Biotransformations of Chlorophenols in River Sediments

The accumulation of chlorophenols, including 2,4-dichlorophenol (2,4-DCP), 2,4,6-trichlorophenol (2,4,6-TCP) and pentachlorophenol (PCP), from river sediments from southern Taiwan were studied. Through simple or more exhaustive extractions, the results showed that 99% of the samples containing 2,4,6-TCP and PCP could be removed by simple extraction. the concentrations were found to range from non-detectable to 16.60 ngg¹ for 2,4,6-TCP and to 25.02 ngg¹ for PCP. Partition coefficients (K_p) were 0.71, 0.74 mlg¹ for 2,4,6-TCP, 1.35 and 1.41 mlg¹ for PCP. Biodegradation by DCP-adapted or unadapted anaerobes in sediment was carried out. During 21 days' incubation, the complete degradation time for 2,4,6-TCP in DCP-adapted anaerobic, unadapted anaerobic, and unadapted aerobic conditions were found to be 9, 10, 12 days for N3 sediment, and 8, 10, 11 days for N6 sediment, respectively; for PCP it was 19 days, without degradation, 14 days for N3 sediment, and 13, 17, 10 days for N6 sediment, respectively. the biodegradable products were identified as 2,3,4,5-tetrachlorophenol (2,3,4,5-TeCP), 3,4,5-TCP, 3,5-DCP, 3-MCP, phenol, methylphenol, and benzoate for PCP, and 2,4-DCP, 4-MCP, phenol, methylphenol, and benzoate for 2,4,6-TCP.     

Biotransformations of Chlorophenols in River Sediments

Abstract

The accumulation of chlorophenols, including 2,4-dichlorophenol (2,4-DCP), 2,4,6-trichlorophenol (2,4,6-TCP) and pentachlorophenol (PCP), from river sediments from southern Taiwan were studied. Through simple or more exhaustive extractions, the results showed that 99% of the samples containing 2,4,6-TCP and PCP could be removed by simple extraction. the concentrations were found to range from non-detectable to 16.60 ngg¹ for 2,4,6-TCP and to 25.02 ngg¹ for PCP. Partition coefficients (K_p) were 0.71, 0.74 mlg¹ for 2,4,6-TCP, 1.35 and 1.41 mlg¹ for PCP. Biodegradation by DCP-adapted or unadapted anaerobes in sediment was carried out. During 21 days' incubation, the complete degradation time for 2,4,6-TCP in DCP-adapted anaerobic, unadapted anaerobic, and unadapted aerobic conditions were found to be 9, 10, 12 days for N3 sediment, and 8, 10, 11 days for N6 sediment, respectively; for PCP it was 19 days, without degradation, 14 days for N3 sediment, and 13, 17, 10 days for N6 sediment, respectively. the biodegradable products were identified as 2,3,4,5-tetrachlorophenol (2,3,4,5-TeCP), 3,4,5-TCP, 3,5-DCP, 3-MCP, phenol, methylphenol, and benzoate for PCP, and 2,4-DCP, 4-MCP, phenol, methylphenol, and benzoate for 2,4,6-TCP.     

磁赤铁矿/多羧基有机酸体系中五氯酚的异相光化学降解

自然界广泛存在的铁氧化物与多羧基有机酸在光照条件下能够由内源自身生成活性物过氧化氢,构成异相类Fenton体系降解污染物.在实验室构建了由磁赤铁矿和多羧基有机酸组成的光化学体系,研究了五氯酚在此体系中的降解和脱氯.结果表明,五氯酚在此异相光化学体系中的降解效率受波长范围、有机酸种类和氧气的显著影响.在UV-A波长范围,五氯酚具有较高的光降解效率.草酸能够显著促进五氯酚在磁赤铁矿中的异相光降解,但柠檬酸不具有此作用.氧气是体系中生成各种含氧活性物的必要条件.五氯酚在此体系中的降解遵循一级反应动力学.最佳实验条件下,五氯酚1 h的降解率可达80%以上,脱氯率可达35%以上.对体系主要活性物过氧化氧的定量研究较好的解释了体系在各种条件下的活性差异.     

五氯酚胁迫对转基因杨树光合光响应特性的影响

以从美国引入的转基因杨树(Populus deltoides×nigra,DN34)为材料,设置0、50、100 mg·kg~(-1)三个五氯酚胁迫质量分数开展温室盆栽试验,利用Li-6400便携式光合作用测量系统研究五氯酚污染胁迫下转基因杨树对光强的生理响应.结果表明:与对照相比,相同光强下50和100 mg·kg~(-1)质量分数的五氯酚胁迫均降低了转基因杨树叶片的净光合速率(P_n)、蒸腾速率(T_r)、胞间CO_2摩尔分数(C_i)和气孔导度(G_s).因此高质量分数五氯酚比低质量分数五氯酚对转基因杨树光合作用产生更大的抑制响应.     

