太子河下游河流硝酸盐来源及其迁移转化过程

2016年5月(枯水期)和2016年8月(丰水期)分别在太子河下游采集河流表层水样14个.为了识别河流硝酸盐来源及迁移转化过程,分别采用离子交换法,叠氮法和CO_2-H_2O平衡法测定水样的ρ(Cl-)、ρ(NO_3~-)、δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-值,测定δ~(18)O-H_2O.结果表明:不同采样期,硝酸盐主要来自于多种源的混合.枯水期,北沙河上游支流硝酸盐来源主要是土壤N及生活污水及畜禽粪便,中下游硝酸盐主要来自于化学肥料和生活污水及畜禽粪便.南沙河硝酸盐主要来自于生活污水及畜禽粪便.海城河上游、中游和下游硝酸盐分别来自于土壤N,生活污水及畜禽粪便和化学肥料,生活污水及畜禽粪便.丰水期,北沙河硝酸盐来源可能主要是土壤N、化学肥料和生活废水及畜禽粪便.南沙河和海城河中下游硝酸盐主要来自于化学肥料及生活废水及畜禽粪便,海城河上游河流硝酸盐主要来自于土壤N和化学肥料.从枯水期至丰水期,ρ(NO_3~-)、ρ(NH_4~+-N)均呈现降低的趋势,而δ~(15)N-NO_3~-值有增加的趋势,说明丰水期可能发生了氨的挥发和硝酸盐的反硝化过程.丰水期δ~(15)N-NO_3~-与1/ρ(NO_3~-)呈轻微的正相关关系,说明丰水期河流发生了简单的混合过程.本研究的结果可为平原区域的硝酸盐污染来源的季节差异研究提供参考.     

基于双同位素(δ15N-NO3--δ18O-NO3-)和IsoSource模型的岩溶槽谷区地下水硝酸盐来源的定量示踪

由于岩溶水文系统的脆弱性,岩溶地下水的NO~-_3污染成为全球普遍且严峻的环境问题,为保证居民的饮水安全,准确识别地下水中NO~-_3污染来源并量化各来源的贡献具有重要意义.选择重庆市近郊受城市化和农业活动影响显著的中梁山北部的龙凤和龙车两个岩溶槽谷地下河系统为研究对象,于2017年2月～2018年2月采集地下河水水样,分析其水化学和δ~(15)N-NO~-_3-δ~(18)O-NO~-_3,并利用IsoSource模型定量评估地下水中NO~-_3的来源.结果表明:①龙凤和龙车槽谷地下水NO~-_3浓度变化范围为19.31～37.01 mg·L~(-1)和2.15～27.69 mg·L~(-1),平均值分别为28.21 mg·L~(-1)和10.31 mg·L~(-1),季节变化明显;②龙凤和龙车槽谷地下水δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3分别变化于3.29‰～11.03‰、 0.88‰～7.51‰和5.25‰～11.40‰、 2.90‰～19.94‰,平均值分别为6.74‰、 3.18‰和7.95‰、 11.18‰,龙凤槽谷较低的δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3值暗示其地下水NO~-_3主要来源于农业N肥,而龙车槽谷较高的δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3值意味着其地下水NO~-_3主要来源于生活污水,也表明硝化过程是本区地下水N的主要转化过程;同时,两槽谷地下水δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3存在明显的季节差异,龙凤槽谷旱季和雨季地下水δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3的平均值分别为8.83‰、 2.79‰和4.64‰、 3.58‰,龙车槽谷旱季和雨季地下水δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3的平均值分别为9.79‰、 14.56‰和5.12‰、 7.8‰,表明两槽谷地下水NO~-_3来源存在显著的季节差异,龙凤槽谷雨季地下水NO~-_3主要来源于降水和化肥中NH~+_4的硝化作用、土壤有机氮,而旱季主要来源于人畜粪便及污水,龙车槽谷旱、雨季地下水NO~-_3都主要来源于人畜粪便及污水;③IsoSource模型解析结果表明,龙凤槽谷地下水NO~-_3污染以降水和化肥中的NH~+_4来源贡献最大(44.63%),其次为人畜粪便及污水(29.5%)和土壤氮矿化(22.38%),大气沉降和化肥贡献率较低,不足10%.其中,雨季主要来源为降水和化肥中的NH~+_4(52.25%),旱季则是人畜粪便及污水(41%);龙车槽谷NO~-_3污染以人畜粪便及污水来源最大(36.17%),其次为降水和化肥中的NH~+_4硝化(23.5%)和土壤氮矿化(22.5%),大气沉降和化肥贡献率皆低于10%,旱、雨季人畜粪便及污水来源的贡献率都较大,分别为47%和25%.     

