广州大气PM_(2.5)中含碳组分的污染特征及来源解析

于2015年1月至11月在广州利用大流量大气颗粒物采样器采集细颗粒物(PM_(2.5))样品,并利用热光反射法(TOR)测定大气颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度。结果表明,广州ρ(PM_(2.5))年均值为(69.5±35.6)μg·m~(-3),是GB 3095—2012《环境空气质量标准》中PM_(2.5)年均质量浓度二级标准限值(35μg·m~(-3))的2.0倍,表明广州大气细颗粒物污染严重。OC、EC和总碳气溶胶(TCA)的年均质量浓度分别为(8.31±4.53)、(3.56±2.72)和(16.85±9.60)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的13.2%、5.9%和27.0%,表明含碳组分是PM_(2.5)的重要组成部分。OC和EC浓度季节变化规律存在差异性,OC浓度在冬季最高,而EC浓度在秋季最高。OC和EC的相关性弱和比值高的特征结果表明冬季二次有机碳(SOC)污染最严重,其平均质量浓度为6.9μg·m~(-3),占OC质量浓度的62.4%。主成分分析结果表明,冬季和春季广州PM_(2.5)中碳组分来源较复杂,主要包括机动车尾气、燃煤和生物质燃烧,夏季碳组分的主导污染来源是燃煤和机动车尾气,而秋季碳组分主要来源于机动车尾气。     

菏泽市夏季PM10和PM25中水溶性离子组分污染特征

为分析菏泽市大气颗粒物及其水溶性离子组分特征,本研究于2015年8月期间在菏泽市6个监测点位采集环境受体PM_(10)和PM_(2.5)样品共120个,利用离子色谱法测定颗粒物中水溶性无机离子(SO■、NO~-_3、NH~+_4、Cl~-、Ca~(2+)、K~+、Na~+、Mg~(2+)、F~-),并同步收集气象参数及气态污染物质量浓度等资料.结果表明,菏泽市夏季环境受体中颗粒物质量浓度ρ(PM_(10))和ρ(PM_(2.5))分别为94.5μg·m~(-3)、55.2μg·m~(-3),稍低于国内其他城市,这与各城市经济发展、产业能源结构、气象条件等因素有关.PM_(2.5)/PM_(10)值在0.5—0.8之间,表明菏泽市夏季细颗粒物(PM_(2.5))污染较为严重.但PM_(10)和PM_(2.5)中水溶性离子质量总浓度ρ(WSIs)分别为30.5μg·m~(-3)、17.0μg·m~(-3);质量分数w(WSIs)分别为32.4%、29.6%.其中SO■、NO~-_3、NH~+_4为PM_(10)和PM_(2.5)中主要水溶性离子,3种离子浓度和分别占PM_(10)和PM_(2.5)中总离子浓度的84.3%、88.3%.SO■、NO~-_3、NH~+_4、K~+主要集中在细颗粒物(PM_(2.5))中,Ca~(2+)、Mg~(2+)则广泛存在于粗颗粒物(PM_(10))中.各采样点的PM_(10)和PM_(2.5)中,SO■、NO~-_3、NH~+_4、Ca~(2+)和Mg~(2+)浓度分布具有空间差异.离子相关性表明,NH~+_4与SO■、NO~-_3相关性均较强,3种离子主要以NH_4HSO_4、NH_4NO_3形式存在.PM_(10)和PM_(2.5)中NO~-_3/SO■值分别在0.41—0.49和0.36—0.47之间,平均值分别为0.46、0.42,表明固定源是菏泽市夏季颗粒物污染的主要污染贡献源.     

