空气颗粒物中PAHs的粒径分布与污染特征

本文报告了呼和浩特市不同粒径空气颗粒物样品中菲、蒽、萤蒽、芘、屈、苯并「ａ」芘、苯并「ａ」蒽二甲基苯并「ａ」蒽、二苯并「ａｈ」蒽、苯并「ｇｈｉ」Ｂｅｉ、晕苯等１１多环芳烃化合物的测定结果，以及这些化合物按粒径分布的特征和污染状况。     

模拟不同排放源排放颗粒及多环芳烃的粒径分布研究

采用再悬浮箱模拟得到不同粒径的烹调油烟、生物质和塑料燃烧烟尘、汽车尾气和发电机烟气等颗粒,并用GC/MS对不同粒径颗粒中18种多环芳烃(PAHs)进行了分析.结果表明,烹调油烟中颗粒物存在0.44~1.0μm和2.5~10μm两个峰值,稻草和木材燃烧排放烟尘只有0.44~1.0μm一个峰值,塑料燃烧排放烟尘的峰值不明显,汽车尾气尘因含有大量的水汽导致其粒径峰值出现在2.5~10μm,而发电机排放的烟尘约93%集中在≤2.5μm的粒径范围.烹调油烟和汽车尾气尘中低环数PAHs在2.5~10μm范围内的峰值明显;随环数增加,0.44~1.0μm范围内的峰值变得明显;不同排放源亚微米颗粒中单一PAH占全部颗粒态中该PAH的比例都呈现随分子量的增大而增大的趋势.烹调油烟和燃烧排放颗粒中PAHs的组成以菲占主导,但汽车尾气和发电机烟尘中含量最高的PAHs分别是萘和苯并[g,h,i]苝.来源特征比值的比较显示,烹调油烟与生物质燃烧颗粒中PAHs的源特征较为接近,但两者都不同于汽车尾气和发电机烟尘.     

北京市西三环地区大气颗粒物中多环芳烃的分布特性

于2012年3—12月在北京市西三环地区按粒径分6级采集大气颗粒物样品,采用气相色谱-质谱(GC-MS)对颗粒物样品中16种优控PAHs(多环芳烃)进行分析. 结果表明:颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)(PAHs的总质量浓度)季节变化显著,表现为冬季>春季>秋季>夏季,并且与ρ(PM)(PM为颗粒物)呈良好线性相关;不同粒径颗粒物中ρ(PAHs)呈向小粒子富集的趋势,PM_2.1中ρ(PAHs)约占ρ_sum(∑₁₆PAHs)〔6级颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)总和〕的64%~87%;除夏季3环PAHs占优势外,其他季节均以4~ 5环PAHs占优势;同时,随着粒径的减小,PAHs有向高环数富集的趋势. 运用主成分分析和多元线性回归法进行源解析发现,机动车尾气排放和燃煤是本地区大气颗粒物中PAHs的主要来源;不同粒径颗粒物中的PAHs来源有差异,2.1~10.2μm粒径段颗粒物中PAHs主要来源于机动车尾气排放,贡献率为63.0%;而1.3~2.1μm和<1.3μm的颗粒物中PAHs均主要来源于燃煤,贡献率分别为56.8%和58.7%.      

太原市大气颗粒物中多环芳烃的分布及污染源识别的研究

多环芳烃（ＰＡＨs）具有致癌性，研究大气颗粒物中ＰＡＨs在不同功能区的分布、变化、来源具有重要意义。对太原市不同功能区大气颗粒物中有机物的研究表明，太原市大气颗粒物中含量较高的多一并主烃有９种，且均不带取代基，平均浓度为１８９．２ｎｇ／ｍ＾３，Ｂａｐ浓度平均为７４．７ｎｇ／ｍ＾３，具体到各功能区浓度分布为：一电厂化工区〉太钢工业区〉桃园三巷商业居民区〉太行仪表厂居民文化区。并利用各种指标判识来源，太     

天津局部大气颗粒物上多环芳烃分布状态

通过对天津市内的几个典型地区大气颗粒物进行测定,检测出58种多环芳烃,并对11种多环芳烃进行定量测定。其结果表明,所涉及 的区域在采暖期内大多数点位的苯并(a)芘超标,超标倍数在1.1～4.6之间;交通繁忙地区的多环芳烃的污染程度高于其他地区;笔者还对多 环芳烃在不同粒径颗粒物上的分布特征、苯并(a)芘与大气颗粒物进行相关性分析和评价。      