浐河、涝河河水硝酸盐氮污染来源的氮同位素示踪

通过分析河水和工业污染水体硝酸盐氮同位素组成,对西安市周边主要河流浐河和涝河的硝酸盐污染源进行了初步研究.结果发现,浐河、涝河从上游至下游,河水硝酸盐氮同位素组成δ15N-NO3-值呈逐渐升高的趋势(1.3‰～9.0‰和3.3‰～7.4‰),而沿河流域2个工业排污口废水样的δ15N-NO3-值为:11.5‰和11.1‰.不同来源的硝酸盐氮同位素表现出明显的差别,工业排污可能是该河流硝酸盐氮浓度增高主要原因之一.相对于河水硝酸盐浓度变化,河水中硝酸盐氮同位素能够作为示踪水系硝酸盐氮污染来源和过程的可靠手段.同时,本研究大致区分了浐河和涝河流域主要的氮源输入,为研究硝酸盐污染,营养元素流失提供了重要的信息.     

贵阳地区大气降水中δ15N-NO3-组成及来源分析

对贵阳地区2008年10月1日至2009年9月30日大气降水样品中的NO3-浓度和δ15N组成进行了测定.结果表明,这一年大气降水中NO3-浓度加权平均值为0.45mg·L-1,δ15N组成的变化范围为-8.0‰～28.7‰,年均值为2.3‰,且主要来源于燃煤释放的含氮物质.NO3-浓度呈现冬高夏低的变化趋势,这可能是受降水量等因素的影响.但δ15N组成的季节变化与NO3-浓度有所不同,呈现秋冬季偏正,而春夏季偏负的特征,推测可能是由生物释放氮、大气雷电固氮及NOx本身的大气行为等引起δ15N组成的季节差异.     

青奥会期间基于δ13C观测的大气CO2来源解析

开展城市冠层大气CO_2及其δ~(13)C的观测有助于解析自然源与人为源在区域碳循环中的作用.本研究于南京青奥会期间开展了大气CO_2及其δ~(13)C高频原位观测,在小时尺度至日尺度上对比了有无临时排放管制期间大气CO_2及其δ~(13)C的差异.研究发现,短期减排对降低区域尺度大气CO_2浓度有明显的短期效应(21×10-6),在整个青奥会临时管控期间长三角地区实际削减燃煤排放5%.本研究进一步采用Miller-Tans方法确定了长三角地区的CO_2排放源同位素组分;基于文献调查,提供了长三角地区主要人为源和自然源的δ~(13)C信息;量化了长三角夏季CO_2地表净通量、植被通量及人为排放通量.结果表明,水泥工业过程排放是长三角地区夏季大气δ~(13)C富集的主要人为原因(2.36‰).夏季长三角地区植被作用可以抵消23%~39%的人为CO_2排放.本文旨在通过采用自上而下的观测数据与传统IPCC的排放源清单相结合的方案,为城市区域碳源解析提供新的拆分方案.     