北京市西三环地区大气中多氯联苯的污染特征和气粒分配

以北京市西三环地区北京工商大学作为采样点,在2017年3—5月共采集气相、颗粒相(PM_(2.5)、PM_(10)、TSP)样品54个,对样品中28种PCBs单体进行定性定量分析,研究大气中多氯联苯(PCBs)的污染特征、在不同粒径颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10)、TSP)中的分布规律和气粒分配行为.结果表明,北京市西三环地区大气中PCBs总浓度为144—859 pg·m~(-3),在国内外处于中等水平.其中,气相样品中PCBs浓度为131—814 pg·m~(-3),平均浓度为495 pg·m~(-3),占大气中PCBs总浓度的94.95%;颗粒相样品中PCBs浓度为12.3—48.9 pg·m~(-3),平均浓度为26.3 pg·m~(-3),占大气中PCBs总浓度的5.05%.低氯代PCBs更多地分布在气相上,高氯代PCBs更多地分布在颗粒相上.对不同粒径颗粒物(≤2.5μm、2.5—10μm、10μm)中PCBs的分析表明,PCBs主要分布在≤2.5μm的颗粒物中.不同粒径颗粒物中所含PCBs同系物的组成比例接近,以三氯至七氯为主,占颗粒物中PCBs总含量的88%以上.用过冷饱和蒸气压P0L(Pa)和分配系数Kp来描述PCBs的气粒分配行为,lg Kp-lg P0L的斜率为-0.3653,说明北京西三环地区大气中PCBs的气粒分配未达到平衡状态,在气粒分配过程中以吸收机制为主.     

北京市冬季大气细颗粒物中二■英的污染特征

为了解北京市大气细颗粒物(PM_(2.5))中二■英(PCDD/Fs)的污染特征,利用中流量大气颗粒物采样器,在北京市3个功能区5个采样点(两个市区点、两个工业区点和一个背景点),同步连续采集了大气细颗粒物PM_(2.5)样品.参照US EPA 1613B标准方法,应用高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/HRMS),分析了PM_(2.5)中17种PCDD/Fs的浓度水平和区域分布特征,并对PCDD/Fs的污染来源做了初步探讨.结果表明,5个采样点PM_(2.5)的日均质量浓度范围102—146μg·m~(-3),平均日均值119μg·m~(-3),超出国家二级标准(75μg·m~(-3))59%,污染较重.在空间分布上,PM_(2.5)的日均浓度表现为工业区大于背景点大于市区的特征.所有采样点17种PCDD/Fs的总浓度范围∑PCDD/Fs是1.60—4.09 pg·m~(-3),平均值3.23 pg·m~(-3),PCDD/Fs总毒性当量∑TEQ范围是140.54—275.69 fg I-TEQ·m~(-3),平均值233.18 fg I-TEQ·m~(-3).与国内外其他城市相比,北京市大气PM_(2.5)中PCDD/Fs污染处于相当或略高水平.OCDD、OCDF和1,2,3,4,7,8-HpCDF是PCDD/Fs的主要组成成分,分别占总浓度∑PCDD/Fs的10%、19%和24%.对于总毒性当量∑TEQ贡献最大的是2,3,4,7,8-PeCDF,占总毒性当量的48.3%,∑PCDDs/∑PCDFs比值范围为0.19—0.23,平均值0.22,属于典型的"热源"特征.在浓度变化上, PCDDs呈现为随氯取代个数的增加而增加,除OCDF外, PCDFs的各单体浓度也随着取代氯原子个数的增加而增大.在区域分布上,PCDD/Fs浓度表现为工业区高于市区,市区大于背景点,充分体现了局地源的特点.采样期间工业热过程(化石燃料燃烧、电弧炉、烧结和冶炼等)、机动车排放和固体垃圾焚烧是北京冬季大气PM_(2.5)中PCDD/Fs和PM_(2.5)污染水平的主要影响因素.     

不同交通状况下大气颗粒物中多氯联苯的污染特征

采集了北京市北四环附近典型交通路口不同交通状况下大气颗粒物(TSP、PM_(10)、PM_(2.5))样品,利用高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/HRMS),按照US EPA 1668A方法,对19种多氯联苯(PCBs)浓度水平、组成特征和粒径分布规律进行了监测分析,并评估了交通控制对大气颗粒物中PCBs的影响.结果表明, PM_(2.5)、PM_(10)和TSP中19种PCBs的质量浓度和毒性当量(TEQ)变化范围分别为567—2481 fg·m~(-3)和0.33—1.42 fg WHO-TEQ·m~(-3)、875—2845 fg·m~(-3)和0.34—1.71 fg WHO-TEQ·m~(-3)、1118—3922 fg·m~(-3)和0.46—2.09 fg WHO-TEQ·m~(-3),北京市大气颗粒物中PCBs处于较低水平,且主要富集在PM_(2.5)上,占51%—87%;3个采样期PCBs单体组成模式没有明显不同,说明释放源和转化过程是相似的;对总浓度贡献最大的是PCB-209和PCB-28,两者的贡献率为52%—77%,而对总TEQ贡献最大的是PCB-126,占86%—92%(平均值89%),其次是PCB-169,占6%—11%(平均值8%);交通限行期间PCBs的污染水平明显低于限行前,约降低69%—77%(平均值72%),临时交通控制措施的实施对PCBs污染水平降低具有积极的影响.     