城市污水中典型卤代苯酚分布及其光降解行为研究

卤代苯酚(HPs)是一类广泛存在于水体中的污染物,其在污水处理厂出水中的存在及迁移转化会产生一定的健康和生态风险。探究卤代苯酚在环境中的转化行为非常重要。光降解反应是酚类物质在水体中迁移转化的重要途径,实际水体中的有机质等对卤代苯酚的光降解会产生一定的影响。对大连市区6家污水处理厂出水中卤代苯酚的污染状况进行了调查,结果显示在所有出水中总HPs的浓度范围为77.2~168.6 ng·L-1。在所有检出的卤代苯酚中,五氯酚和2,6-二氯酚浓度较高,且检出频率均为100%,检出浓度范围分别为10.8~166.7 ng·L-1和0.1~72.2 ng·L-1。在模拟太阳光照射条件下,选取2种氯酚和2种溴酚研究它们在污水样品与纯水中光降解行为,从卤原子取代的程度和种类两方面对不同卤代苯酚光降解的规律进行类比,分析了其光降解特性。此外,对比分析了不同污水厂出水的对同种卤代苯酚降解速率的影响,发现出水的p H值、溶解性有机质等因素,都可能影响卤代苯酚的光降解。     

中国天然水体中五氯酚的浓度水平、管理及来源分析

五氯酚(PCP)属内分泌污染物,也是可对生物产生复合毒性的有机污染物。五氯酚及其钠盐曾被用作杀螺剂在我国血吸虫病流行疫区大范围长时间使用。为了解PCP在中国水环境中的污染现状,在阐述中国PCP的生产使用状况基础上,重点论述中国水环境介质中PCP的污染分布及影响因素。中国多地河流水环境中均存在PCP,其中沿长江流域的长江、洞庭湖、鄱阳湖PCP残留量较高,虽均在限值范围内,但PCP污染范围有从主要江河、湖泊等向沿海海域蔓延的趋势。PCP使用历史、用药区域类型、区域PCP消耗量等均会影响PCP的残留量,血吸虫病疫区PCP残留量明显高于对照区,在PCP及其钠盐显著减少使用后(2003年以后),施药历史仍然影响着水体介质中PCP的残留情况,PCP虽已停用,但其对环境所造成的不良影响还在持续。与国外研究相比,我国水环境介质中的PCP污染偏高且有上升趋势,这可能与部分区域近年来重现血吸虫病后施药控制有关。未来一段时期内有关PCP及其环境副产物在环境介质中的迁移转化规律、人群暴露评估、污染介质修复技术以及其替代品的研制都将是研究重点领域。     

五氯苯酚的生态毒性效应及其遗传毒性

为评价环境内分泌干扰物——五氯苯酚对土壤生态系统动植物的生态毒性效应,检测了五氯苯酚对8种作物种子的萌发和根伸长的抑制作用以及对赤子爱胜蚓(Eisenia fetida)的急性毒性作用;并运用小麦根尖细胞微核实验和赤子爱胜蚓体细胞核的彗星实验,检测了五氯苯酚的遗传毒性效应.结果表明,五氯苯酚在一定浓度范围内对作物种子的...     

五氯酚(PCP)对鸡肝癌细胞(LMH)毒性效应的机制研究

五氯酚(pentachlorophenol,PCP)是一种持久性有机污染物,广泛用于灭钉螺、木材防腐、除草剂等方面,由于PCP在环境中的持久性和生物累积性,其对生态环境和人类健康造成潜在危害。本文以鸡肝癌细胞系(chicken hepatoma cells,LMH)为受试对象,探讨了PCP对细胞色素P450(CYP450)和抗氧化系统的影响。MTT结果显示LMH细胞经不同浓度PCP暴露后,呈现出先促进细胞增殖后抑制的J-型曲线,PCP对LMH细胞24 h的半数效应浓度(24 h-EC50)为427.52μmol·L~(-1)。LMH细胞在1.56、6.25、25、100μmol·L~(-1)PCP染毒条件下可增加细胞EROD、MROD、PROD和BFC活性,并可使CYP1A、1B、1C、2H及3A家族基因mRNA表达水平升高。LMH细胞在0.4~100μmol·L~(-1)PCP染毒下可显著降低硫酸基转移酶(SULT1B1和SULT 1C1)基因mRNA水平。此外,LMH细胞在6.25、25、100μmol·L~(-1)PCP染毒下可引起细胞内ROS升高,同时PCP(1.56~100μmol·L~(-1))可显著增加细胞内MDA含量和降低GSH/GSSH比值。这些结果表明细胞色素P450(CYP450)基因及酶活性的变化、细胞内ROS和MDA含量及GSH/GSSH可作为评价LMH细胞PCP毒性效应的敏感性生物标志物。此研究在细胞水平上利用多个评价指标研究PCP对细胞的毒性效应,为PCP环境风险评价提供依据。     

