通量为75.95g/(m²·d).每一龄期堆体上部黄土覆盖层的平均甲烷氧化率均超过90%.     

Ca~(2+)、Mg~(2+)对饮用水氯消毒过程中三卤甲烷生成的影响

以腐殖酸模拟天然水体中氯化消毒副产物的前驱物进行实验,研究了水中存在Br-、不同pH条件下,Ca~(2+)、Mg~(2+)单独存在和2种离子共存时对三卤甲烷(THMs)的生成量和4种THMs(CHCl_3、CHBrCl_2、CHBr_2Cl、CHBr_3)相对分布的影响。结果表明,在pH为6.0、7.0、9.0 3种条件下,Ca~(2+)、Mg~(2+)对THMs的生成均起到一定的抑制作用,并且Mg~(2+)比Ca~(2+)对THMs生成的抑制作用更强。此外,随着pH的升高THMs生成总量增加,说明碱性环境更有利于THMs的生成。偏酸性环境下,Ca~(2+)的存在有利于溴代三卤甲烷的生成,Mg~(2+)有利于氯代三卤甲烷的生成。Ca~(2+)、Mg~(2+)浓度超过1.0 mg/L后,对THMs生成有较明显抑制作用。中性环境下,Ca~(2+)单一存在时,随着Ca~(2+)浓度的增加THMs的生成总量先增后减,并且在Ca~(2+)浓度为2.5 mg/L时达到最大值,此时Ca~(2+)有利于氯代三卤甲烷的生成;Ca~(2+)、Mg~(2+)同时存在时,THMs的生成分布改变,溴代三卤甲烷的生成显著增多。     

红霉素对产甲烷菌的抑制及其驯化

红霉素是一类具有一定生物毒性的抗生素类药品,为探明红霉素对产甲烷菌的抑制作用及其可驯化能力,依次在厌氧瓶中进行厌氧毒性试验、在升流式厌氧污泥床反应器(UASB)中进行连续实验,测定累计甲烷产量、相对产甲烷速率、COD去除率、甲烷含量.结果表明,红霉素为150 mg.L-1时产甲烷速率降为56.1%;250 mg.L-1时反应速率降低99%以上,活性受到完全抑制.保持红霉素投加量为20 mg.L-1连续运行60 d,COD去除率、甲烷含量可达到81.4%、64.2%.红霉素对甲烷菌有抑制作用,半抑制浓度为150 mg.L-1.甲烷菌对红霉素有一定的驯化能力,驯化60 d后COD去除率、甲烷含量较未驯化时可提高15.13%、22.05%.     

填埋场终场覆盖层甲烷氧化行为实验室模拟研究

利用和强化填埋场终场覆盖层土壤的甲烷氧化能力是控制填埋场温室气体排放的一种经济和有效的手段.以杭州天子岭填埋场终场覆土为研究对象,采用柱实验方法对填埋场终场覆盖层的甲烷氧化行为进行模拟研究.实验结果表明,模拟柱整体甲烷氧化速率由实验初始的3.33 mol·m-2·d-1增至8.33mol·m-2·d-1,表征了甲烷氧化菌群的生长与增殖;覆土层氧气的空间分布与其中的甲烷氧化活动有显著的交互影响,甲烷氧化活动在10～20 cm深度最为强烈;整个实验过程中,甲烷氧化后转化为二氧化碳的比例为51%,其余的碳被微生物所固定.     

氮气浓度对扰动条件下甲烷爆炸特性的影响

为探究不同氮气浓度对扰动条件下甲烷爆炸特性的影响，采用20 L球形爆炸试验装置开展了不同浓度(体积分数)甲烷爆炸的抑制试验，试验的扰动条件由空气射流产生，扰动强度通过粉尘仓的初始压力控制，并采用CHEMKIN软件对甲烷爆炸的反应机理进行了敏感性分析。结果表明：无论是均匀静置状态还是扰动条件下，甲烷的爆炸强度均随氮气浓度的增加逐渐减弱，且氮气对高浓度甲烷爆炸的抑制作用更显著，在11.2%甲烷浓度和1.5 MPa扰动强度下甲烷的最大爆炸压力下降值最大，其值为0.663 5 MPa;相比均匀静置状态，扰动条件在一定程度上削弱了氮气对甲烷爆炸的抑制作用，增加了甲烷的爆炸强度，导致甲烷的爆炸压力峰值时刻延长，且不同扰动强度之间甲烷的最大爆炸压力值均相近；氮气不会直接参与甲烷爆炸过程中的基元反应，而是通过稀释反应系统中的氧气浓度来影响基元反应的进行。该研究结果可为有效防治瓦斯爆炸提供理论参考。     