离子色谱快速测定大气颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))中的三种脱水聚糖

建立了大气颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))中左旋葡聚糖、甘露聚糖、半乳聚糖的高效阴离子交换色谱(HPAEC)与脉冲安培检测器(PAD)联用(HPAEC-PAD)技术的快速检测法.样品采用超纯水30 min振荡提取,经浓度250 mmol·L~(-1),流速0.45 m L·min~(-1)的氢氧化钠淋洗液洗脱,45 min完成检测,该方法线性良好,相关系数达0.9999,实际样品测试加标回收率在89%—104%,精密度在1.2%—7.1%.对北京市2016年1月采暖季的大气颗粒物样品(PM_(2.5)、PM_(10))进行了检测,其中左旋葡聚糖浓度较高分别为113±100 ng·m~(-3),118±124 ng·m~(-3),计算左旋葡聚糖与甘露聚糖浓度比例关系可知,北京冬季大气颗粒物中生物质燃烧来源主要为硬木燃烧.     

北京冬季重污染过程大气细颗粒物化学组成特征及来源分析

为研究北京冬季重污染过程细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成特征和来源贡献,利用大流量颗粒物采样器于2014年1月8日—19日对PM_(2.5)样品进行了为期12 d的采集,每4 h更换1次滤膜.采集的样品分别利用GC-MS、IC、ICP-MS、EC/OC仪测定了其中的有机组分、水溶性离子、金属元素和EC、OC等成分.结果表明,北京冬季PM_(2.5)维持在较高的水平,清洁天和霾天PM_(2.5)的平均浓度分别为86.0μg·m~(-3)和200.4μg·m~(-3),其中水溶性离子和有机物是主要组成,随着污染的发生,水溶性离子的占比由清洁天的35.6%快速上升至霾天的52%,而有机物的占比由清洁天的34.0%下降至霾天的17.4%.在所测定的有机组成中,糖类和一元脂肪酸是浓度最高的组成,其次为正构烷烃和多环芳烃,二元脂肪酸浓度最低,除二元脂肪酸外,其他检测的有机物均为霾天高于清洁天,表明霾天有更多的一次有机物的排放,根据PMF受体模型分析结果表明,霾天中二次来源是北京冬季PM_(2.5)的主要来源.     

保定市餐饮源排放PM_(2.5)中有机污染物特征及来源分析

餐饮源是城市大气细颗粒物PM_(2.5)的一个重要来源,为了解餐饮源PM_(2.5)排放特征及来源,测定了室外烧烤和食堂两种不同类型餐饮源排放的PM_(2.5)浓度以及PM_(2.5)中的有机污染物;利用气相色谱-质谱仪(GC/MS)检测出主要污染物为正构烷烃、酸类、醛类、酮类、酯类、烯烃、多环芳烃等有机污染物,通过与大气对照样品的对比分析,对污染物的来源做了简要解析.比对结果显示,室外烧烤样品PM_(2.5)浓度为905.6±160.9μg·m~(-3)、食堂样品PM_(2.5)浓度为343.9±30.6μg·m~(-3)、大气对照样品PM_(2.5)浓度为76.7±1.7μg·m~(-3).室外烧烤是食堂排放PM_(2.5)质量浓度的2—3.4倍,是环境大气PM_(2.5)质量浓度的9.5—13.6倍.烧烤油烟排放的PM_(2.5)中有机物主要为有机酸(47.29%),其次是醛酮类(12.97%);校园食堂油烟样品中除了烷烃类(45.2%),脂肪酸类(11.76%)和醛酮类(8.84%)排放也较明显;脂肪酸类可能由动物脂肪灼烧产生,而醛、酮类物质可能来源于香精等食品添加剂的高温分解.大气对照样品中检测到少量醛酮类有机物,未检测到酸类有机物,由此推测醛、酮、酸可能是餐饮油烟中典型排放的污染物.     

