不同交通状况下道路边大气颗粒物数浓度粒径分布特征

研究了不同交通状况下北京交通环境大气颗粒物数浓度的污染特征.应用扫描电迁移率颗粒粒径谱仪(SMPS)测定了2009年8月常规交通状况和2008年8月奥运交通状况下北四环道路边大气颗粒物的数浓度,分析了数浓度的粒径分布特征及其逐时变化规律,目的为辨析交通流改变对交通环境中颗粒物数浓度的影响.常规交通状况下道路边超细颗粒物(10～100nm)和10～478 nm颗粒物总粒数浓度分别为(1.15±0.49)×104个.cm-3、(1.61±0.57)×104个.cm-3,奥运交通状况下分别下降到(0.55±0.14)×104个.cm-3、(1.21±0.24)×104个.cm-3,不同粒径段中超细颗粒物数浓度降幅最高,为52.2%.常规交通状况下道路边大气中颗粒物粒数浓度呈双峰分布,峰值粒径依次为22.5 nm和113.0 nm.奥运期间由于机动车单双号限行和黄标车禁行等措施的实施,22.5 nm处颗粒物数浓度峰值消失.粒径分布逐时变化显示,常规交通状况下00:00～04:00柴油车流量高峰、11:00～13:00高温强光照和17:00～20:00交通晚高峰这3个时段内超细颗粒物数浓度较高;而奥运期间受到交通流量下降、平均车速提高等因素影响,道路边颗粒物数浓度粒径分布逐时变化趋于平缓.     

Particle number size distribution and new particle formation: New characteristics during the special pollution control period in Beijing

New particle formation is a key process in shaping the size distribution of aerosols in the atmosphere.We present here the measurement results of number and size distribution of aerosol particles (10-1...     

杭州市春季大气超细颗粒物粒径谱分布特征

2012年3~5月,采用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)对杭州市大气超细颗粒物数浓度进行了连续监测和分析研究.结果表明,核模态(5.6~20 nm)、爱根核模态(20~100 nm)、积聚模态(100~560 nm)以及总颗粒物(5.6~560 nm)日均数浓度值分别为0.84×104、1.08×104、0.47×104和2.38×104cm-3.晴天天气下,爱根核模态颗粒物浓度较高,且可观测到核模态和爱根核模态颗粒在早上10:00~11:00开始增加,3~4 h后结束,这说明太阳照射强度促进了新粒子形成.在工作日与周末,人为活动因素使各模态颗粒物浓度分布有明显差异.结合天气因素分析可知,风速和风向也直接影响颗粒物浓度;颗粒物浓度与能见度分析结果表明:杭州地区大气能见度的高低受核模态和爱根核模态的颗粒影响较小,与积聚模态颗粒物浓度呈负相关关系.     

煤燃烧超细颗粒物的粒径分布及数浓度排放特征试验

利用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)对煤燃烧排放的超细颗粒物粒径分布特征进行测量研究,并对单位质量煤粉燃烧产生的超细颗粒物数量排放因子进行分析.结果表明,煤燃烧超细颗粒物数浓度粒径谱呈对数双峰分布,颗粒几何平均粒径(the geometry mean diameter,GMD)约为23.1 nm.在燃烧阶段,煤燃烧超细颗粒物数浓度随时间呈指数增长,各模态颗粒物数浓度与煤粉量呈线性相关关系,单位质量煤粉燃烧产生的核模态颗粒物数量排放因子为(1.50±0.64)×1010个·mg-1,爱根核模态颗粒为(1.18±0.56)×1010个·mg-1,积聚模态颗粒物为(0.19±0.06)×1010个·mg-1,总颗粒物为(2.87±1.09)×1010个·mg-1.在扩散过程中,颗粒粒径随时间呈线性增长,粒径增长速率与煤粉量呈线性相关关系.单位质量煤粉燃烧排放的颗粒粒径平均增长速率为7.5 nm·h-1·mg-1.     

杭州市大气超细颗粒数浓度谱季节性特征

利用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)对杭州市大气超细颗粒进行监测,并对杭州市2011～2012年大气超细颗粒物的数浓度、粒径分布的季节变化及其与气象之间的关系进行研究.结果表明,杭州市超细颗粒数浓度呈对数双峰分布,季节变化特征为冬季>夏季>春季>秋季,12月值最高,为3.56×104cm-3,10月最低,为2.51×104cm-3.CMD(count medium diameter)季节变化特征为春>冬>秋>夏,4月最高,为53.51 nm;6月最低,为16.68 nm.气象因素对超细颗粒数浓度有一定影响.     