大气颗粒物中多环芳烃的HPLC法测定

在大气悬浮颗粒物中,含有多种微量的,与致癌性有关的物质。其中,苯并(a)芘(Bap)的致癌性较强,含量也较高。由此,本文提出大气颗粒物中,苯并(a)芘等多环芳烃的HPLC测定法。一、实验部分(一)试剂1.标准物质 NBS-SRM 1649(大气悬浮颗粒物的标准样品)、NBS-SRM1647(16种多环芳烃的标准混合液);2.流动相及抽提剂乙腈(色谱纯。大阪岸田化学株式会社);3.碱性氧化铝(色谱纯。西德沃尔蒙公司);4.聚四氟乙烯滤膜 0.2μm。(二)仪器高效液相色谱系统高压泵(日本分光880PU)、UV检测器(日本分光875UV)、荧光检测器(日本分光FP-110)、色谱柱(Polymeric     

北京地区大气可吸入颗粒物中多环芳烃分布特征

采集北京城乡结合区和郊区冬季12个大气可吸入颗粒物不同粒径样品,用色谱-质谱技术分析鉴定了75种多环芳烃化合物,并对各粒径中美国EPA优控的16种多环芳烃做了定量分析,研究其在不同粒径的分布规律。结果表明:城乡结合区大气颗粒物中优控多环芳烃总量明显高于郊区;郊区和城乡结合区大气分别有68%和85%的优控多环芳烃吸附在粒径小于2 0μm颗粒物上;可吸入颗粒物中都相对富集高环数的多环芳烃;2个地区主要污染源可能为化石燃料的燃烧排放,燃煤的影响相对较大。      

南京北郊雾天PM10中多环芳烃粒径分布特征

为研究雾天PM10中多环芳烃粒径分布特征,2007-11-15~2007-12-30在南京北郊进行了PM10分8级粒径多环芳烃(PAHs)成分连续样品采集,由同步气象观测资料选出雾天与晴天样本作为对比,用GC-MS分析其中16种PAHs含量.雾天夜间PM2.1和PM9.0平均质量浓度为120.34μg.m-3和215.92μg.m-3,接近白天PM2.1(126.76μg.m-3)和PM9.0(213.41μg.m-3),昼、夜基本没有变化;晴天夜间PM2.1和PM9.0平均质量浓度为71.45μg.m-3和114.33μg.m-3,高于白天PM2.1(41.02μg.m-3)和PM9.0(74.38μg.m-3),昼、夜变化很明显;雾天PM2.1∑16PAHs为49.97 ng.m-3,是晴天(33.30 ng.m-3)1.50倍,PM9.0∑16PAHs为59.45 ng.m-3,是晴天(40.80 ng.m-3)1.46倍;PM2.1和PM9.0中PAHs单体平均浓度均为荧蒽最高,且雾天(PM2.1为7.98 ng.m-3,PM9.0为9.99 ng.m-3)高于晴天(PM2.1为5.23 ng.m-3,PM9.0为6.77 ng.m-3);雾天PM2.1和PM9.0中苯并[a]芘的浓度为1.77ng.m-3和1.99 ng.m-3,高于晴天(PM2.1为1.46 ng.m-3,PM9.0为1.84 ng.m-3).结果表明,雾过程加重了近地面大气PM2.5和PM10的污染;雾天与晴天PM10∑16PAHs粒径分布的昼夜特征与PM10在2种天气系统下粒径分布的昼夜特征基本一致,均为双峰型分布,分别位于积聚模态和粗模态粒子.白天雾过程对PM10及PM10∑16PAHs的粒径分布影响比较大,夜间雾过程则对其没有太大影响.     

北京地区大气颗粒物中硝基多环芳烃与多环芳烃的研究

提出了一套包括提取、还原、分离及同时测定硝基多环芳烃及多环芳烃的分析方法.通过对北京几个不同功能区所采样品的分析及Ames短期生物实验,进一步肯定北京大气颗粒物中不仅含有致突变物和致癌物多环芳烃,还含有直接致突变物硝基多环芳烃,这两类化合物在大气颗粒物中的含量均呈现“冬高夏低’的规律,它们在商业区,居民区的污染更为严重.     