乌鲁木齐大气细颗粒物PM_(2.5)水溶性离子浓度特征及其来源分析

大气细颗粒物PM_(2.5)是危害人体健康和环境最主要的空气污染物之一,对其水溶性离子的研究是一项非常必要而迫切的工作。文章对乌鲁木齐市中心区域树木年轮实验室和黑山头2013年1月-2014年2月期间采集的大气细颗粒物样品,利用离子色谱仪分析了其中的水溶性离子分布特征,采用硫转化率(SOR)、离子相关性分析等分析其可能来源,结果表明:年轮室和黑山头PM_(2.5)中总离子浓度平均值分别为88.03和65.11μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的51.21%和33.8%。年轮室各种离子的季节变化明显:SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-和NH_4~+表现为冬季秋季春季夏季,Na~+表现为冬季秋季夏季春季,Ca~(2+)表现为秋季夏季春季冬季。SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+是PM_(2.5)中主要的离子,(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4和NH_4NO_3是乌鲁木齐PM_(2.5)中水溶性组分的可能结合方式。Cl~-和K~+主要来源于化石燃料和生物质的燃烧排放,Ca~(2+)和Mg~(2+)主要来自土壤、二次扬尘和燃煤。乌鲁木齐大气PM_(2.5)中ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))为0.40,说明目前固定排放源仍然是乌鲁木齐大气污染物的主要来源。本研究为更深入了解乌鲁木齐市颗粒物污染现状提供参考,同时为确定乌鲁木齐市大气污染治理重点、制定大气污染防治规划提供依据。     

气象条件对西安市夏季和冬季近地面大气环境污染特征影响

利用2018年1—12月西安市13个环境空气质量监测点的六项大气污染常规分析指标(PM_(10)、PM_(2.5)、O_3、SO_2、NO_2和CO)逐小时监测数据,结合气象条件(温度、相对湿度、风向、风速、大气压、光照、紫外辐射、混合层高度及大气能见度)和颗粒物样品采集,对西安市近地面大气污染物浓度特征进行分析,结果表明,西安市近地面大气污染物浓度呈现明显的季节变化特征,冬季空气污染物主要为颗粒物(PM_(10)、PM_(2.5))对应质量浓度分别为:(154.04±92.88)、(101.84±60.11)μg·m~(-3),PM_(2.5)/PM_(10)的值为0.66,夏季空气污染物主要为O_3,质量浓度为(89.07±20.62)μg·m~(-3);西安市冬季PM_(2.5)数浓度、表面积浓度、质量浓度分别为(51 890±14 619)cm~(-3)、(2 882.21±939.83)μm~2·cm~(-3)、(0.32±0.13)mg·m~(-3),PM_(10)数浓度、质量浓度、表面积浓度分别为(51 897±14 618)cm~(-3)、(3 410.50±1 060.31)μm~2·cm~(-3)、(0.86±0.29)mg·m~(-3),数浓度粒径分布集中在0.010≤d_p≤0.484μm,占总数浓度的99.13%,表面积浓度粒径分布集中在0.072≤d_p≤8.136μm,占总表面积浓度的98.32%,质量浓度粒径分布集中在0.316≤dp≤8.136μm,占总质量浓度的98.75%。颗粒物数浓度对大气能见度影响最大的3个粒径段分别为d_p=0.762μm、d_p=1.956μm、d_p=1.232μm,3个粒径段与能见度的R~2(拟合优度)分别为:0.840、0.789、0.775;西安市夏季,在近地面环境温度大于30.23℃,相对湿度小于58.09%,光照强度大于107.83 W·m~(-2),紫外辐射强度大于324.10μW·cm~(-2)时,有利于近地大气层中高质量浓度O_3((112.16±53.01)μg·m~(-3))的生成与累积。研究结果可为西安市及汾渭平原其他城市大气污染物减排、大气污染防治策略的制定提供数据支持。     

