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1.
阿哈水库DOM的分离及其对消毒副产物的贡献   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
为研究高原喀斯特湖库DOM(dissolved organic matter,溶解性有机质)的组成及其化学特征对DBPs(disinfection by-products,消毒副产物)生成路径的影响,以西南喀斯特地区贵阳市阿哈水库的DOM为研究对象,结合XAD大孔树脂分离技术,通过化学表征〔包括UV-Vis(紫外-可见光光谱)、FTIR(红外光谱)和3D-EEM(三维荧光光谱)〕手段来研究各组分对C-DBPs(含碳消毒副产物)和N-DBPs(含氮消毒副产物)的生成贡献.不同组分芳香性的大小依次为HON(憎水中性物)> HIB(亲水碱)> HOA(憎水酸)> HIN(亲水中性物)≈HIA(亲水酸)> HOB(憎水碱).憎水与亲水DOM的DBPs生成潜能相近.其中,HON最高,其次为HIB和HOA.HIB和HOA的主要卤代反应位分别来源于藻类有机物的蛋白质和富里酸,而HON的DBPs生成潜能的贡献主要为分子中的芳香和共轭不饱和结构.HIA和HIN的构成主要为脂肪烃,贡献较低的DBPs的生成潜能.对于C-DBPs,THMs和HAAs的生成潜能总体相近,不同组分的差异明显.对于N-DBPs,卤乙腈的生成潜能占80%以上,憎水DOM的贡献较高.DBPs的生成路径从UV-Vis、FTIR和3D-EEM的官能团和特征峰解析结果中均得到了较好的响应.   相似文献   

2.
利用三维荧光光谱法和紫外分光光度法,研究NO3-对二级出水DOM与Cu2+络合作用的光谱特性和络合能力的影响.随投加NO3-浓度增加,二级出水DOM与Cu2+络合作用后代表类蛋白质(类色氨酸)物质荧光峰消失,紫外吸收峰右侧红移.投加NO3-浓度与二级出水DOM和Cu2+络合作用后的HIX、α300、α250365、E3/E4和UV253/UV203值呈显著正相关,与BIX显著负相关(r为-0.958~-0.719),与S240-400和S275-295值分别呈指数增加和指数减少关系(R2分别为0.9678~0.9952和0.9965~0.9978),对FI、α350、α355和S350-400值影响较小.二级出水DOM中的紫外光类腐殖质、可见光类腐殖质和高激发波长类色氨酸物质与Cu2+作用后的条件稳定常数lgK分别为2.08~2.46,1.84~2.51,2.27~2.57L/mmol,配位荧光官能团比例分别为19.5%~36.5%、22.5%~33.3%和24.4%~29.2%.二级出水DOM中类腐殖质和类蛋白质与Cu2+的络合反应强度相差不大,且样品中NO3-浓度不同时,用部分荧光参数(HIX)和紫外参数(α300、α250365、E3/E4、S240-400和S275-295)表示DOM的含量、分子性质存在一定的不确定性.  相似文献   

3.
为探明还田秸秆溶解性有机质(DOM)对矿物细颗粒吸附磺胺甲恶唑(SMX)的影响机理,研究了矿物细颗粒吸附SMX的动力学过程以及DOM对此过程的影响,比较分析了矿物颗粒吸附前后的傅里叶变换红外光谱(FI-IR)特征.结果表明,SMX在矿物表面的吸附动力学过程符合双室一级动力学模型,表明其吸附过程存在多域吸附或多点位吸附;DOM作用下蒙脱石、钠长石和方解石的吸附量不同程度得到提升,其增量分别为28.94,28.34,2.40μg/g,而3种矿物的模型拟合度均有所降低.通过红外光谱分析,吸附后的蒙脱石较吸附前在波数3700、1600与1000cm-1附近的尖锐吸收峰和在波数3600~3000cm-1的宽吸收带明显减弱,而与DOM作用下波谱基本一致,DOM作用下吸附量的提升与蒙脱石溶出Al3+与DOM结合使得吸附位点增加有关;钠长石在吸附前后红外光谱一致,而DOM作用下在波数1013、781和460cm-1处的吸收峰明显减弱,表明DOM被吸附于钠长石表面,通过共吸附或累积方式增加了吸附量;方解石在吸附前后以及DOM作用下红外光谱基本一致,说明DOM对方解石无影响,吸附的增量则源于DOM对SMX的结合.  相似文献   