杭州灰霾天气超细颗粒浓度分布特征

利用快速迁移率粒径谱仪(FMPS)对杭州2013年12月6～11日连续灰霾天气和灰霾消退过程超细颗粒进行监测,分析颗粒物浓度变化和粒径谱分布特征及其与气象的相关性.结果表明,颗粒物日变化特征为夜晚数浓度较高,凌晨数浓度开始降低,08:00和18:00上下班高峰期出现一个小峰值,体现出明显的交通源峰值,表明交通排放对大气污染影响较大.灰霾天气下颗粒物最高数浓度达到8.0×104cm-3.粒径谱呈双峰分布,峰值粒径分别为15 nm和100 nm,粒径在100 nm附近的粒子占大多数,粒子以爱根核模态和积聚模态为主,平均数量中位径CMD(count medium diameter)为85.89 nm.而在灰霾消退过程,颗粒物数浓度降低,峰值粒径向小粒径演变,粒径在100 nm附近的粒子逐渐减少,核模态粒子增多,大于积聚模态,平均CMD为58.64 nm.气象因素中能见度和风力与数浓度主要呈负相关,相关系数R分别为-0.225和-0.229,相对湿度与数浓度正相关,相关系数R为0.271,冬季大气比较稳定,水平温度与数浓度的相关性较小.研究灰霾天气数浓度分布和气象因素的综合影响对其形成机制及控制有重要意义.     

煤燃烧超细微粒粒径谱演变及排放因子的实验研究

对燃煤超细微粒的排放特性进行研究,利用自行搭建的气溶胶实验平台,使用快速粒径谱仪FMPS对燃煤超细颗粒(5.6~560 nm)数量粒径谱进行了测量,同时利用颗粒物动态演变模型,通过最优化算法,得到颗粒沉积损失率和排放率随粒径的分布,并计算了燃煤颗粒的排放因子.结果表明,在颗粒生成的初始阶段,燃煤颗粒数量粒径谱是多分散的复杂谱,初始粒径谱主要由10 nm、30~40 nm及100~200 nm这3个模态组成,其中,10 nm模态颗粒数浓度较高,100~200 nm模态颗粒粒径谱呈对数正态分布,数量中位径CMD均值为16 nm.随着时间的推移,总数量浓度呈指数规律衰减,CMD先增大后逐渐趋于稳定.排放因子的计算结果显示,在室温条件下,燃煤颗粒的排放因子达到(5.54×1012±2.18×1012)个·g-1.     

Emission of particulate and gaseous pollutants from household laser processing machine

Indoor air quality (IAQ) directly affects the health of occupants. Household manufacturing equipment (HME) used for hobbies or educational purposes is a new and unexplored source of air pollution. In this study, we evaluated the characteristics of particulate and gaseous pollutants produced by a household laser processing equipment (HLPE). Various target materials were tested using a commercial HLPE under various operating conditions of laser power and sheath air flow rate. The mode diameters of the emitted particles gradually decreased as laser power increased, while the particle number concentration (PNC) and particle emission rate (PER) increased. In addition, as the sheath air flow rate quadrupled from 10 to 40 L/min, the mode diameter of the emitted particles decreased by nearly 25%, but the effect on the PNC was insignificant. When the laser induced the target materials at 53 mW, the mode diameters of particles were <150 nm, and PNCs were >2.0 × 10⁴ particles/cm³. Particularly, analyses of sampled aerosols indicated that harmful substances such as sulfur and barium were present in particles emitted from leather. The carcinogenic gaseous pollutants such as acrylonitrile, acetaldehyde, 1,3-butadiene, benzene, and C₈ aromatics (ethylbenzene) were emitted from all target materials. In an actual indoor environment, the PNC of inhalable ultrafine particles (UFPs) was >5 × 10⁴ particles/cm³ during 30 min of HLPE operation. Our results suggest that more meticulous control methods are needed, including the use of less harmful target materials along with filters or adsorbents that prevent emission of pollutants.     

