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1.
研究利用MnO2催化O3氧化技术对准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中难降解有机物进行处理.系统研究了臭氧投量、二氧化锰投量和初始pH值对有机物的去除效果和反应动力学.通过UV-Vis和3D-EEM技术对渗滤液尾水中溶解性有机物分子结构在O3/MnO2体系的转化进行了探究,在此基础上,运用XRD、SEM、EDS和XPS对二氧化锰的催化机理进行研究.结果表明:在反应时间为20min,O3投量为18.92mg/min,初始pH值为3时,添加0.2g/L的MnO2能显著提升有机污染物的去除能力,较单独O3作用,其COD、UV254、色度CN的去除率分别提升了24.66%、4.95%和12.57%,并且生色团的有机物最易被臭氧氧化降解.紫外-可见光谱和三维荧光显示,O3/MnO2体系能使废水中腐殖质降解,其有机物的芳香性程度、分子量和缩合度均降低,体系对苯环类化合物的降解效率提高,最终,废水的可生化性得到显著提高.与此同时,反应前后MnO2未出现新增价态峰值的变化,Mn(Ⅳ)在催化过程中占主导地位,MnO2在O3/MnO2体系中协同机理为MnO2催化O3产生羟基自由基以及MnO2在体系中转化为水合二氧化锰,改变催化剂表面理化性质与有机物形成复合物,以此促进羟基自由基的选择性,从而提升了难降解有机物的去除效果. 相似文献
2.
为获得高效催化活性的光催化材料,研究不同煅烧氛围对材料在可见光下催化性能的影响,以膨胀珍珠岩(EP)为载体,采用溶胶-凝胶法,在不同煅烧氛围(O2和/或NH3)下制备Fe2O3/TiO2负载EP的光催化复合材料〔Fe2O3-TEP(O2)、Fe2O3-TEP(NH3)、Fe2O3-TEP(O2,NH3)、Fe2O3-TEP(NH3,O2)〕,采用EDS(X-射线色散能谱)、BET(比表面积及孔径分析)、XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电子显微镜)、XPS(X射线光电子能谱)等对复合材料进行表征,并研究了其在可见光下对罗丹明B的光催化降解效果.结果表明:①复合材料成功负载了Ti、Fe元素,负载的TiO2以锐钛矿型存在,Fe2O3的掺杂增强了TiO2对可见光的响应能力;②不同的煅烧氛围明显影响复合材料的晶粒尺寸、比表面积和光催化性能,其中,Fe2O3-TEP(O2,NH3)的光催化性能最好,4 h后罗丹明B降解率达到87.59%,Fe2O3-TEP(NH3,O2)、Fe2O3-TEP(O2)和Fe2O3-TEP(NH3)4 h后对罗丹明B的降解率则分别为65.02%、62.48%和47.48%;③在试验条件下,复合材料的光催化反应符合一阶反应动力学方程,Fe2O3-TEP(O2,NH3)、Fe2O3-TEP(NH3,O2)、Fe2O3-TEP(O2)和Fe2O3-TEP(NH3)相应的降解速率常数分别为0.008 3、0.004 3、0.004 3和0.002 7 min-1.研究显示,通过溶胶-凝胶法所制备的复合材料(Fe2O3-TEP)经煅烧后所得矿相均一;Fe2O3掺杂TiO2可形成Ti—O—Fe键,减小TiO2固有的禁带宽度;复合材料光催化性能也受到煅烧氛围的影响,先O2后NH3煅烧条件下所得材料的光催化性能最佳. 相似文献
3.
