气相中芥子气模拟剂2-CEES在SO42-/TiO2上的光催化消除

与传统洗消法相比,光催化技术消除军用毒剂具有高效和无二次污染等优点,但TiO2 的活性较低且易于失活以致难于实际使用.采用稀硫酸对TiO2 进行表面修饰制备出了SO2 -4/TiO2 催化剂,在连续流动微分反应器上考察其对芥子气模拟剂2 chloroethylethylsulfide(2 CEES)的光催化降解活性和稳定性,并与TiO2 进行了比较.结果表明,硫酸化处理不但可提高TiO2 的活性也可提高其活性稳定性,其中以2 0 0℃焙烧所得样品ST2 0 0的性能最好.还研究了反应温度和水蒸气对ST2 0 0上2 CEES光催化降解的影响,发现在90℃反应,催化剂有较高的活性和稳定性;当给2 CEES初始浓度<6 1 μL·L-1 的体系中添加30 . 5mL·L-1 的水蒸气时,催化剂可维持长久的高活性.还发现将SO2 -4/TiO2 负载在γAl2 O3 、SiO2 和木质活性炭(AC)上可提高SO2 -4/TiO2 的活性和稳定性,其中以SiO2 载体最佳.     

气相中芥子气模拟剂2-CEES在SO24-/TiO2上的光催化消除

与传统洗消法相比,光催化技术消除军用毒剂具有高效和无二次污染等优点,但TiO2的活性较低且易于失活以致难于实际使用.采用稀硫酸对TiO2进行表面修饰制备出了SO4-/TiO2催化剂,在连续流动微分反应器上考察其对芥子气模拟剂2-chloroethyl ethyl sulfide(2-CEES)的光催化降解活性和稳定性,并与TiO2进行了比较.结果表明,硫酸化处理不但可提高TiO2的活性也可提高其活性稳定性,其中以200℃焙烧所得样品ST200的性能最好.还研究了反应温度和水蒸气对ST200上2-CEES光催化降解的影响,发现在90℃反应,催化剂有较高的活性和稳定性;当给2-CEES初始浓度＜61 μL·L-1的体系中添加30.5 mL·L-1的水蒸气时,催化剂可维持长久的高活性.还发现将SO24-/TiO2负载在γ-A12O3、SiO2和木质活性炭(AC)上可提高SO24-/TiO2的活性和稳定性,其中以SiO2载体最佳.     

金催化剂在活性碳上负载活性的研究

探索了以活性炭为载体制备负载型金催化剂的可行性。大量实验表明,将金直接负载在活性炭上,不能够得到具有很好催化活性的催化剂。而以MOx/C作为复合载体能够制备得到具有较高催化活性的金催化剂。进一步探讨了焙烧条件,以及不同载体材料对金催化剂活性的影响。     

Au/ZnO催化剂的表征及常温常湿 条件下CO氧化性能研究

常温下考察了焙烧温度、金含量及水分对Au/ZnO催化剂上CO氧化性能的影响 ,并在常湿条件下考察了ZnO上CO氧化活性同温度的关系。结果表明 ,金的存在极大地提高了催化剂CO的氧化活性。另外焙烧温度和金含量对Au/ZnO催化剂的活性和稳定性均有较大影响 ,在常温常湿条件下 ,2 4 0℃焙烧的 2 %Au/ZnO催化剂 ,可连续反应 1 750h保持CO完全转化。XRD结果表明 ,锌的化学状态对催化剂的稳定性有较大的影响 ,氧化锌较碳酸锌表现出较高的稳定性。     

非贵金属室温CO氧化催化剂的研究

文章采用共沉淀法制备了系列铜锰氧化物催化剂,以CO催化氧化作为目标反应,考察了各种制备条件——沉淀剂种类、滴加顺序、原料液[Cu]/[Mn]比、沉淀温度、老化时间、老化pH值等对催化剂催化性能的影响,从而确定室温下用于CO氧化的铜锰催化剂的最优制备条件。该催化剂相比商品化的霍加拉特剂,具有更好的室温活性和活性稳定性。     