4.
混凝实验采用硫酸铝作为混凝剂,以富里酸(FA)为目标物,考察Cu2+对浊度、溶解性有机碳(DOC)去除效果和氯化消毒副产物生成势(DBPsFP)的影响,并采用三维荧光光谱(3DEEM)和超滤膜分级对混凝出水进行表征.结果表明,Cu2+可以通过络合反应提高混凝过程对FA中亲水性组分和芳香结构DBPs前驱体的去除效果.在pH> 7时,可以使二氯乙酸生成势(DCAAFP)和三氯甲烷生成势(TCMFP)明显降低.Cu2+-混凝的作用更倾向于影响FA中分子量级分处于10~30kDa的物质,提高其对DOC和DBPs生成势的去除效果.  相似文献   

5.
针对生物质燃烧排放类腐殖质(BC-HULIS)的臭氧(O3)氧化开展模拟研究,利用总有机碳分析仪(TOC)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、荧光激发发射矩阵光谱结合平行因子分析(EEM-PARAFAC)以及傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征老化前后HULIS的光学性质和化学结构变化.研究表明,经臭氧氧化后BC-HULIS占相应的水溶性有机碳(WSOC)的比例降低,表明部分HULIS发生降解生成水溶性小分子化合物.此外经O3老化后,HULIS的质量吸收指数(MAE365)和芳香性指数(SUVA254)分别从1.8~2.7和4.2~5.0m2/gC下降到1.1~1.3和3.7~4.1m2/gC,表明老化后HULIS的吸光能力和芳香度均呈现降低.EEM-PARAFAC解析结果显示,BB-HULIS中荧光发色团主要由类蛋白荧光组分(C2)和类腐殖质荧光组分(C1、C3、C4)组成.O3老化后,BB-HULIS的总荧光强度显著降低,两种性质的荧光组分相对含量和荧光参数发生显著变化,如老化后HULIS中类腐殖质荧光组分的相对含量和腐质化指数(HIX)均显著高于老化前样品,表明老化过程发生类蛋白的降解和类腐殖质的聚合.另外,FTIR分析结果显示O3老化后含氧官能团含量显著增强,表明了O3老化对HULIS官能团的影响.  相似文献   

6.
以大肠杆菌为试验对象,采用高锰酸钾(KMnO4)预氧化法,研究了不同的高锰酸钾浓度、氯化时间、pH值、预氧化时间及反应温度在氯化消毒过程中对大肠杆菌消毒副产物生成潜能(DBPsFP)的去除影响.研究表明:随着KMnO4浓度的增加,二氯乙腈(DCAN)、三氯乙腈(TCAN)、1,1,1-三氯丙酮(1,1,1-TCP)及三氯乙醛(CH)浓度先降低,后升高,1,1-二氯丙酮(1,1-DCP)浓度先升高,后降低;三氯甲烷(TCM)浓度逐渐降低.在KMnO4浓度2mg/L时,DCAN、TCAN、1,1,1-TCP浓度降至最低,对大肠杆菌DBPsFP的氧化去除效果最好;延长氯化时间,TCAN,1,1-DCP浓度逐渐升高,而DCAN,CH和1,1,1-TCP浓度先升高后降低.TCM浓度先升高后趋于稳定;pH值由5升高到9时,1,1,1-TCP、TCAN浓度不断地降低;DCAN浓度先降低,再升高;而1,1-DCP、CH浓度先升高,再降低;延长预氧化时间,TCAN、DCAN、TCM的浓度逐渐降低;1,1-DCP、1,1,1-TCP的浓度先升高,再降低;CH的浓度先升高,之后趋于稳定;随着反应温度的升高,1,1-DCP、DCAN的浓度逐渐升高;1,1,1-TCP浓度则逐渐降低;TCAN、TCM的浓度先升高再降低,而CH浓度则先降低再升高.综上,在KMnO4浓度2mg/L,氯化时间48h,碱性条件(pH > 8),预氧化时间30min时最有利于大肠杆菌DBPsFP的去除.  相似文献   