基于δ15N和δ18O的农业区地下河硝酸盐污染来源

为研究岩溶区农业活动为主导的地下河流域硝酸盐污染来源,于2017年5~10月每24 d左右对重庆青木关流域6个采样点进行监测,利用~(15)N和~(18)O同位素技术对示踪硝酸盐来源进行解译,应用IsoSource模型计算出不同端元硝酸盐的贡献率.结果表明:(1)青木关农业区地下河系统存在较大的硝酸盐污染风险,大部分采样点出现不同程度NO_3~--N浓度超标现象.(2)空间上,青木关地下河中NO_3~--N浓度整体呈现由上游向下游升高的趋势.时间上,上游鱼塘和岩口落水洞以及下游姜家泉样点NO_3~--N浓度在5~6月因受农业施肥的影响,均呈上升趋势,6~9月受降水影响而出现不同程度升高或降低,9月之后随着农业活动减少而逐渐降低;中游土壤点NO_3~--N浓度保持较高值;中下游大鹿池NO_3~--N浓度较低且变幅不大.(3)通过硝酸盐~(15)N和~(18)O同位素分析,表明上游鱼塘和岩口落水洞的硝酸盐源于土壤有机氮、动物粪便及污废水混合;中游土壤点硝酸盐源于土壤有机氮、降水和肥料中NH_4~+;中下游大鹿池中硝酸盐来源于动物粪便及污废水、土壤有机氮、降水和肥料中NH_4~+的混合作用.地下河出口处姜家泉硝酸盐污染严重,其源于土壤有机氮、降水和肥料中NH_4~+、动物粪便及污废水、大气沉降的综合作用.(4)基于IsoSource模型对地下河出口处硝酸盐来源进行定量分析,发现动物粪便及污废水贡献率占46.4%,土壤有机氮占32.6%,降水与肥料中NH_4~+占18.6%,大气沉降仅占2.4%.     

污水氮浓度和NH4+/NO3-比对粉绿狐尾藻去氮能力和植物体氮组分的影响

采用溶液培养法,设置3个氮浓度20、100、200 mg·L-1和3个NH_4~+/NO_3~-比1∶0、0.5∶0.5、0∶1,研究污水氮浓度和NH_4~+/NO_3~-比对粉绿狐尾藻去氮能力和植物体氮组分的影响.结果表明,粉绿狐尾藻的生物量在第1周增长最快,其中氮浓度20 mg·L-1、100 mg·L-1时,生物量以NH_4~+/NO_3~-=1∶0处理最大;氮浓度200 mg·L-1时,以NH_4~+/NO_3~-=0.5∶0.5处理最大.粉绿狐尾藻在第1周对总氮、铵态氮和硝态氮去除速率最高,且随氮浓度升高而增加;氮浓度20 mg·L-1时,铵态氮和硝态氮的去除率无显著差异,氮浓度100 mg·L-1、200 mg·L-1时硝态氮的去除率高于铵态氮.粉绿狐尾藻氮积累量及对水体和底泥氮去除的贡献率均随氮浓度升高而增加,其氮含量和积累量均以第1周增长最快,氮浓度20 mg·L-1时氮积累贡献率以NH_4~+/NO_3~-=0∶1最大,氮浓度100 mg·L-1、200 mg·L-1时以NH_4~+/NO_3~-=0.5∶0.5最大.粉绿狐尾藻体内蛋白质、氨基态氮和硝态氮的含量均随氮浓度的升高而增加,且蛋白质氨基态氮硝态氮;NH_4~+/NO_3~-为1∶0和0.5∶0.5时蛋白质含量较高,NH_4~+/NO_3~-=1∶0时氨基态氮含量最高,NH_4~+/NO_3~-=0∶1时硝态氮含量最高.由此说明,在试验范围内,粉绿狐尾藻的去氮能力随污水氮浓度升高而提高,可以用于高氮浓度污水修复;粉绿狐尾藻喜铵态氮,但在100 mg·L-1以上的高氮浓度下以硝铵等比时生长和去除氮能力最强;粉绿狐尾藻体内氮组分受硝铵比调节,蛋白氮比例最高,铵态氮和硝态氮则分别随污水NH+4和NO-3比升高而提高.     