发动机燃用GTL柴油的排气颗粒数量及粒径分布规律

以一台汽车电控高压共轨柴油机为样机,采用发动机尾气颗粒粒径谱仪EEPS研究了发动机燃用天然气制油(GTL柴油)的排气颗粒数量及粒径分布规律.所用燃油分别为纯柴油(G0)、纯GTL柴油(G100)及GTL柴油掺混比为10%、20%的燃料(分别表示为G10、G20).试验工况为最大转矩转速1500r.min-1和标定转速2300r.min-1的负荷特性试验,负荷百分比分别为10%、25%、50%、75%和100%.结果表明:无论燃用柴油,还是GTL柴油或混合燃料,该机排气颗粒数量随粒径变化大都呈现明显的双峰对数分布状态,其排气核态颗粒的峰值粒径在10nm附近,聚集态颗粒峰值集中出现在40～50nm之间.随着GTL柴油配比的增加,各工况下不同粒径的颗粒数量大都持续下降,其中,排气核态颗粒数量明显下降,在高速高负荷下更为显著;而聚集态颗粒也较纯柴油有一定的降幅,其中,G20和G100柴油更为明显.     

珠江三角洲新垦大气核化速率研究

计算了珠江三角洲新垦地区的大气核化速率,对核化机制及核化速率计算的影响因素进行了分析. 基于PRIDE-PRD2004观测实验期间新垦站点的气溶胶数浓度谱分布观测数据,计算出3 nm粒子的表观形成速率. 根据表观形成速率与核化速率之间的关系式,分析了1 nm粒径临界核的大气核化速率. 结果表明,新粒子事件期间3 nm粒子的表观形成速率为7.2～9.4 cm^-3·s^-1,1 nm临界核的大气核化速率为7.65×10²～1.14×10⁵ cm^-3,与前体物硫酸蒸气浓度比较一致,气态硫酸应是主要的核化前体物. 新垦地区背景气溶胶中积聚模态对碰并汇贡献较大,事件期间气溶胶数浓度变化对核化速率计算结果影响不大. 本研究获取了新垦核化速率信息,有助于进一步了解核化机制. 由于成核临界粒径的不确定性对核化速率计算结果影响很大,确定成核临界粒径对核化速率计算十分重要.     

CDPF对重型柴油车颗粒物排放特性的影响

采用实验室底盘测功机和全流定容稀释采样系统（CVS）,搭载EEPS3090,开展了国三重型柴油车加装催化型颗粒物捕集器（CDPF）前后颗粒物排放因子和粒径分布比较,进一步分析了不同工况下CDPF对各模态颗粒物排放因子的影响.结果表明,重型柴油车加装CDPF前后基于单位里程的颗粒物数量排放因子分别为（2.7±1.1）×10¹⁵ km^-1和7.9×10¹⁴ km^-1,CDPF对颗粒物数量减排率为71.10%,其中对核模态和聚集态颗粒物数量减排率分别为28.70%和84.95%.随着车速的增加,CDPF对聚集态颗粒物数量减排效果良好,核模态颗粒物数量减排率急剧下降.高速工况下颗粒物在CDPF内部出现大粒径颗粒物向小粒径颗粒物转化的现象,导致核模态颗粒物数量排放因子的增加,应引起足够的重视.     

连续进水对好氧颗粒污泥稳定维持的影响

为了考察连续进水对好氧颗粒污泥稳定维持的影响,在SBR反应器中接种成熟的好氧颗粒污泥,采用连续进水、间歇出水的方式运行.在反应器运行过程中,部分好氧颗粒污泥解体,完整存在的好氧颗粒污泥表面附着生长树枝状污泥和少量丝状菌.SVI在最初的13d内逐步上升,随后趋于稳定.同时,考察了好氧颗粒污泥在连续进水运行过程中EPS含量的变化以及EPS的空间分布变化:胞外多糖的含量在运行过程中呈下降趋势;胞外蛋白的含量整体呈先上升后下降的趋势;反应器运行15d后,胞外蛋白和胞外多糖的含量趋于稳定.连续进水运行30d后,EPS空间分布最大变化是β-D吡喃葡萄糖,它大量聚集在颗粒的表层及颗粒中伸出的树枝状污泥及丝状菌的表层.本研究表明,连续进水的运行方式不利于好氧颗粒污泥的稳定维持,底物浓度梯度为好氧颗粒污泥稳定维持的重要因素之一;EPS的分泌量以及空间分布对好氧颗粒污泥的形成及其稳定维持起着至关重要的作用.     