中国典型城市冬季大气细颗粒物水溶性离子特征及来源分析

细颗粒物是大气污染防治的重点内容。分析大气细颗粒物中的水溶性离子组分及其变化,对评价城市空气污染状况和污染物的来源具有重要意义。选取中国东部典型城市长春、北京、上海、杭州和南京作为研究对象,基于2016年11月11日-12月6日大气颗粒物样品采集及其水溶性离子分析,探讨PM_(2.5)中水溶性无机离子浓度变化特征,并利用主成分分析结果分析各类污染源排放对细颗粒物中水溶性离子质量浓度的贡献,以期为区域大气环境质量的改善提供参考依据。结果表明,长春、北京、上海、杭州和南京总水溶性无机离子质量浓度平均值分别为(18.8±9.0)、(34.9±23.3)、(21.8±13.3)、(42.2±21.4)和(62.1±25.9)μg·m~(-3),占PM_(2.5)质量浓度的33.6%-62.1%。二次离子(SIA,包括NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+)在总水溶性离子中占比均超过75.0%,说明SIA是水溶性离子的主要组分。SIA占总水溶性离子浓度的百分比随污染程度增强而增加。硝酸盐为5个城市在污染大气下主要的贡献物种。5个城市站点ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))随着大气污染程度的增加均有不同程度的增加且大于1,说明含氮污染物逐渐成为大气颗粒物中最重要的污染物。除长春硫氧化率(SOR)均值小于0.1外,其他4个城市SOR和氮氧化率(NOR)均大于0.1,说明北京、上海、杭州和南京站点大气中存在较高程度的SO_2和NO_2的二次氧化。北京站点NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+以NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4的形式存在,在其他4个城市站点以NH_4NO_3和NH_4HSO_4的形式存在。5个城市水溶性离子主要来源为二次转化、扬尘、生物质和煤燃烧。     

北京初冬季PM_(2.5)中无机元素与二次水溶性离子浓度特征

为研究北京城区初冬季大气颗粒物中水溶性二次无机离子及元素的组成特征,2016年11月,利用青岛明华MH-16型PM_(2.5)采样器在北京城区采样点进行大气颗粒物采样,样品采用离子色谱和电感耦合等离子体质谱分析.结果表明,NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+在观测期间平均浓度分别为20.5±11.4μg·m~(-3),13.4±12.1μg·m~(-3)和10.7±8.8μg·m~(-3),SNA(sulfate、nitrate、ammonium)总浓度为44.6±45.2μg·m~(-3).采样期间颗粒物中K、Fe、Na、Zn、Ca、Al、Mg及Pb元素的质量浓度比较高,占所分析元素总浓度的94.5%.采样期间Cr、Ni、Pb、Mn等元素的富集因子10,Zn、Cu、As、Mo等元素的EF值超过100.     

上海PM_(2.5)中高分子量多环芳烃的浓度、组成及季节变化

多环芳烃(PAHs)是大气颗粒物中重要的有机污染物,由于其致癌、致突变特性而广受关注。部分分子量大于300的高分子量多环芳烃(HMW-PAHs)已被发现具有很强的毒性,但目前对于HMW-PAHs的研究仍非常有限。为了解上海大气细颗粒物中HMW-PAHs的浓度、组成和毒性,使用大流量采样器于2013年4月—2014年4月期间采集了上海大气PM_(2.5)样品,利用GC-MS分析了其中19种分子量为302的高分子量多环芳烃(∑302PAHs)的质量浓度、组成及其季节变化。结果表明,上海PM_(2.5)中∑302PAHs的质量浓度具有显著的季节变化,春、夏、秋、冬季的平均质量浓度分别为2.2、1.4、2.1和9.7 ng?m~(-3),但302-PAHs的同分异构体组成没有明显的季节变化。HMW-PAHs不具挥发性,而低分子量PAHs在大气中的赋存状态受气-粒分配的影响,因此上海PM_(2.5)中∑302PAHs质量浓度占全部PAHs的比例呈现明显的季节变化,夏季(19%)显著高于秋季(12%)和冬季(11%)。5种具有明显致癌毒性的二苯并芘异构体DalB P、N23e P、DBae P、DBai P和DBah P在整个采样期间的平均质量浓度分别为44、1.6×10~2、3.4×10~2、43和5.2 pg?m~(-3);上述5种302-PAHs的苯并[a]芘毒性当量浓度(Ba Peq)占全部PAHs的Ba Peq的比例在春、夏、秋、冬四季分别为23%、47%、21%和21%。初步估算表明,2013—2014年采样期间上海∑302PAHs的平均大气干沉降通量为133 ng?m~(-2)?d~(-1),年累计干沉降量约304 kg。因此,在进行大气多环芳烃风险评估时有必要将具有明显毒性的5种302-PAHs纳入。研究结果可为大气细颗粒物环境影响评价提供一定的基础数据。     