硫酸对乌江中上游段岩溶水化学及δ13 CDIC的影响

对乌江中上游段地表和地下水水化学、溶解无机碳(DIC)同位素组成(δ13CDIC)进行了测试,探讨流域水化学特征及主要影响因素,利用化学计量法对硫酸溶蚀碳酸盐岩的比例及对HCO-3离子的贡献比例进行了计算.结果表明:1乌江上游段地表和地下水优势阳离子均为Ca2+,分别占全部阳离子的50%以上,阴离子以HCO-3、SO2-4为主,两者占总阴离子的85%以上,水化学类型主要为HCO3-Ca,部分为HCO3·SO4-Ca型,反映出部分地下水和地表水可能受到人类源的SO2-4影响;2地下水和地表水的δ13CDIC值介于-12.98‰~-6.36‰,且[Ca2++Mg2+]/[HCO-3]当量比值介于1.11~1.90,H2SO4对流域水化学和δ13CDIC具有重要影响;3硫酸溶解碳酸盐岩对地下水(Ca2++Mg2+)和HCO-3的贡献变化分别介于20.59%~92.87%(平均贡献率为51.50%)和11.47%~86.69%(平均贡献率为36.90%);对地表水(Ca2++Mg2+)和HCO-3的贡献变化分别介于56.14%~94.55%(平均贡献率为76.89%)和39.02%~89.66%(平均贡献率为64.24%),显示硫酸显著地影响到流域碳酸盐岩的风化过程.研究结果对乌江流域水资源的保护和开发利用及岩溶碳循环研究意义重大.     

Pd/Al2O3粒子电极电催化还原BrO3-的研究

针对常规方法难以去除水中Br_3~-的问题,采用浸渍煅烧法制备了负载型纳米Pd/Al_2O_3粒子电极,研究了该电极电催化还原Br O-3的效果.催化剂的结构表征表明该反应实现了Pd纳米晶的均匀负载,纳米Pd/Al_2O_3具有较高的电催化活性和较低的能耗,其最佳反应条件为3%Pd负载量,0.9 m A·cm-2电流密度和1 g·L催化剂投量,酸性条件可促进Br O-3的直接或间接还原.ESR检测证实了Pd的负载增强了反应体系活性物种[H]的生成,进而促进了Br O-3的间接电催化还原.     

大气14CO2的时空分异特征及其在化石源CO2示踪中的应用

大气CO₂中放射性碳同位素(¹⁴C)的水平可以反映化石源CO₂的影响程度,这对于评估我国目前化石源CO₂的排放状况和制定节能减排政策具有重要的指导意义。本文在概述大气¹⁴CO₂采样和分析方法的基础上,简要介绍了大气¹⁴CO₂观测的起源和主要的源汇过程,重点论述了大气¹⁴CO₂的时空分异特征及其驱动因素;阐述了化石源CO₂浓度的估算方法及¹⁴CO₂在国内外化石源CO₂示踪中的应用现状,并对大气¹⁴CO₂观测在我国化石源CO₂示踪中的应用前景进行了展望;旨在为我国正确地开展大气¹⁴CO₂的观测研究,深刻地理解特定区域大气¹⁴CO₂的时空分异特征和化石源CO₂的分布状况提供参考。     

北京上甸子站大气CO2及δ13C(CO2)本底变化

基于北京上甸子站(SDZ)2007~2013年大气CO_2及2009~2013年大气δ13C(CO_2)瓶采样观测资料,筛分获得混合均匀且未受局地污染影响、具代表性的大气CO_2及δ13C(CO_2)本底数据.2007~2013年SDZ站大气CO_2年均本底浓度变化范围为385.6×10-6~398.1×10-6,年均增长率为2.0×10-6a-1;2009~2013年其大气δ13C(CO_2)年均本底值变化范围为-8.38‰~-8.52‰,年均增长率为-0.03‰·a-1.SDZ站2007~2013年的7~9月月均浓度最低水平均出现在2008年,且2007~2008年增长率仅为0.3×10-6a-1,推测主要源于2008年奥运期间北京及其周边省市节能减排措施实施导致碳排放量减少.SDZ站大气CO_2本底浓度季节变化最低值出现在8月,最高值出现在3月,季节振幅达到23.9×10-6;大气δ13C(CO_2)与CO_2季节变化特征大致呈镜像关系,其季节振幅为1.03‰.对SDZ站CO_2源汇的碳同位素"signature"(δs)研究表明,供暖季Ⅰ(01-01~03-14)和Ⅱ(11-15~12-31)的δs分别为-21.30‰和-25.39‰,推测主要源自化石燃料与生物质燃烧的影响;其植物生长季的δbio值为-21.28‰,推测主要来自植被活动的贡献.     