7.
采用亚硫酸氢钠(NaHSO3)强化高锰酸钾(KMnO4)去除苯胺(AN).通过批次处理实验研究了AN去除率与反应条件的关系,分析了KMnO4投加量、NaHSO3投加量、初始pH值和反应时间之间的交互作用;以石蜡为胶结剂分别制备基于NaHSO3和KMnO4的可渗透反应栅(PRB),对模拟AN污染地下水进行连续处理,研究不同PRB的释放规律和组合PRB对AN的去除特性.结果表明,NaHSO3可显著强化KMnO4对AN的降解速率,当AN初始浓度为5mg/L,NaHSO3/KMnO4/AN为5/5/1时,AN去除率达99.2%,高于单独KMnO4处理的85.6%.AN去除率与KMnO4投加量、NaHSO3投加量和反应时间线性正相关,与溶液初始pH值线性负相关.采用二次多项式和逐步回归法拟合了AN去除率与反应条件间的关系,模拟值与验证实验结果相近,模型精度较好.PRB中NaHSO3溶出速率显著大于KMnO4.当NaHSO3和KMnO4混合的可渗透反应栅(SB/PM-PRB)质量为5g,进水流速和AN浓度分别为0.1mL/min和10mg/L时,168h内AN的去除率保持在99%以上,且克服了KMnO4单独处理出水色度过高的问题.傅里叶变换红外光谱分析表明,反应前后PRB成分没有显著变化,PRB稳定性较好.紫外光谱扫描结果表明,AN和苯环特征峰强度均显著下降,表明SB/PM-PRB能使AN开环降解和破坏氨基结构.  相似文献   

8.
以陆生来源有机物为原料制备了模拟氯、氯胺消毒饮用水,系统研究了煮沸对六大类46种消毒副产物(disinfection by-products, DBPs)的去除规律.结果显示,相比氯消毒,氯胺消毒可有效减少三卤甲烷(THMs)、卤乙酸(HAAs)、卤乙醛(HALs)、卤代硝基甲烷(HNMs)、卤乙腈(HANs)等DBPs的生成,但会提高碘代DBPs (I-DBPs)、卤乙酰胺(HAcAms)的生成.煮沸对于绝大多数DBPs (除了二卤乙酸)有良好的去除效果,并发现如下规律:(1)就单种DBP而言,消毒方式对煮沸去除DBPs并无显著影响;(2)在同类型的DBPs中,取代程度高的DBPs普遍比取代程度低的DBPs容易去除;(3)取代程度相同的同类型DBPs,煮沸后DBPs去除率大部分遵循I-DBPs> Br-DBPs> Cl-DBPs的规律;(4)少部分DBPs (如Cl/Br-THMs、二卤乙腈),煮沸去除率表现出沸点或亨利常数依赖性.总体来看,DBPs去除率排序为THMs≈HANs≈HALs≈HNMs> HAcAms>>HAAs.此外,煮沸后各类DBPs的...  相似文献   

9.
外加葡萄糖对洱海沉积物溶解性有机质光谱特征影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
利用三维荧光光谱(3DEEM)技术,研究了外加葡萄糖对洱海沉积物中DOM(溶解性有机质)释放和转化的影响以及DOM的光谱特征变化. 培养试验设4个处理(C1、C2、C3、C4),ρ(葡萄糖)分别为0、50、100和200mg/L. 结果表明:①洱海沉积物DOM出现了6种荧光峰,分别代表类蛋白荧光物质和类富里酸荧光物质,并且荧光峰位置在1~8d呈“蓝移”现象,8~17d呈“红移”现象. ②紫外区与可见区类富里酸(峰A和峰M)随培养时间延长逐渐升高,其中C4处理的峰A荧光强度小于C1处理;在培养初期C4处理的峰M荧光强度小于C1处理,培养后期则相反. ③随着培养时间延长,上覆水中类蛋白荧光强度呈“单峰”曲线变化,其峰值均出现在培养后第8天,在整个培养过程中,类蛋白荧光强度均表现为C4处理>C1处理. 外加葡萄糖可促进洱海沉积物DOM转化,使部分微生物难利用的DOM转化为易被微生物利用的类酪氨酸、类色氨酸等类蛋白物质.   相似文献   