不同植被结构对空气质量的调控功能

随着城市化进程的加快,生态环境恶化,改善空气质量已成为社会所关注的重要环境问题。不同的植被结构可以有效调控大气颗粒物浓度,提高负离子的浓度,是改善空气质量的重要组成部分。为探究不同植被结构对空气质量的调控能力以及影响空气质量的因素,以沈阳市东陵公园为研究对象,采用定点观测法,监测8块不同植被结构内大气颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))和空气负离子浓度,并同步观测气象因子。研究结果表明,(1)不同植被结构调控大气颗粒物的能力存在差异,但是不显著。PM_(2.5)和PM_(10)日平均质量浓度在S1(稠李Padus avium+萱草Hemerocallis fulva)均为最高,分别是(48.63±18.05)μg·m~(-3)和(68.55±20.64)μg·m~(-3);S3(云杉Picea asperata+榆叶梅Amygdalus triloba+牛筋草Eleusine indica)最低,分别是(28.95±8.91)μg·m~(-3)和(45.21±10.38)μg·m~(-3)。PM_(2.5)和PM_(10)日平均质量浓度变化范围分别为(28.95—48.63)μg·m~(-3)和(45.21—68.55)μg·m~(-3)。(2)不同植被结构内空气负离子浓度存在显著性差异。空气负离子日平均浓度在S7(油松Pinus tabuliformis+桃叶卫矛Euonymus bungeanus+玉簪Hosta plantaginea)最高,为(1 007.50±53.10)ion·cm~(-3);S1(稠李+萱草)最低,为(446.21±34.9) ion·cm~(-3)。空气负离子日平均浓度范围(446.21—1 007.50) ion·cm~(-3)。(3)大气颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))和空气负离子浓度与乔木层郁闭度和相对湿度呈正显著相关,而与温度呈负显著相关;大气颗粒物浓度与空气负离子浓度呈负显著相关。以上研究结果可为优化城市绿地植被结构和改善空气质量提供一定的借鉴。     

长治市秋冬季PM2.5组分特征及来源解析

采集了2017—2018年秋冬季长治市审计局站、监测站、清华站等3个监测站点的大气PM_(2.5)样品,分析了其元素、水溶性离子及碳质组分特征,并利用化学质量平衡模型(CMB)对PM_(2.5)进行来源解析.结果表明,采样期间长治市PM_(2.5)浓度为67.9μg·m~(-3),其中审计局站PM_(2.5)浓度最高(70.6μg·m~(-3)),其次为监测站(70.0μg·m~(-3))和清华站(63.0μg·m~(-3));二次无机离子(SO_4~(2-)、NO~-_3、NH~+_4)平均浓度(20.7μg·m~(-3))占PM_(2.5)浓度的30.5%,与大量排放到大气中的SO_2、NO_2二次生成有关;OC(12.6μg·m~(-3))和EC(6.6μg·m~(-3))分别占PM_(2.5)的18.6%和9.7%;OC/EC为2.06,且SOC(5.9μg·m~(-3))在OC中占比高达63.1%,表明长治市秋冬季二次污染较重;典型地壳元素Si和Ca占元素组分平均浓度的29.8%和22.8%,说明扬尘污染对长治市PM_(2.5)的有一定影响;源解析结果表明,长治市秋冬季PM_(2.5)主要来源为:机动车源17.0%、燃煤源16.5%、扬尘源14.6%、二次硝酸盐13.9%、二次硫酸盐11.0%、二次有机气溶胶10.8%、工艺过程源9.3%、生物质燃烧源1.9%、其他源5.0%.因此,为进一步降低长治市环境空气中PM_(2.5)的污染,需在加强管控机动车,燃煤和扬尘等一次排放源的基础上,降低一次污染物SO_2、NO_2等的排放,从而实现对二次污染源前体物的控制.     