芳香烃含量对直喷汽油机颗粒物排放影响的试验研究

在一台增压中冷缸内直喷(GDI)汽油机上,开展了不同芳香烃含量的汽油对发动机颗粒物粒径分布和数量浓度影响的研究.结果表明,在正常热机工况下,随着负荷增加,核态颗粒物增加明显,颗粒物排放逐渐由三峰分布演变为双峰分布,并且芳烃含量高时,颗粒物排放明显增多.冷机工况及冷怠速时,芳烃含量对颗粒物的排放影响较小.和冷怠速相比,热怠速时颗粒物向小粒径方向移动,且颗粒物数量减少.热怠速时高芳烃含量的汽油排气中颗粒物相对较多.不同芳烃含量下,发动机参数对颗粒物排放会有一定影响,重芳烃含量高的汽油其颗粒物排放也高.     

MMT对汽油机催化前后微粒排放的影响

在一台自然吸气式PFI汽油机上,开展了甲基环戊二烯三羰基锰(MMT)汽油添加剂对发动机催化前后微粒数量浓度分布、粒径分布和质量浓度分布影响的试验,并研究了不同MMT含量对催化器催化效率的影响.结果表明,随着汽油添加剂MMT含量的增加,催化前后核态和积聚态的数量浓度均增加,MMT含量为12.5 mg·L-1和17.5 mg·L-1的燃油增加显著,相对于超细微粒,经催化器后细微粒和大微粒降幅比较明显.催化前后核膜态峰值粒径基本不变,催化后的积聚态峰值粒径明显大于催化前.随着MMT含量的增加,催化后积聚态峰值粒径向催化前移动.相比于基础油,随着MMT含量的增加,催化器对总数量浓度的催化效率有所降低,但MMT的增加大幅度提高了催化器对微粒总质量浓度的催化效率.     

国Ⅴ柴油机燃用丁醇-柴油混合燃料颗粒粒径分布特性试验研究

在一台不做任何改动的国Ⅴ共轨柴油机上,运用发动机排气颗粒数量和粒径分析仪EEPS,结合实测空燃比,在外特性以及最大转矩转速和额定转速两个不同转速的负荷特性下,对比研究了柴油机燃用不同体积分数(10%、15%、20%、30%、40%)的丁醇-柴油混合燃料(Bu10、Bu15、Bu20、Bu30、Bu40)和国Ⅴ柴油(D100)对排气颗粒数量浓度、质量浓度及颗粒数量浓度粒径分布特性的影响.结果表明,外特性下,随着转速的升高,丁醇-柴油混合燃料和纯柴油的颗粒数量浓度粒径分布都向单峰对数正态分布转变.随丁醇掺混比例的增加,核模态颗粒和小粒径聚集态颗粒排放数量浓度在各工况下都有不同程度的降低;大粒径聚集态颗粒数量排放在低速低负荷时会略有增加,而在高速高负荷时会略有降低或基本不变.掺混丁醇后,各工况的颗粒总数量浓度和总质量浓度都会降低,在高速高负荷时最明显.     

南京市夏季大气气溶胶新粒子生成事件分析

研究了南京市夏季大气气溶胶数浓度的基本特征和气溶胶新粒子生成事件的形成条件及其影响因子.应用宽范围颗粒粒径谱仪(WPS)和双光路差分吸收光谱仪(DOAS)对南京市2010年7月大气气溶胶数浓度谱分布和污染气体(O3、SO2和NO2)进行了观测,并结合气象要素观测数据和后向轨迹模式模拟,探讨了南京市夏季大气气溶胶新粒子生成的条件及其影响因子.结果表明,南京市夏季10～500nm气溶胶平均数浓度为1.7×104cm-3,与北美和欧洲的一些典型城市观测值相近;10～25 nm气溶胶粒子数浓度占总数浓度的比例为25%.观测期间共出现6次新粒子生成事件,通过分析发现比较稳定的风速风向、较强的太阳辐射有利于南京夏季新粒子的形成.南京夏季新粒子生成事件的相对湿度条件在50%～70%,通过后向轨迹模式模拟的结果发现偏东风或偏南风带来的海洋性洁净气团有利于新粒子的生成.南京夏季新粒子生成事件发生时,10～25 nm气溶胶数浓度与SO2的浓度呈正相关,与O3的浓度呈负相关,而与NO2的浓度相关性较差.     