10.
通过荧光猝灭滴定法探究玉米秸秆炭(MSB)、水稻秸秆炭(RSB)和花生秸秆炭(PSB)中DOM的光谱特征及其与Cu2+的络合机理.结果表明:三种生物质炭的DOM均具有较高的亲水性和较低的芳香性,其中RSB-DOM的芳香性相对较强、分子量较大,但DOM含量低,PSB-DOM含量最高,芳香结构中含氧官能团较多.MSB和RSB-DOM中均含类富里酸组分C1和类腐殖酸组分C3、C4,RSB-DOM中还有类色氨酸组分C5,PSB-DOM则由两种类富里酸组分C1、C2和较长波长类腐殖酸组分C4组成,3种DOM均以类富里酸组分为主,占比达54.93%~86.29%.Cu2+与类腐殖酸组分的稳定常数(logKM)高于类富里酸组分,且类腐殖酸组分C4的络合能力(f)最强,类腐殖酸组分的logKMf值总体上表现为:PSB-DOM> MSB-DOM>RSB-DOM.二维相关光谱分析发现,类富里酸组分对Cu2+最敏感,而Cu2+优先与类腐殖酸组分结合.研究结果有助于进一步揭示生物质炭的DOM对Cu2+环境行为的影响机制.  相似文献   

11.
为探究MW-Fe0/H2O2类芬顿反应对渗滤液浓缩液的效能与机理,探讨了废水初始pH值、Fe0投加量、H2O2投加量、MW功率和反应时间等影响因素对有机物去除效果,通过类比实验对MW-Fe0/H2O2体系处理渗滤液浓缩液中MW辐射的反应机理进行研究,并采用了SEM和XRD技术对反应前后的Fe0物相变化及催化机理进行了探究.结果表明,在初始pH值为3.0,Fe0投加量0.5g/L,H2O2投加量20mL/L,MW功率400W,反应时间14min时,其COD、UV254以及色度(CN)的去除率分别为58.70%、85.69%和88.30%.类芬顿类比实验说明MW-Fe0/H2O2体系处理后具有较高的有机物去除率和可生化性;紫外-可见光谱表明,Fenton和MW-Fe0/H2O2类芬顿反应均能使废水中有机物的芳香性程度、分子量和缩合度大幅度降低,但MW-Fe0/H2O2类芬顿反应优于其他反应过程;三维荧光光谱显示,MW-Fe0/H2O2类芬顿反应能使渗滤液浓缩液中荧光峰峰位蓝移,说明废水的腐殖质缩合度减小,且分子量大幅降低.与此同时,Fe0在反应过程中,表面由光滑变得粗糙且被腐蚀为Fe3O4和FeOOH等物质.MW-Fe0/H2O2类芬顿反应的主要机理为芬顿反应及铁氧化物-H2O2非均相芬顿反应的高级氧化作用、铁基胶体对有机物的吸附沉淀,而MW的热效应和非热效应加速了以上作用的进行,从而能对渗滤液浓缩液中有机污染物进行快速去除.  相似文献   

12.
为实现废弃水稻秸秆资源化利用及其治理水环境中Cd2+的污染问题,用KMnO4、KOH、H2O2、KOH+H2O2、酒石酸、柠檬酸、TiO2对水稻秸秆进行改性,制成不同的水稻秸秆吸附剂来吸附溶液中的Cd2+,利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱仪、比表面积及孔径分析仪和Zeta电位仪对改性前后的水稻秸秆进行表征分析,吸附过程采用准一级动力学方程、修正一级动力学方程、准二级动力学方程和颗粒内扩散模型进行拟合.结果表明:在Cd2+初始浓度100mg/L,pH7,水稻秸秆添加量为10g/L,25℃条件下,7种改性水稻秸秆吸附Cd2+的效果不同,其中经KMnO4改性的水稻秸秆对Cd2+的吸附效果最好,吸附量达10.024mg/g,对Cd2+的去除率达到99.24%,比未改性水稻秸秆提高了99.44%,其次是KOH和KOH+H2O2改性处理的水稻秸秆,吸附量分别达到了9.302和9.189mg/g,对Cd2+的去除率分别达92.62%和90.82%,比未改性水稻秸秆分别提高了85.07%和82.83%.改性处理水稻秸秆吸附Cd2+的效果顺序为:KMnO4 > KOH > KOH+H2O2 > TiO2 > H2O2 > 柠檬酸 > 酒石酸.对于Cd2+的吸附过程,准一级速率方程只能较好地描述吸附初始阶段,准二级动力学方程则能很好地描述吸附的整个过程.经KMnO4,KOH和KOH+H2O2改性的水稻秸秆是具有潜在利用价值的废水中Cd2+吸附剂.  相似文献   