HCO3-对部分亚硝化-厌氧氨氧化联合工艺脱氮效能的影响

利用已经启动并达到稳定运行的部分亚硝化-厌氧氨氧化联合工艺,研究了HCO-3对部分亚硝化-厌氧氨氧化联合工艺脱氮效能的影响.结果表明,当C/N比由2降低到0.17时,因HCO-3投加量的限制,亚硝化区和厌氧氨氧化区p H值大幅下降,从而导致各区域氮素转化效能受限.联合工艺的氮去除速率由1.3 kg·(m3·d)-1下降到0.40 kg·(m3·d)-1,下降幅度达到69.3%.在联合脱氮工艺运行过程中,降低HCO-3对亚硝化菌、厌氧氨氧化菌和硝化细菌活性的影响依次下降.当C/N比恢复到1时,联合工艺的脱氮效能很快恢复到1 kg·(m3·d)-1,说明短期内HCO-3限制对联合工艺氮素转化效能的影响能够快速恢复.通过拟合后发现,进水C/N比值与联合工艺脱氮效能存在明显的相关性.     

西安市2016 — 2017年大气化石源CO2的14C示踪研究与来源的初步分析

¹⁴C是研究城市中化石能源碳排放状况的有效手段;认识化石源CO₂（CO_2ff）的主要来源将有利于针对性地制定减排方案。本文利用分子筛主动吸附采样方法对西安市大气CO₂进行了连续积时采样,并利用AMS-¹⁴C示踪方法,研究了西安市2016—2017年 CO_2ff的浓度变化,同时基于CO_2ff与大气污染物的同源性,对CO_2ff的主要来源进行了定性分析。2016年1月至2017年1月,西安大气Δ¹⁴C季节变化显著,变化范围是(?1.00±2.84)‰— (?187.25±3.62)‰,平均值为(?63.20±17.35)‰,相对于2012—2013年的平均值(?41.3±27.4)‰有明显的下降。CO_2ff变化范围是(6.91±1.94)— (105.60±3.09) μmol?mol^?1,呈显著的夏季低、冬季高的季节变化特征,与前人研究结果一致。CO_2ff与SO₂及NO₂浓度总体上呈相同的季节变化特征,但与两者的相关性存在季节差异：在春夏季,CO_2ff与SO₂（R²=0.47,p＜0.01）的相关性较强;而在秋冬季,CO_2ff与NO₂（R²=0.73,p＜0.01）的相关性更为显著。可能是由于大气扩散条件的改变使得采样点CO_2ff的主要来源发生了变化。春夏季节,大气扩散条件较好,采样点化石源CO₂可能主要受到工业燃煤（高空排放）的影响,而秋冬季节,受到不利于扩散的气象条件的影响,化石源CO₂可能主要受到采样点周围交通源（近地面排放）的影响。该研究结果可为CO_2ff的源解析研究及大气CO₂样品采集提供参考。     

溴代甲烷在SO42-/TiO2上的光催化降解

采用溶胶-凝胶法制备了SO₄^2-/TiO₂催化剂,运用XRD、BET比表面测定,FTIR等技术对催化剂进行了表征,并在微型常压连续反应装置上进行CH₃Br光催化反应性能考察.结果表明,SO₄^2-引入TiO₂体系使得催化剂的结构和光催化性能得到显著改善.SO₄^2-负载量为9%,烧结温度为450℃时,SO₄^2-/TiO₂催化剂的光催化活性最高;SO₄^2-/TiO₂催化剂对反应物料中的水汽有很好的耐受性;当反应温度低于85℃时,提高反应温度,有利于改善对CH₃Br的光催化反应活性,表观活化能约为19.6kJ·mol^-1,反应温度在85℃～105℃区间时,CH3Br的光催化降解表观活化能为0.     