太原市采暖季清洁天与灰霾天PM_(2.5)中水溶性无机离子组成及来源分析

为探究太原市采暖季PM_(2.5)水溶性无机离子组成及其来源,于2017年11月至2018年3月在太原城区连续采集大气颗粒物PM_(2.5)样品共151个,并于离子色谱仪中分析样品的9种水溶性无机离子(F~-、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、NH_4~+).结果表明,太原市采暖季PM_(2.5)质量浓度的平均值为77.89±47.16μg·m~(-3),总水溶性无机离子质量浓度平均值为53.21±29.76μg·m~(-3),占PM_(2.5)的68.3%±23.3%,其中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+是PM_(2.5)中最主要的离子成分,NH_4~+在PM_(2.5)中主要以NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4与NH_4Cl等形式存在,NH_4~+、NO_3~-、K~+、SO_4~(2-)和Cl~-等5种离子的爆发性增长对灰霾天污染贡献最大.随着气温回升,硫氧化率和氮氧化率均有一定程度的升高,大气中存在明显的气溶胶二次转化过程.主成分分析表明,燃煤源和二次污染源是太原市采暖季灰霾期间的主要污染源,土壤扬尘为清洁天的首要污染源,大气污染以固定污染源为主,移动污染源为辅.后向轨迹模型显示,采暖季期间气团基本上来自本地和西北方向的内陆排放源.     

郴州市大气细颗粒物中水溶性离子的污染特征及来源分析

为全面了解南方典型工业城市郴州市的大气细颗粒物(PM_(2.5))中水溶性离子污染特征及其来源,本研究利用离子色谱对从2016年4月到2017年1月间郴州市6个采样点的PM_(2.5)样品中的9种水溶性离子(SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-、Ca~(2+)、Cl~-、Na~+、K~+、F~-、Mg~(2+))进行分析.研究表明:郴州市的PM_(2.5)浓度范围为23. 3—66.5μg·m~(-3),呈现秋冬高,春夏低的特点.研究区域的水溶性离子质量浓度的变化趋势与PM_(2.5)变化趋势相类似; NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+和K~+与PM_(2.5)相关性较好,其中SNA(SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-)占PM_(2.5)的比重最高,为18.9%—40.2%.SNA三角图解表明NH_4~+的主要存在形式为(NH_4)_2SO_4,AE/CE均小于1,因此研究区域的PM_(2.5)呈碱性.通过主成分分析可知研究区域的水溶性离子污染来源主要为燃煤、交通、生物质燃烧等燃烧综合源,[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]证明该区域的大气污染属于煤烟型污染.     

济南市秋冬季大气细粒子污染特征及来源

快速的经济发展和城市化进程造成我国城市大气污染日益显著,并受到更为广泛的关注.为了解济南市大气细粒子及其化学成分的污染特征,于2013.10.15—2013.11.16和2013.12.24—2014.1.27(总观测天数为62天)利用中流量颗粒物采样器采集了济南市大气PM_(2.5)样品,分析了其中的化学成分,包括水溶性离子、无机金属元素、元素碳(EC)和有机碳(OC),并结合颗粒物质量重构法和主成分分析法探讨了济南市大气细粒子的来源.结果表明,监测期内济南市PM_(2.5)质量浓度严重超标,日均值均高于我国国家环境空气质量标准(GB3095—2012)中的一级标准,最高日均值达到了335μg·m~(-3).水溶性离子、有机碳、元素碳和金属元素分别占总PM_(2.5)浓度的45.3%、34.7%、2.3%、5.6%(秋季),42.8%、32.9%、3.6%、12.5%(冬季).二次水溶性离子NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+为主要的水溶性离子,分别占总离子浓度的34.1%、35.6%、9.2%(秋季)和35.2%、30.4%、15.9%(冬季).OC和EC的平均质量浓度分别为33.8μg·m~(-3)和4.3μg·m~(-3),OC/EC比值表明秋季汽车尾气与生物质燃烧对有机气溶胶的贡献较大,而冬季燃煤排放对有机气溶胶的贡献较大.化学质量重构结果表明,秋季济南市细粒子中二次无机盐、海盐、重金属、矿物尘、建筑尘、有机物和元素碳的质量百分比分别为38.6%、1.2%、0.2%、5.4%、1.4%、34.7%和2.3%,冬季分别为34.8%、1.5%、3.5%、7.5%、3.2%、33.0%和3.6%.主成分分析结果表明,汽车尾气及二次转化、燃煤以及冶炼工业排放是济南市大气细粒子的主要来源.     