含硫化合物对Methylosinus trichosporium OB3b生长和合成聚-β-羟基丁酸酯的影响

为了将人类活动排放的含有甲烷的废气用于聚-β-羟基丁酸酯(PHB)合成过程,以M.trichosporium OB3b为菌种,考察硫化氢(H2S)和甲硫醚(DMS)对甲烷氧化菌生长和PHB合成的影响。实验结果表明,H2S浓度高达2 500μmol/mol时对甲烷氧化菌生长及甲烷单加氧酶(MMO)活性基本无影响,含H2S时的PHB含量和产率比无H2S时高,甲烷氧化菌经H2S培养后PHB合成能力增强。然而,DMS浓度为200μmol/mol时即可明显抑制甲烷氧化菌的生长及MMO活性。在DMS存在条件下,PHB含量和PHB产率都明显降低,经DMS培养后甲烷氧化菌的PHB含量进一步降低。     

甲烷燃烧催化剂研究进展

甲烷是天然气的主要成分，广泛应用于电厂、天然气车和各种化学品合成等领域。但由于其具有强温室效应，使用过程中的甲烷泄露和排放会对环境造成重大影响。甲烷直接燃烧净化所需的反应温度高，常伴随高温副产物NO_x等，对环境危害较大。催化燃烧是一种更为高效清洁的处理技术，而该技术的核心是高效稳定的催化剂。文章综述了近年来国内外用于甲烷燃烧的贵金属和非贵金属催化剂研究进展。两类催化剂各有特点，其中贵金属催化剂低温活性优异，载体选择丰富，但是成本较高和易发生高温团聚成为制约其工业应用的重要原因。非贵金属催化剂成本低，热稳定性优异，但起燃温度较高，仅适用于高温工况。工业尾气中常含有大量水蒸气和微量SO₂,为了满足长期稳定的工业应用需求，无论贵金属还是非贵金属催化剂，其抗中毒能力仍需改进提升。此外，文章总结了贵金属和非贵金属催化剂活性物种、反应机理研究进展，以及工业化应用的可行性，并展望了该领域未来可能的发展方向。     

生活垃圾填埋场填埋作业台阶甲烷排放研究

为了解我国生活垃圾填埋场填埋作业期间的甲烷排放情况,采用DM(Default Methodology)模型、LandGEM(Landfill Gas Emission Model)模型与静态箱法模拟和测试计算了杭州市天子岭生活垃圾填埋场填埋作业台阶1h的甲烷排放量,结果分别为3.65×103m3、1.52×103m3和1.11×103m3;与DM模型相比,LandGEM模型的模拟结果与现场测试结果更接近.生活垃圾填埋场在填埋作业台阶运行期间(约2年)产生的甲烷量约占理论产生总量的50%,而填埋气体主动收集系统收集率仅为43%,即在此期间未被收集利用而排放的甲烷量约占理论产生总量的29%.因此,调控填埋作业期间的甲烷排放是我国控制生活垃圾填埋场甲烷排放总量的关键之一.     

大气甲烷碳同位素测试方法及其在雅克拉凝析气田上方大气中的应用

研制了一套与气体稳定同位素质谱仪联机在线分析大气甲烷碳同位素的制样技术,该方法具有精度较高(±0.4×10^-3)、用样量少(200mL)、耗时短(45min)和操作相对较为简便的优点.利用该系统对新疆塔里木盆地雅克拉凝析气田上方大气甲烷的碳同位素组成做了初步测试.结果表明,其大气甲烷碳同位素组成平均值为-45.0×10^-3,相对全球大气甲烷碳同位素平均值明显偏重1.2×10^-3～2.0×10^-3,显示了其甲烷主要来源为深部凝析气藏中的甲烷等气体的渗漏和扩散.并且由于白天日照强,温度高,气田渗漏和扩散到地表的甲烷部分被氧化,因此白天大气甲烷的浓度略低于夜晚,且¹³C_CH4较夜晚偏轻.     

低温热解油厌氧消化产甲烷条件研究

对低温热解油的厌氧消化条件进行研究,包括新鲜接种污泥的驯化,热解油厌氧消化条件的影响因素和生物质热解参数对最终厌氧消化的影响.通过控制不同热解参数及厌氧发酵参数的方法对耦合过程进行研究.结果表明,新鲜接种污泥经过驯化可以显著提升其对热解油中抑制物的耐受性,进而大幅提升热解油厌氧消化的甲烷产量.中温的培养条件更适合浓度为4%的热解油厌氧消化甲烷化,而高温的培养条件更适合浓度为10%的高浓度热解油.此外,0.85mm生物质粒径、300℃热解温度在下游的消化阶段有更高的甲烷产量.