Au/γ-Al2O3催化剂的制备及其对气相三苯系污染物的催化消除

采用沉积一沉淀法制备了负载型Au/γ-Al2O3,催化剂,对模拟污染气体的三苯系(苯,甲苯,二甲苯)蒸气进行催化消除反应,探讨了金含量、活化条件对催化剂活性的影响.结果表明,负载型Au/γ-Al2O3催化剂用量为0.50g、反应气流速为20 mL·min-1时,295℃下可完全催化消除浓度为7.57 g·m-3的苯;在252℃下可完全催化消除浓度为7.49 g·m-3的甲苯;在235 ℃下能完全催化消除浓度为3.07 g·m-3的二甲苯.苯、甲苯和二甲苯最后都完全矿化为CO2和H2O,没有生成新的有机物.对催化反应进行了动力学研究,上述催化反应都是准一级反应.测定得到苯、甲苯和二甲苯催化反应的总包反应表观活化能分别为118.47 kj·mol-1、101.43 kJ·mol-1和85.18 kJ·mol-1.     

二氧化钛复合型催化剂制备及其微波辅助催化氧化甲苯性能

实验采用溶胶凝胶法和传统浸渍法制备了TiO2-分子筛复合载体及复合载体负载过渡金属与稀土元素催化剂,通过微波辅助催化氧化甲苯的性能实验考察其催化活性.结果表明,复合TiO2明显提高了载体结构的稳定性与耐温性,并使过渡金属铜(Cu)、锰(Mn)和稀土元素铈(Ce)等活性组分在催化剂表面的分散更均匀;在复合载体吸附、吸波性能与多相活性组分催化的共同作用下,Cu-Mn-Ce/TiO2-分子筛催化剂微波辅助催化氧化甲苯的完全燃烧温度仅为175℃,此时甲苯去除率可达99％;15 h的连续性实验表明,TiO2复合型催化剂具有良好的催化活性与稳定性.由催化剂表征分析结果可知,活性组分颗粒的均匀分布与铜、锰氧化物及铜锰尖晶石固溶物等活性相的存在促进了甲苯的催化氧化,锐钛矿型TiO2较高的电子迁移速率与催化剂孔径的增大均有助于甲苯的氧化降解.     

NiO-Cr_2O_3/TiO_2系列催化剂的结构和脱硝性能

NOx是主要的大气污染物之一,如何有效地消除NOx污染,一直是全球研究的热点。CO催化还原NO是NOx污染控制中的一个重要反应。TiO2具有较好的抗水,抗SO2性能,除用NH3作为还原剂的V-W-Ti催化体系外,有关TiO2作为脱硝催化剂载体的研究或应用报道不多。因此,开展对TiO2基催化剂用于脱销具有十分重要的理论和实际意义。本研究以纳米TiO2为载体,浸渍负载过渡金属氧化物,以CO为还原剂的脱硝催化剂的脱硝性能。以计算量的Ni(NO3)2和Cr(NO3)3混合溶液,浸渍纳米TiO2粉末,室温下搅拌30 min至混合均匀,放入旋转蒸发器中,70℃、0.08 Mpa下至水分蒸干为止,在550℃下、空气气氛中焙烧4 h既得所需催化剂。用以上方法分别制备2%NiO-10%Cr2O3/TiO2、4%NiO-8%Cr2O3/TiO2、6%NiO-6%Cr2O3/TiO2、8%NiO-4%Cr2O3/TiO2与10%NiO-2%Cr2O3/TiO2等5种催化剂样品。     