清洁能源政策下济南市采暖季PM_(2.5)中水溶性离子变化分析

为了评价清洁能源政策对济南市采暖季PM_(2.5)质量浓度及PM_(2.5)中水溶性离子的影响,于2016年11月—2017年3月(2016年采暖季)和2017年11月—2018年3月(2017年采暖季)济南市区清洁能源政策实施前后两个采暖季分别采集PM_(2.5)样品,采用离子色谱法得到了PM_(2.5)中的8种水溶性无机离子(F~-、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Na~+、K~+、Ca~(2+)、NH_4~+)的质量浓度,并对PM_(2.5)不同污染等级水溶性离子进行了变化分析。结果表明:(1)采用清洁能源后,济南市采暖季的污染等级从轻度污染变为良,PM_(2.5)日均质量浓度从98.34μg·m~(-3)降到83.48μg·m~(-3),达标率上升了15.42%;(2)8种水溶性离子的总质量浓度从90.78μg·m~(-3)降到了67.72μg·m~(-3),对比两年采暖季各离子的质量浓度发现,实施后除污染天K+和Na+的质量浓度有所增长外,其余离子质量浓度均比清洁能源使用前要低;(3)NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+(SNA)在水溶性离子中占比最高,能源政策实施后,SNA的质量浓度降低了12.32%-31.71%;实施后SO_4~(2-)的占比降低,NO_3~-占比升高,NO_3~-是最主要的二次污染离子;(4)两年采暖季的硫氧化率SOR、氮氧化率NOR值均大于0.1,说明NO_3~-、SO_4~(2-)主要来自于大气中NO_2和SO_2的二次转化,随着污染等级的升高,SOR和NOR基本呈现上升的趋势,尤其是在重度污染下,由于NO_2对SO_2的氧化反应起到很好的催化作用,SOR是清洁天的2倍;(5)采用清洁能源前后阴阳离子电荷当量(AE/CE)分别为0.76和0.96,PM_(2.5)整体从弱碱性恢复到中性。清洁能源的使用,有效降低了各水溶性离子的质量浓度,减小了PM_(2.5)质量浓度,改善了颗粒物的酸碱性,提高了采暖季环境空气质量。     

荥阳市春秋季观测期间颗粒物中重金属健康风险评价

为研究荥阳市2017春秋两季观测期间颗粒物中重金属的浓度特征及其在不同暴露途径下对人体的健康风险,采集大气中的PM_(2.5)和PM_(10),使用电感耦合等离子质谱仪ICP-MS对颗粒物中重金属浓度(Co、Cu、Zn、As、Cr、Pb)进行测定.结果表明,春、秋季的PM_(2.5)和PM_(10)的浓度均值分别为95.01μg·m~(-3)、149.03μg·m~(-3)和61.61μg·m~(-3)、108.61μg·m~(-3). PM_(2.5)浓度最高比《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)规定的一级浓度限值高5.71倍,PM_(10)比其一级浓度限值高6.42倍,比二级浓度限值高1.47倍.健康风险评价表明,在呼吸暴露途径下,PM_(10)中Cr元素在春季对成人有一定致癌风险,在秋季则对成人和儿童均存在致癌风险,且秋季As、Cr、Co的危险指数高达4.2,存在显著非致癌风险;皮肤接触途径下,PM_(10)中Cr元素在春季对儿童和成人均有致癌风险,秋季则主要是对成人存在致癌风险;口入途径下,秋季PM_(2.5)中As元素对儿童有潜在致癌风险,PM_(2.5)和PM_(10)中重金属元素整体在两个季节对儿童均有显著非致癌风险.