UV/H2O2体系光降解邻苯二甲酸二丁酯研究 总被引:6,自引:2,他引:4
研究了邻苯二甲酸二丁酯(DBP)在UV/H2O2体系中的光降解.结果表明:DBP在UV/H2O2体系中能很好地降解,且其光降解速率大于在单一UV辐照下的光降解速率;在pH为中性条件下DBP的光降解速率最快,而在强酸性或碱性条件下DBP的光降解速率均较低;在一定H2O2浓度范围内,DBP的光降解速率随c(H2O2)的升高而增大,但当c(H2O2)过高时,其对·OH自由基的清除作用使DBP的光降解速率减慢.DBP的光降解速率随其初始质量浓度的增大而降低;在实验质量浓度范围内,DBP的光降解速率常数近似与其初始质量浓度成负一级反应动力学关系. 相似文献
4.
TiO2光催化膜反应器的实验研究 总被引:6,自引:0,他引:6
采用溶胶-凝胶法,分别在炻器管、不锈钢管和玻璃管内壁负载TiO2催化剂膜,在连续式光催化膜反应器中研究TiO2膜光催化降解水中有机物的实际应用性能.结果表明:负载于玻璃表面的TiO2膜上出现了Na元素的渗透,而在不锈钢表面所形成的TiO2膜层均匀度较差;利用炻器管负载TiO2催化降解亚甲基蓝(MB)的速率常数是不锈钢管和玻璃管的2倍;反应过程中鼓气与否所得到的苯酚光催化速率常数分别为0.143和0.103min-1;溶液在管内的流速为1和9 L/min时流体的Re分别为4 000和10 000. 相似文献
5.
针对传统臭氧氧化技术传质效率低和易产生消毒副产物的问题,采用臭氧微纳米气泡联合H2O2氧化体系提高传质效率,增加氧化能力及减少消毒副产物的产生。通过试验模拟研究了臭氧速率、H2O2浓度、地下水常见地球化学参数对2-氯酚降解效果的影响,并研究了O3-H2O2体系对典型环境污染物的降解效果。结果表明:臭氧速率在40 mg/min时,臭氧利用率最高;H2O2浓度为0.5 mmol/L、pH为9时,O3-H2O2体系对2-氯酚的降解效果最佳;Cl−、CO3 2−/HCO3 −、天然有机质的存在对O3-H2O2体系均具有抑制作用;O3-H2O2体系对抗生素类、氯酚类、氯代烃、含硝基类有机物4类典型的环境污染物都具有较好的降解效果。
相似文献6.
为了提高O3/UV(臭氧协同紫外)反应体系对有机物的消解效率,降低能源消耗,基于O3分解的SHB机理和O3、有机物在紫外辐射下的光解机理,并考虑该反应体系中存在的3种可能的有机物消解途径和反应器出口处O3气体浓度变化,建立了O3/UV反应体系的动力学模型.将该模型用于消解过程中有机物消解率变化规律的研究,进一步优化消解工艺参数.结果表明:使用苯酚和乙酸作为目标有机物,以该模型进行仿真,从理论上验证了O3气体浓度与紫外辐射间存在协同作用和不同工艺参数下所建立模型的灵敏性;将该模型与其他模型、试验测量值进行对比,验证了其优越性和准确性;对比不同pH下的3种消解途径各自贡献率的仿真结果,发现O3/UV反应体系的pH对其消解有机物效率具有重要影响.研究显示:在O3/UV反应体系中,紫外辐射强度和投加的O3气体浓度二者间具有协同作用,同时调节可获得更好的消解效果;在酸性条件下有机物消解以O3直接氧化为主,碱性条件下则以自由基间接氧化为主. 相似文献
7.