13.
研究利用MnO2催化O3氧化技术对准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中难降解有机物进行处理.系统研究了臭氧投量、二氧化锰投量和初始pH值对有机物的去除效果和反应动力学.通过UV-Vis和3D-EEM技术对渗滤液尾水中溶解性有机物分子结构在O3/MnO2体系的转化进行了探究,在此基础上,运用XRD、SEM、EDS和XPS对二氧化锰的催化机理进行研究.结果表明:在反应时间为20min,O3投量为18.92mg/min,初始pH值为3时,添加0.2g/L的MnO2能显著提升有机污染物的去除能力,较单独O3作用,其COD、UV254、色度CN的去除率分别提升了24.66%、4.95%和12.57%,并且生色团的有机物最易被臭氧氧化降解.紫外-可见光谱和三维荧光显示,O3/MnO2体系能使废水中腐殖质降解,其有机物的芳香性程度、分子量和缩合度均降低,体系对苯环类化合物的降解效率提高,最终,废水的可生化性得到显著提高.与此同时,反应前后MnO2未出现新增价态峰值的变化,Mn(Ⅳ)在催化过程中占主导地位,MnO2在O3/MnO2体系中协同机理为MnO2催化O3产生羟基自由基以及MnO2在体系中转化为水合二氧化锰,改变催化剂表面理化性质与有机物形成复合物,以此促进羟基自由基的选择性,从而提升了难降解有机物的去除效果.  相似文献   

14.
基于环境气象评估指数(EMI,environmental meteorology index),以石家庄、邢台、邯郸、衡水四个京津冀中南部重点城市为研究对象,对2013~2018年的气象条件变化时空分布特征进行分析.结果显示:EMI指数与经过去趋势处理的PM2.5浓度的相关系数达0.88,说明EMI指数具有较好的可靠性,能够可靠性地应用于大气环境评价和重污染天气过程评估业务;基于气象条件对PM2.5浓度贡献的定量分析方法,计算得到2013~2018年月度气象条件对PM2.5浓度变化的贡献率,定量分析不同月份的气象条件变化,可有效评价不同污染程度月份的气象条件影响.此外,该定量方法在重大活动期间气象条件和减排效果评估中得到有效应用;从冬季气象定量贡献的空间分布来看,在京津冀中南部的山前地区形成EMI正距平百分比高值区,除人为排放较高外,恶劣的气象条件是京津冀中南部颗粒物污染严重的重要原因.  相似文献   

15.
复合钙基吸收剂吸附烟气中汞的试验研究   总被引:2,自引:0,他引:2  
将飞灰和CaO以4∶1(质量比)混合,在室温25℃下消化10min,在68℃下干燥40min,制得基础吸收剂,再添加5%的KMnO4(或NaClO2)和15%的水分,制成可吸附燃煤烟气汞的复合钙基吸收剂. 研究了KMnO4/NaClO2添加量,吸收剂中水分含量,温度,进口φ(O2)、ρ(Hg0)、ρ(SO2)和ρ(NO)等因素对复合钙基吸收剂吸附烟气汞的影响. 结果表明:随着KMnO4、NaClO2添加量从0增至5%,复合钙基吸收剂对烟气汞10min吸附量从131.75ng/g分别增至443.00和876.08ng/g;在KMnO4(或NaClO2)添加量为5%,水分含量为15%,温度为80℃,进口φ(O2)为6%的条件下,模拟烟气进口ρ(Hg0)从18.0μg/m3增至86.4μg/m3时,复合钙基吸收剂对烟气汞的最大吸附量升至1203.33ng/g(或2391.63ng/g);当进口ρ(SO2)从1429mg/m3增至2286mg/m3时,KMnO4(或NaClO2)添加剂相对应的烟气汞最大吸附量降至421.50ng/g(或860.00ng/g);当进口ρ(NO)从536mg/m3增至938mg/m3时,KMnO4(或NaClO2)添加剂相对应的烟气汞最大吸附量降至336.75ng/g(或776.38ng/g).   相似文献   