La-Co-Fe-Cu/HZSM-5在尾气碳颗粒燃烧中的催化性能

采用柠檬酸络合低温浸渍法制备分子筛负载钙钛矿型复合氧化物催化剂。采用XRD、SEM和H2-TPR等手段对催化剂性能进行表征,并在微型固定床反应器中对催化剂进行活性评价。结果表明,在钙钛矿型复合氧化物中进行B位离子掺杂,可以改善催化活性,碳颗粒燃烧温度降低。在20%LaCoO3/HZSM-5催化剂中用铁离子部分取代钴离子可以改善碳颗粒的燃烧性能,取代量增加碳颗粒燃烧温度降低,但是生成CO2的选择性也降低,以20%LaCo0.2Fe0.8O3/HZSM-5为催化剂,Tig、Tm和Tf分别为256℃、399℃和403℃,但生成CO2的选择性只有72.5%。在20%LaCo1-xFexO3/HZSM-5中的钙钛矿型复合氧化物B位离子中加入铜离子后,在碳颗粒燃烧反应中生成CO2的选择性得到明显改善,Sco2提高10个单位以上。以20%LaCo0.2Fe0.6Cu0.2O3/HZSM-5为催化剂,在碳颗粒燃烧反应中生成CO2的选择性可以达到94.7%,Tig、Tm和Tf分别为242℃、427℃和445℃。     

负载型燃烧催化剂La_(0.8)Ce_(0.2)CoO_3/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2制备及性能研究

以复合氧化物La0.8Ce0.2CoO3为活性组分,Ce0.8Zr0.2O2固溶体为载体,采用柠檬酸络合法制备出负载型燃烧催化剂La0.8Ce0.2CoO3/Ce0.8Zr0.2O2。用XRD、BET和SEM对其进行表征,考察了焙烧温度、反应时间、反应温度及H2S存在对催化剂活性的影响。结果表明,载体表面形成了均一的钙钛矿相;该负载型催化剂对二甲苯完全氧化反应具有较高的催化活性,有良好的热稳定性、操作稳定性和强的抗H2S毒化能力。这可能是载体与负载组分之间密切的协同作用所导致。     

SnO2-TiO2负载CuO催化剂的CO氧化催化性能

对２种ｎ－型半导体的复合氧化物负载的氧化铜催化剂的ＣＯ氧化催化性能进行了研究,采用程序升温反应方法,得到ＣＯ转化率随反应温度的变化曲线,ＣＯ最低全转化温度越低,活性越好。考察了载体的不同制备方法如成胶方法、干燥方法,焙烧温度以及不同ＳｎＯ２：ＴｉＯ２摩尔比对ＣＯ２氧化性能的影响。     

低贵金属含稀土复合型汽车排气净化催化剂研究

研究了３种低钯含稀土复合型汽车排气净化催化剂的制备工艺条件、活性和热稳定性。结果表明：所研制的催化剂对ＣＯ、ＨＣ的起燃温度分别在１８２℃～２１０℃之间；完全氧化温度在２３０℃～２５０℃之间。具有起燃温度低、活性高的特性。高温处理后，Ｔ５０％和Ｔ１００％仅上升了８℃～２４℃，说明热稳定性良好。少量贵金属Ｐｄ分浸法以及在活性氧化铝涂层上使用无机胶粘剂的制备工艺能提高催化剂的热稳定性     

单原子环境催化研究进展

单原子催化剂不仅实现了对金属原子最大化利用,而且具有较高催化活性和选择性,还是理想的催化理论研究位点,近年来引起了广泛关注。环境催化在环境保护和污染修复中扮演着重要的角色。单原子催化剂在环境催化领域越来越受关注并有望应用于解决环境问题。单原子催化剂研究的重点和难点集中在单原子催化剂可控合成和催化位点分析表征。为推进单原子催化剂在环境催化领域中的应用,本文综述了单原子的主要制备方法和常规表征手段以及单原子催化剂在环境催化中应用的典型案例,并对单原子催化剂在环境催化中的应用将面临的挑战进行了展望。     