滨海新区局部大气颗粒物中多环芳烃污染特征研究

在滨海新区局部区域汉沽和大港采集了TSP和PM10样品,分析了不同颗粒物中多环芳烃的不同期别污染和分布特征,结果表明,多环芳烃的污染水平存在明显的季节性特征,采暖期多环芳烃和可吸入颗粒物中苯并[a]芘浓度均远远高于非采暖期。多环芳烃在不同期别也有不同的分布特征,非采暖期均是高环类多环芳烃占主导地位,比例超过60%;而在采暖期则是中环类多环芳烃占主导。     

表层岩溶泉水中多环芳烃污染特征及来源解析

对重庆市南川区4个典型表层岩溶泉进行连续采样观测,利用GC-MS定量分析泉水中16种优控多环芳烃(PAHs)含量,研究了表层岩溶泉水中多环芳烃含量、组成、来源的季节变化以及污染特征.结果表明,4个表层岩溶泉中16种PAHs均有检出.在一年的观测期间,泉水中的ΣPAHs含量变化较大,范围在341~4968 ng·L-1之间,平均值为1772 ng·L-1.7种致癌性PAHs的含量均表现为雨季大于旱季.泉水中PAHs组成以2~3环PAHs为主,其比例均超过了50%.泉水中的PAHs主要来自于煤、生物质以及石油的燃烧,但在2011年6~10月期间,来源于煤、生物质燃烧的PAHs对泉水中PAHs的贡献要更大一些.Ant/(Ant+Phe)和Fla/(Fla+Pyr)比值随季节变化的特点,表明Ant、Phe、Fla和Pyr在表层岩溶带土壤中易于迁移、传输.4个同分异构体比值中,Fla/(Fla+Pyr)比值对源信息的指示更灵敏.与其它地区相比,研究区表层岩溶泉水中的PAHs含量处于较高水平,泉水已受到多环芳烃的污染.     

非离子表面活性剂溶液中多环芳烃的溶解特性

采用3种典型非离子表面活性剂(Tween80、Tween20和Triton X-100),对4种典型多环芳烃萘(naphtha-lene)、菲(phenanthrene)、芴(fluorene)和芘(pyrene)进行了溶解特性研究.结果表明,非离子表面活性剂对多环芳烃具有较好的增溶效果,在浓度大于临界胶束浓度(CMC)时,多环芳烃的溶解度与表面活性剂浓度成正比例线性相关通过质量溶解率(WSR)的比较,确定3种非离子表面活性剂对多环芳烃的增溶效果为Triton X-100＞Tween80＞Tween20,与其HLB值呈负相关.在非离子表面活性剂溶液中,多环芳烃的正辛醇-水分配系数(K_ow)与其胶束-水分配系数(K_m)呈现良好的线性相关关系.     

长江武汉段不同粒径沉积物中多环芳烃(PAHs)分布特征

将采自长江武汉段的沉积物湿筛分成5个粒径的组分（>200 μm,200～125 μm,125～63 μm,63～25 μm,<25 μm）,分别测定其中多环芳烃(PAHs)的含量.结果表明,不同粒径沉积物中PAHs组成基本相同,均以3环以上PAHs为主,但是∑PAHs浓度相差很大,范围为26.1～7 135.9　ng/g.其中,>200　μm沉积物中∑PAHs浓度最高,为7 135.9 ng/g;63～25　μm沉积物中∑PAHs浓度最低,为26.1　ng/g.占沉积物38.6%质量分数的<25　μm沉积物富集了沉积物中约75%的∑PAHs.总有机碳是影响PAHs在不同粒径沉积物中分布的主要因素,不同粒径沉积物中PAHs与总有机碳呈显著正相关（p<0.01）.此外,有机质类型、结构也是影响PAHs在不同粒径沉积物中分布的重要因素.     

广州市大气中多环芳烃分布特征、季节变化及其影响因素

对广州市大气中气态和颗粒态多环芳烃(PAHs)进行了连续一年的采样观测.结果表明,气态和颗粒态样品中PAHs的平均浓度值分别为312.9 ng/m³ 和 23.7 ng/m³,即多环芳烃主要存在于气相中,占大气总PAHs年平均的92.5%,且在夏季的比重要高于冬季.所检出的的气态多环芳烃以芴、菲、蒽等低环数化合物为主,其中菲占了总含量的60%以上;颗粒态多环芳烃则以高环数的化合物为主,各化合物所占的比重相当,其相对浓度无显著差别.气态多环芳烃在夏季达到高值,冬季降为低值;而颗粒态与其相反,夏季低值,冬季达到高值.在所测定的气象条件中,温度在影响气态多环芳烃浓度变化的因素中占了绝对优势,其次为风速,其它气象因素未观测到有较明显的影响作用;对颗粒态多环芳烃来说,则无绝对的影响因素,温度、风速和湿度同为重要影响因素,但随着分子量的增加,各因素的影响大小顺序略有不同.     