基于SWAT模型的流域河道硝酸盐δ15N和δ18O模拟

为提升流域地表水硝酸盐溯源方法的可靠性,于2013~2015年在釜溪河流域,对流域水文和水质过程进行了连续监测,同步测定了流域内主要污染源和干支流河道硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O.基于SWAT(soil and water assessment tool)模型模拟了陆面水文和河道水文过程中的氨氮(NH_4~+)和硝酸盐(NO_3~-)迁移转化过程,在此基础上,耦合河道中硝酸盐~(15)N和~(18)O掺混、转化和分馏机制,发展了流域河道硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O模拟方法.结果表明,河道中硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O主要受流域内污染源以及不同水文期径流条件变化的影响,不同污染源同位素掺混过程对于同位素丰度变化的贡献率为82.74%,氮素转化过程中同位素分馏的贡献率为16.26%,SWAT模拟NH_4~+和NO_3~-浓度偏差对δ~(15)N和δ~(18)O模拟误差的影响为10.44%.由于降雨中硝酸盐δ~(18)O的变化范围显著地超过δ~(15)N的变化范围,以及河道硝酸盐18O来源复杂性,δ~(18)O模拟误差平均较δ~(15)N偏大18.72%.所提出的方法模拟河道硝酸盐的δ~(15)N和δ~(18)O结果的系统误差和偏差小于10%和15%.所提出的流域河道硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O模拟方法具有明确的物理意义,为河道氮素正向溯源提供了方法支撑.     

PO43-和柠檬酸对稀土元素在小麦体内积累和分异的影响

基于营养液培养,添加外源稀土和ICP-MS分析技术,研究了无机配体PO₄^3-(Pi)及有机配体柠檬酸(Cit)对小麦器官中稀土元素积累和分异的影响.结果表明,不同Pi水平对小麦根中的稀土总含量(∑REE)影响较小,但显著降低叶中∑REE含量;而不同Cit水平对小麦根、叶中∑REE含量都有明显降低作用.对照植物(无Pi、Cit添加)中,稀土元素在小麦根中具有中稀土(MREE)富集及M-型四重效应分布特征,叶中有重稀土(HREE)富集及W-型四重效应分布特征.不同Pi处理对四重效应无明显作用,但进一步加强HREE在小麦叶片中的富集.添加柠檬酸使对照植物根和叶中的分异有逐渐减弱的趋势,在高浓度处理时(Cit≥150μmol·L^-),小麦根和叶中出现轻稀土(LREE)富集.     

Fe3+和Br-对饮用水氯消毒过程中挥发性卤代烃生成的影响

以腐殖酸模拟天然水体中的活性消毒副产物的前体物,研究了含腐殖酸水样中溴离子和三价铁离子对氯消毒反应过程中挥发性卤代烃三卤甲烷(THMs)的生成量和相对分布的影响.结果表明,水样中的溴离子浓度增加将增加溴代三卤甲烷和总三卤甲烷的生成量, 在Br^-离子浓度1.0 mg/L时,THMs的总量为不含Br^-时的2.7倍;当水样中含有溴离子时,在偏酸性条件下三价铁对三卤甲烷的生成有一定的抑制作用,在偏碱性条件下三价铁离子提高了溴离子与腐殖酸的反应活性,从而提高了三卤甲烷的生成总量.Fe³⁺浓度为5 mg/L时,三溴甲烷的生成量与无Fe³⁺存在时相比,由51.7 μg/L增加到79.4 μg/L, 增加幅度达54%,THMs的总量从113.49 μg/L增加到162.09 μg/L.溴离子对饮用水的安全性具有较大的负面影响,溴离子和三价铁离子共存于偏碱性环境中时对加氯消毒后饮用水的致癌风险的影响显著增大,当Br^-含量为0.2 mg/L、Fe³⁺含量为5 mg/L时,在pH为6和8的条件下,致癌风险比饮用水中不含Br^-和Fe³⁺时分别增加2.5和5.1倍.     