Development of a cloud condensation nuclei (CCN) counter using a laser and charge-coupled device (CCD) camera

A continuous flow streamwise thermal gradient cloud condensation nuclei (CCN) counter with an aerosol focusing and a laser-charge-coupled device (CCD) camera detector system was developed here. The counting performance of the laser-CCD camera detector system was evaluated by comparing its measured number concentrations with those measured with a condensation particle counter (CPC) using polystyrene latex (PSL) and NaCl particles of varying sizes. The CCD camera parameters (e.g. brightness, gain, gamma, and exposure time) were optimized to detect moving particles in the sensing volume and to provide the best image to count them. The CCN counter worked well in the particle number concentration range of 0.6–8000 #·cm⁻³ and the minimum detectable size was found to be 0.5 μm. The supersaturation in the CCN counter with varying temperature difference was determined by using size-selected sodium chloride particles based on K?hler equation. The developed CCN counter was applied to investigate CCN activity of atmospheric ultrafine particles at 0.5% supersaturation. Data showed that CCN activity increased with increasing particle size and that the higher CCN activation for ultrafine particles occurred in the afternoon, suggesting the significant existence of hygroscopic or soluble species in photochemically-produced ultrafine particles.     

喷射时刻对柴油甲醇组合燃烧发动机颗粒物排放的影响

为了进一步减少甲醇掺烧后的柴油机颗粒物排放,在一台由增压中冷的高压共轨柴油机改造成的柴油甲醇组合燃烧(DMCC—diesel/methanol compound combustion)发动机上详细研究了柴油喷射时刻对两种燃料共燃时的颗粒物生成及其排放的影响.试验工况选择重型柴油机常用的A50工况.试验结果表明,当柴油在上止点后喷射时,颗粒物排放的数量浓度随着甲醇替代率的增加而减少,当上止点前喷射时,颗粒物的数量浓度先减少后增加.随着喷射时刻的提前,颗粒中超细颗粒所占比例增大.随着喷射时刻的推迟,甲醇替代率降低颗粒物质量浓度的作用增强,同时甲醇替代率降低颗粒物几何平均直径的作用减弱.     

正丁醇/柴油复合燃烧对轻型柴油机排放的影响

通过在一台轻型柴油机上加装低压共轨实现在进气歧管上的正丁醇喷射,喷射压力恒定为0.35 MPa;柴油采用缸内直喷,喷射压力恒定为120 MPa;采用自主开发的电控单元(ECU)分别控制柴油与正丁醇的喷射,实现正丁醇/柴油复合燃烧.试验研究了在2800 r·min~(-1)不同负荷下正丁醇喷射量对排放量及颗粒物粒径分布的影响.结果表明:随正丁醇喷射量增加,NO_x和碳烟排放减少,高负荷时降低幅度较大;HC和CO排放增加,低负荷时增加幅度较大;颗粒物生成总量降低且粒径分布重心左移;低负荷时相比于大粒径颗粒物,正丁醇对小粒径颗粒物数浓度的减少更明显;大粒径颗粒物减少比例与小粒径颗粒物减少比例的差距随正丁醇喷射量的增加而减小.     

在用汽油和柴油车排放颗粒物的粒径分布特征实测

分别选取国3～国5轻型汽油车9辆和重型柴油车15辆采用实验室底盘测功机和全流稀释定容采样系统(CVS)开展了汽柴油车尾气颗粒物排放因子实测和粒径分布比较,分析并比较了行驶工况和排放控制水平对汽柴油车尾气颗粒物排放因子和粒径分布的影响.结果表明,轻型汽油车和重型柴油车的颗粒数量单位燃料平均排放因子分别为(4.1±4.0)×10¹⁴ kg^-1和(5.7±4.3)×10¹⁵ kg^-1,重型柴油车颗粒数量排放因子是轻型汽油车的(14±7)倍.轻型汽油车超高速工况下颗粒物数量排放因子显著高于其他工况,颗粒数排放因子达到(5.1±5.0)×10¹³ km^-1,分别是低速、中速和中速工况的11.7、 14.1和7.3倍,重型柴油车高速工况颗粒数排放因子分别是低速和中速工况的2.5倍和1.4倍,且增长的颗粒物主要为核模态颗粒.国3～国5排放控制水平下汽油车颗粒物数量排放因子分别为(2.7±1.7)×10¹³、(2.6±1.3)×10¹³