OMS-2负载Pt催化剂的制备及其催化氧化性能研究

采用前掺杂法、沉积-沉淀法和浸渍法制备了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)负载Pt催化剂(Pt/OMS-2),对所制催化剂进行了结构和织构表征。并研究了不同制备方法和沉积-沉淀法中不同制备(Pt负载量和溶液的pH值)对Pt/OMS-2催化氧化CO性能的影响。结果表明,沉积-沉淀法制备的Pt/OMS-2-DP催化剂活性最好(T100=100℃)。这与Pt/OMS-2-DP催化剂中Pt颗粒大小及OMS-2载体与Pt之间存在强相互作用有关。Pt负载量明显影响Pt/OMS-2-DP催化剂的催化活性,3Pt/OMS-2-DP催化剂(Pt=3.0 wt%)催化活性最高,这是由于适当Pt负载量,Pt颗粒较小,并与载体OMS-2的相互作用较强,能较好地活化OMS-2晶格氧。pH值对Pt/OMS-2-DP催化剂催化性能影响较大,这与OMS-2的等电点和Pt在不同溶液中存在不同Pt配位体形式有关。     

铜/海泡石催化净化CO性能的研究

以改性海泡石为载体,用真空浸渍法、沉积沉淀法和离子交换法负载Cu,制备Cu/海泡石催化剂,以CO氧化为模型反应考察该催化剂的催化氧化性能。在对比评价催化剂活性的同时,考察了不同条件下载体的改性以及铁组分的掺杂对催化氧化CO性能的影响。研究表明,制备方法对催化剂活性具有显著影响,真空浸渍法和沉积沉淀法制备的样品中,负载量为5%(质量)的Cu/海泡石催化剂对CO氧化有较高的活性。载体的改性亦对Cu/海泡石催化剂产生较大影响;Fe的加入并没有明显改善Cu/海泡石的催化性能。     

制备方法条件对Au/CeO2催化CO低温氧化性能研究

用共沉淀法和沉积沉淀法制备了负载型Au/CeO2催化剂,考察了不同制备方法和条件对Au/CeO2催化剂活性的影响。结果表明,制备方法和条件对Au/CeO2催化剂的活性有较大的影响,其中以Na2CO3为沉淀剂的共沉淀法制备的Au/CeO2催化剂活性最佳。最佳制备条件:343K洗涤、473K焙烧、空气预处理。金和部分氧化态的金是活性中心,而且氧化态的金催化活性更好。活性位在金与氧化物载体界面,金粒径越小,金与氧化物载体的接触面越大,活性位越多,催化活性越大。     

光助Fenton反应催化剂Fe/Al2O3的制备及其对六氯苯的催化活性研究

采用超声促进浸渍法制备了光助Fenton催化剂Fe/Al2O3,利用该催化剂对六氯苯（HCB）进行光助Fenton氧化降解,考察了浸渍液浓度、浸渍温度、灼烧温度和灼烧时间等制备条件对其催化降解六氯苯的活性的影响,确定了制备Fe/Al2O3的工艺条件,并对制得的催化剂进行表征。结果表明,超声促进浸渍法制备非均相光助Fenton反应催化剂Fe/Al2O3的最佳工艺条件为：浸渍液浓度25mmol/L,浸渍温度40℃,焙烧温度500℃,焙烧时间3h。在此条件下制备的催化剂对六氯苯的降解具有较高的催化活性。     

Au/SnO_2/TiO_2催化氧化CO性能的研究

通过煅烧制备TiO2,用浸渍法负载SnO2,沉积沉淀法负载Au,制备不同SnO2含量的Au/SnO2/TiO2催化剂。采用BET、SEM、XRD等手段对催化剂样品进行表征并考察煅烧温度、SnO2的添加量等对Au/SnO2/TiO2催化剂催化CO氧化活性的影响。结果表明:Au/SnO2/TiO2催化活性比Au/TiO2明显提高;海绵钛在400℃煅烧后负载10%SnO2和1%的Au催化活性较好,在124℃左右能使气体中含量为2.94%的CO基本完全转化。