脱甲河水系N2O关键产生过程及氮素来源探讨

开展氮素迁移转化研究有助于深入了解农业小流域氮循环过程,也可为小流域氮素流失溯源提供典型案例.为深入了解和识别脱甲河水系N_2O关键产生过程和流域氮素主要来源,采用稳定同位素方法,于2016年11月至次年10月分析了脱甲河4级(S1~S4)河段水体硝态氮的氮氧双同位素(δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-)和沉积物有机质氮同位素(δ~(15)N_(org))、碳氮比值(C/N)特征;探讨了流域氮素的迁移转化过程及其来源.结果表明,水体δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-分别在-19.87‰~8.11‰和-3.03‰~5.81‰范围内变化,氮素来源具有多元化特征且各河段存在差异.S1~S4河段δ~(15)N-NO_3~-均值分别为1.72‰、2.62‰、4.10‰和-1.28‰,而δ~(18)O-NO_3~-均值依次为2.60‰、-0.06‰、0.85‰和-0.62‰.S1河段硝态氮来源于土壤流失氮,而S2和S3来源为土壤流失氮、铵态氮肥和人畜粪便,S4则来源于铵态氮肥的硝化反应;硝态氮来源受生产生活影响显著.沉积物有机质δ~(15)N(δ~(15)N_(org))和C/N值波动范围分别是-0.69‰~11.21‰和7.30~12.02,S1~S4河段δ~(15)N_(org)均值分别为1.91‰、2.96‰、4.72‰和3.23‰,C/N均值分别是10.62、8.63、9.05和9.22.S1河段沉积物氮素来源于土壤有机质,而S2~S4河段δ~(15)N_(org)虽存在差异,但其来源均主要为流域内的污水.而硝化过程中δ~(18)O-NO_3~-分别是-7.01‰、-0.17‰、-0.28‰和-0.60‰;δ~(15)N-NO_3~-与δ~(18)O-NO_3~-的比值分别为0.66、-41.01、-30.23和9.39;S1~S4河段NO_3~--N质量浓度为1.08、1.46、1.54和1.50 mg·L-1,δ~(15)N-NO_3~-与NO_3~--N浓度呈正相关.因此,脱甲河水系中氮素转化可能以硝化过程为主体,硝化过程对N_2O的贡献可能占据优势.     

g-C3N4修饰的TiO2纳米阵列光电催化氧化去除氰化物

通过水热法制备了TiO_2纳米棒(TiO_2NRs)电极,然后通过液相生长法将石墨相氮化碳(g-C_3N_4)负载到TiO_2NRs电极上制备出TiO_2NRs/g-C_3N_4电极.电极的XRD和SEM表征结果表明,g-C_3N_4成功负载到了TiO_2NRs上.将TiO_2NRs/g-C_3N_4电极作为光阳极用于光电催化体系中,并于反应体系中不断曝入O_2,结果发现,与钛片相比,碳气凝胶(CA)电极作为阴极时,反应150 min后CN~-的去除率由13.4%提高到53.1%.与PC过程和EC过程相比,PEC过程对CN~-的去除效果最好.不同光阳极的对比表明,g-C_3N_4与TiO_2的复合可以大大提高阴极H_2O_2产量从而促进CN~-的去除.实验表明,外加偏压的增大可以提高体系中H_2O_2的产量从而增强CN~-的去除效果,CN~-的去除率随CN~-初始浓度的增大而减小.体系的稳定性实验表明,制备的TiO_2NRs/g-C_3N_4电极具有较好的稳定性.最后提出了通过碳气凝胶阴极利用光生电子原位产H_2O_2,强化了TiO_2NRs/g-C_3N_4复合电极作为光阳极对水中CN~-的去除效果的反应机理.     

青菜对14CO2的吸收和积累动态

为了探明¹⁴CO₂在环境中的行为,采用同位素示踪技术研究了青菜对¹⁴CO₂的吸收和积累动态.结果显示,通过叶片光合作用从空气中吸收的¹⁴CO₂会向青菜其他部位组织输送并形成积累趋势,各部位组织中^１４Ｃ比活度随时间呈线性增长,增长速率介于95.3～270.2 Bq/(g·d)范围内, 大小次序为:菜心＞叶＞叶柄＞茎盘＞根.青菜对¹⁴CO₂(^１４Ｃ)具有强烈的富集作用,各部位的富集系数随时间呈快速增加,积累效应十分明显,其中菜心中的富集系数最大(48 d时高达156.4),叶片次之(48 d时为135.6). 青菜各部位^１４Ｃ比活度均随¹⁴CO₂引入次数的增加而递增,回归分析表明:各部位组织中^１４Ｃ比活度C的变化与引入次数N间呈线性正相关.青菜对空气中¹⁴CO₂的高富集特性可用来作为监测大气¹⁴CO₂污染的指示作物.