五氯酚和八氯代二苯并二噁英复合暴露对斑马鱼胚胎发育的毒性效应

为了评价环境中五氯酚(PCP)和八氯代二苯并二噁英(OCDD)对水环境以及鱼类的影响,以斑马鱼为模式生物,研究了PCP和OCDD对其胚胎发育的单一及复合毒性效应.结果表明,PCP单独暴露(浓度25μg·L-1～5mg·L-1)对斑马鱼胚胎发育具有较强的毒性效应,可导致胚胎孵化率显著下降,死亡率、畸形率显著上升,而OCDD单独暴露(200、500μg·L-1)对斑马鱼胚胎发育没有明显的毒性效应;OCDD与环境浓度的PCP复合暴露(OCDD+PCP1:250μg·L-1+25μg·L-1;OCDD+PCP2:250μg·L-1+50μg·L-1)对斑马鱼胚胎的存活与发育等没有显著影响,对斑马鱼胚胎内CYP1A基因表达以及超氧化物歧化酶(SOD)、过氧化氢酶(CAT)的酶活力也没有显著影响,在实验浓度下二者共存没有明显的复合毒性效应。     

三苯基锡和五氯酚胁迫斑马鱼生理生化的影响

以斑马鱼(Brachy danio rerio)作为受试生物,分析不同暴露浓度、不同暴露时间三苯基锡(TPT)、五氯酚(PCP)对斑马鱼生理生化指标的影响,在0,1.05,2.09,4.18,6.27,8.36μg·L-1的TPT和0,5.01,10.02,20.04,40.08,80.16μg·L-1的PCP暴露下,...     

活性炭吸附-介质阻挡放电等离子体处理五氯酚

研究了介质阻挡放电(DBD)与活性炭(AC)吸附相结合用于高浓度五氯酚(PCP)废水的处理.含有高浓度的PCP溶液被富集在AC上,通过DBD等离子体降解吸附在AC上的PCP,并且实现AC的循环再利用.主要考察了DBD等离子体作用条件下AC上PCP的降解效果以及3次循环处理后AC吸附等温线的变化.结果表明:随着放电电压和处理时间的增加,AC上PCP的降解效率增加,较高的电源频率有助于PCP的降解,而且经过3次吸附/处理循环后,AC仍然具有较高的吸附能力.     

腐殖质对二氧化锰引起的五氯酚转化反应的影响

研究了在二氧化锰催化引起的五氯酚的转化反应中,腐殖质前身化合物的加入对五氯酚去除率的影响,并以p-coumaricacid为代表研究了体系pH值、反应时间、二氧化锰的质量浓度以及腐殖质前生物的浓度和分子结构对去除率的影响。结果表明,反应的最佳pH值范围是4～4.70,去除率在80%左右。五氯酚在24h内去除速率较快,去除率达到75%左右;反应到168h,去除速率趋于0,去除率达到80%左右。相同条件下,无p-coumaricacid的对照体系中,对应的反应时间内去除率仅分别为20%和25%左右。五氯酚的去除率还随二氧化锰质量浓度和p-coumaricacid浓度的增加而增大。当二氧化锰的质量浓度由0增加到100g·L-1时,去除率由0增大为95%;而当p-coumaricacid的浓度由0增加到1mmol·L-1时,去除率由25%增大到100%左右。此外,不同腐殖质前身物的分子结构和浓度对去除率分别起到了提高、不明显改变和降低的作用。     

太湖流域3种氯酚类化合物水质基准的探讨

按照美国地面水水质基准制定的程序和规范,筛选了太湖流域广泛存在的水生生物物种并收集了相应的基础毒性数据,探讨了五氯酚(PCP)、2,4-二氯酚(2,4-DCP)和2,4,6-三氯酚(2,4,6-TCP)在我国太湖地区的水生态基准的定值.同时采用蒙特卡罗构建物种敏感度分布(SSD)曲线和生态毒理模型方法预测了3种氯酚类化合物对太湖水生生物的急性基准浓度(CMC)和慢性基准浓度(CCC).结果表明,基于EPA规范方法和急慢性毒性比率得到的PCP、2,4-DCP和2,4,6-TCP3种氯酚类化合物的CMC值分别为25、908和594μg·L-1,CCC值分别为12、176和162μg·L-1;基于SSD曲线得到的CMC值分别为25、818和648μg·L-1,CCC值分别为6、75和198μg·L-1;基于生态毒理模型得到的CCC值分别为4、15和67μg·L-1,显示出3种方法得到的氯酚类化合物的CMC或CCC在同一个数量级上,但在数值上由生态毒理模型得出的CCC要小于其它两种方法,并且除PCP的急慢性基准值与美国EPA推出的水生态基准值相近外,其它两种氯酚类化合物的急慢性基准值均低于美国EPA推出的急慢性基准值.研究结果希望能为我国水质基准的制定提供一些有用的线索.     