南京大气中多环芳烃的相分布

采用玻璃纤维滤膜(GF)和聚氨基甲酸乙酯泡膜(PUF)同时采集南京大气中颗粒态和气态上的多环芳烃(PAHs),用气质联用仪分析了16种优先控制的PAHs,研究了PAHs在南京大气中的相分布,研究结果表明,颗粒态和气态样品中16种PAHs的平均浓度值分别为20.49ng/m3和182.45ng/m3,2～3环的PAHs主要分布在气态中,而>4环的PAHs主要分布在颗粒态中。     

南水北调中线源头区降雨径流中多环芳烃分布特征

研究了南水北调中线源头区降雨径流中多环芳烃的分布特征及来源.根据不同土地利用类型修建了5组径流场收集径流,采用GC/MS对径流中美国EPA优先控制的16种PAHs进行了检测分析.结果表明,3种土地利用类型降雨径流水相中PAHs含量平均值为：耕地（26.53 ng·L^-1）〉栎林（20.91 ng·L^-1）〉果园（1...     

佛山高明河水环境多环芳烃的分布特征与通量研究

利用液液萃取法和气相色谱-质谱方法对佛山境内高明河水环境多环芳烃（PAHs）进行了测定,并对PAHs的分布特征与通量进行了初步研究.结果表明高明河水环境中16种优控PAHs的浓度范围在41.6～375.6 ng/l之间,从上游到下游总体呈递增的趋势,其下游浓度偏高可能与荷城街道较为密集的工业和人口分布有关.高明河水环境PAHs的总含量高于欧美一些低污染水域,但低于国内一些主要河流.高明河PAHs年通量约为333.8 kg.     

多环芳烃及其衍生物在北京纳污河流中的分布及健康风险

为探明北京5座污水处理厂出水及受纳河流中多环芳烃(PAHs)及其衍生物(SPAHs)的污染水平及健康风险水平,采用固相萃取-气相色谱质谱联用仪测定水样中的PAHs及SPAHs的质量浓度,分析其分布特征,同时使用毒性当量因子评价河流中PAHs的健康风险.结果表明,5座污水处理厂出水及受纳河流中PAHs及SPAHs总质量浓度分别为75~584 ng·L~(-1)和91~1822 ng·L~(-1).水样中PAHs以2和3环为主,占PAHs总量的23%~48%.本研究中的SPAHs包括三类物质:氧化PAHs(OPAHs)、甲基PAHs (MPAHs)和氯代PAHs (Cl PAHs).其中,OPAHs占ΣSPAHs的质量分数为75%,MPAHs、Cl PAHs占比总体较低,分别为12%、13%.通过对5条河流中PAHs进行毒性当量浓度计算,表明应在采暖季(12月)对高环PAHs污染引起重视.     

昆明松华坝水库沉积物中PAHs垂直分布特征及其来源

为揭示昆明松华坝水库人类活动对PAHs（多环芳烃）的影响程度及其污染历史,研究了松华坝水库2根沉积柱（包括集水区人口较密集的1号柱和以山地为主的2号柱）中16种PAHs的垂直分布特征及其来源.结果表明:1号、2号柱中∑₁₆PAHs（16种PAHs总量）分布范围分别为155.9~471.3和100.7~316.3 ng/g,但1号柱污染程度高于2号柱,可能与其集水区较高的人为排放有关.1号柱中∑₁₆PAHs整体随采样深度的下降而降低,2号柱则随采样深度的下降而增长;这2根柱子PAHs的组成相似,沉积物中PAHs均以2环的Nap（萘）和3环的Phe（菲）为主（二者占比高于50%）,高致癌性的4~6环PAHs也有较大占比.分子比值法和正定矩阵因子分解法结果显示,1号柱中PAHs主要来源顺序为生物质燃烧源（38.8%）>石油源（34.7%）>煤炭燃烧源（13.4%）>石化燃料燃烧源（13.1%）,2号柱主要来源为石油源（44.4%）>生物质燃烧源（26.2%）>煤炭燃烧源（15.3%）>石化燃料燃烧源（14.1%）,反映了集水区人类活动方式与强度对沉积物中PAHs的控制作用.