16.
印染废水常规生化处理尾水中仍残余一定浓度的溶解性有机污染物(DOM)和新标准严格管控的苯胺.采用亚硫酸钠活化过硫酸氢钾复合盐(SO32-/HSO5-)产硫酸根自由基(SO4-·)高级氧化体系对尾水进行深度处理,并基于响应面法优化初始pH值、反应温度、SO32-/HSO5-物质的量比和HSO5-投加量对COD和苯胺去除效果的单独及交互影响.结果表明该体系对苯胺具有非常显著的去除效果,同时对COD亦有一定的降解能力.影响因子对COD和苯胺降解效果贡献排序分别为:温度>n(SO32-)/n(HSO5-)>n(HSO5-)>初始pH值和n(HSO5-)>n(SO32-)/n(HSO5-)/初始pH值>温度.在实验优化后得到的最佳条件下(pH=6.8,温度为53℃,SO32-/HSO5-物质的量比为1.6,HSO5-投加量为37.1mmol/L)反应10min,出水的COD和苯胺去除率分别达到33%和90%.进一步分析了印染生化尾水处理前后DOM的荧光和分子特性,三维荧光光谱(3DEEMs)发现芳香族蛋白质和溶解性微生物代谢产物是原尾水中DOM的主要组分,经不同氧化条件下出水中DOM的荧光强度明显降低且性质发生改变,荧光区域标准体积削减了42.03%~77.67%;同时观察到氧化出水中类色氨酸(Ex/Em=230~225nm/340~330nm)峰值发生了5~10nm的蓝移,推测尾水中稠环芳烃分解为小分子,共轭基团和芳香环数量减少;凝胶渗透色谱(GPC)结果表明DOM中大分子(0.45 μm~100kDa)物质比例为41%,中等分子(12~100kDa)物质的比例为48.9%,峰值分子量(Mp)为56.324kDa,Mw/Mn=2.168,处理后的出水Mp主要分布在12.28~17.56kDa范围内,小分子物质数量增多,结构和种类发生变化;气相色谱质谱(GC-MS)进一步揭示氧化出水中的烷烃类物质含量明显降低,主要副产物为一些酯类、醇类和脂肪酸物质,为后续进一步生化处理创造了条件.  相似文献   

17.
为了解高浓度富里酸在臭氧体系中的降解特性,采用了高效且反应条件温和的臭氧法处理高浓度富里酸模拟废水,并采用紫外-可见吸收光谱和三维荧光光谱,研究了臭氧降解高浓度富里酸的特性与原理.结果表明:在初始pH为8.0、臭氧投加量(以ρ计)为65.00 mg/L的条件下,反应30 min后色度、富里酸、CODCr的去除率分别为82.16%、43.28%、26.73%;臭氧利用率从反应2 min时的72.52%降至30 min时的18.15%,B/C[ρ(BOD5)/ρ(CODCr)]由进水的0.27升至0.61,ρ(HCO3-)由初始的42.2 mg/L增至502.6 mg/L,说明小分子有机物的不断生成和矿化使得模拟废水可生化性大幅提高.紫外-可见吸收光谱分析表明,臭氧能使富里酸模拟废水中易降解物质成分增多、富里酸的结构趋于简单.三维荧光光谱表明,臭氧能有效降解大分子富里酸类物质,并较快速地使小分子色氨酸被氧化,随着反应的持续进行,富里酸的腐殖化程度逐渐降低.   相似文献   

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