沉积物对菲和五氯酚的吸附性能

研究了菲和五氯酚（PCP）在五种沉积物的吸附解吸行为，菲和PCP在各沉积物上的吸附和解吸都是较快的过程。均能在8h内达到平衡，吸附和解吸结果表明，高有机质含量的沉积物对菲和PCP的吸附和持留能力都较强，菲和PCP在各沉积物中的吸附系数跟沉积物的有机质含量呈线性正相关。等温吸附结果表明，低有机质含量的三种沉积物比有机质含量较高的两种沉积物呈更好的线性关系。不同沉积物对菲和PCP的吸附性能差异跟沉积物的有机质含量密切相关。     

蚯蚓和堆肥固定化添加模式对漆酶降解土壤五氯酚的影响

利用土壤五氯酚（PCP）污染模拟实验,研究两种不同生态型蚯蚓（赤子爱胜蚓Eisenia foetida和壮尾环毛蚓Amynthas robustus E.Perrie）和堆肥固定化添加模式对漆酶降解土壤PCP的影响。在42 d培养期内,测试了不同处理下PCP质量分数、漆酶活性,以及土壤呼吸和微生物碳氮等微生物指标。结果表明：堆肥固定化漆酶降解土壤PCP的效果优于壳聚糖固定化漆酶和自由漆酶,主要原因是堆肥固定化漆酶能够有效地提高漆酶稳定性,减缓其活性下降速度。此外,堆肥还能提高土壤微生物的数量与活性,显著提升土壤漆酶的活性。添加两种生态型蚯蚓对漆酶活性影响不显著,但均可以显著提高土壤微生物的数量与活性,加速土壤中PCP的降解。壮尾环毛蚓对土壤微生物数量与活性的提升效果优于赤子爱胜蚓。     

五氯酚对土壤跳虫代谢转化酶基因和蜕皮相关基因表达的影响

五氯酚(PCP)是一种广泛存在于环境中的有机污染物。利用土壤跳虫(Folsomia candida)作为受试生物,研究了不同浓度的PCP暴露下细胞色素P450(CYP450)基因、谷胱甘肽转移酶(GST)基因和蜕皮相关基因表达水平的变化。结果显示,PCP暴露下,跳虫CYP450基因Fcc01651、Fcc02155、Fcc03650和GST基因Fcc04073、Fcc05260的表达水平未发生显著变化。在PCP浓度为240 mg·kg-1时,跳虫GST基因Fcc00494的表达显著上调。在PCP浓度为120 mg·kg-1和240 mg·kg-1时,几丁质酶基因Fcc00881和几丁质结合域基因Fcc01306的表达受到显著抑制。研究结果可为评价PCP暴露对跳虫的毒性提供一定依据。     

微生物易利用基质对PCP厌氧降解的影响

本文主要研究了微生物易利用基质对厌氧反应器内ＰＣＰ厌氧降解性及处理效率的影响，结果表明，ＰＣＰ对厌氧污泥代谢葡萄糖有抑制作用，则适量的微重复铁利用基质有利于促进ＰＣＰ的脱氯和降解代谢，且随着反应器进水中水中ＰＣＰ的提高，达到相近降解效率所需的微生物易利用基质的需要量也相应增加；废水中ＰＣＰ剩余量和废水中糖的初始浓度呈显著负相关。     

多势派氯代二噁在土壤表面的紫外光解研究

本文利用500W中压汞灯研究了二(口恶)(口英)在干燥土壤中的紫外光解.根据光解结果计算了土壤中二(口恶)(口英)的降解深度,并分析了五氯代二(口恶)(口英)(PeCDD)的光解产物.结果表明,二(口恶)(口英)在土壤表面发生了较快的光解反应,反应在2h内基本完成,降解深度为0.027mm.对PeCDD光解产物的分析结果显示,二(口恶)(口英)在土壤表面紫外光降解的主要途径为脱氯,而且脱氯优先发生在邻位上.     

水环境中氯酚污染物的高效液相色谱分析

1　IntroductionInorganiccontaminants,phenolcompoundsaredeterminedprioritycontaminantbyUSEPA[1 ].ThephenolcompoundsinthedrinkingwaterisstipulatedasabsolutelydeterminationitembytheEuropeanEconomicCommunity (E E C .)andourcountry.Themeasurementofpollutionish…