木质纤维素以其可再生、丰富等优点成为可替代能源的理想选择,然而木质纤维素的致密结构使得后续的酶解过程极其困难,因此木质纤维素的预处理显得尤为重要.为了探讨氧化剂对光催化反应预处理木质纤维素的影响,在TiO2/UV体系中添加不同种类的氧化剂对稻秆进行预处理,考察TiO2/UV体系中影响光催化的因素〔ρ(TiO2)、溶液pH及光催化时间〕,并进一步探讨在TiO2/UV体系中添加O3、SPC(过碳酸钠)、K2S2O8及KIO4等氧化剂对稻秆酶解效果的影响.结果表明:在TiO2/UV体系中,当光催化时间为3 h、ρ(TiO2)为10 g/L、pH为8时,稻秆的酶解效果最佳(310.17 mg/g).TiO2/UV/O3光催化体系对稻秆的预处理效果强于TiO2/UV/氧化剂体系,TiO2/UV/O3体系预处理稻秆酶解后产生的w(还原糖)最高,达到356.40 mg/g.TiO2/UV/O3体系预处理稻秆成分分析显示,木质素去除率为15.52%.FE-SEM(场发射扫描电镜)、FT-IR(红外光谱)及PXRD(X-射线粉末衍射)等表征分析结果表明,TiO2/UV/O3体系预处理能够对稻秆结构进行破坏.研究显示,TiO2/UV/O3光催化体系对稻秆进行预处理能够有效提高酶解效率. 相似文献
8.
利用UV/H_2O_2间歇式光氧化反应器,考察该工艺降解水溶液中对乙酰氨基酚反应动力学和影响因素.结果表明,UV/H_2O_2可有效降解水溶液中的对乙酰氨基酚,降解过程符合拟一级反应动力学模型(R~2=0.990).通过考察影响反应的因素,如H_2O_2投量、紫外功率、pH值、共存阴离子(HCO_3~-、NO_3~-)浓度,研究结果表明,对乙酰氨基酚的反应速率常数随H_2O_2投量增大而增高,随着UV功率增强而增大;共存阴离子浓度的增加在一定程度上会降低反应速率常数;中性条件是降解体系的最适宜环境,此时的反应速率常数达到最大值.通过气象色谱/质谱(GC/MS)对中间产物的分析推测对乙酰氨基酚降解过程中首先形成了苯酚类物质进而被氧化生成易降解的物质.UV/H_2O_2对对乙酰氨基酚的矿化效果非常显著,在pH 7.0,紫外功率15 W,对乙酰氨基酚浓度42.0 mg·L~(-1),H_2O_2投加量为250.0 mg·L~(-1)时,总有机碳(TOC)去除率达到39%. 相似文献
9.
本文采用新型电-多相臭氧催化(E-catazone)工艺深度处理焦化废水生化二级出水,开展工艺可行性研究.通过与O3/TiO2纳米花(TiO2-NF)与O3/TiO2-NF/H2O2及单独电化学氧化工艺相比较,对E-catazone工艺技术优势及氧化机理进行探究.结果表明:在相同条件下(O3浓度84mg/L),电-多相臭氧催化获得的COD和TOC的去除率(分别为67.9%,50.0%)显著优于O3/TiO2-NF获得的去除率(25.8%,20.9%),即便在O3/TiO2-NF体系中投加5g/L的H2O2以促进臭氧均相催化效果,但COD和TOC去除率也仅分别提高到63.6%,43.6%. 相似文献
10.
本文采用新型电-多相臭氧催化(E-catazone)工艺深度处理焦化废水生化二级出水,开展工艺可行性研究.通过与O3/TiO2纳米花(TiO2-NF)与O3/TiO2-NF/H2O2及单独电化学氧化工艺相比较,对E-catazone工艺技术优势及氧化机理进行探究.结果表明:在相同条件下(O3浓度84mg/L),电-多相臭氧催化获得的COD和TOC的去除率(分别为67.9%,50.0%)显著优于O3/TiO2-NF获得的去除率(25.8%,20.9%),即便在O3/TiO2-NF体系中投加5g/L的H2O2以促进臭氧均相催化效果,但COD和TOC去除率也仅分别提高到63.6%,43.6%. 相似文献
11.
对单独臭氧(O3)、臭氧与过氧化钙(O3/CaO2)联用技术降解甲基红染料废水进行了研究,考察了O3流量、温度、废水初始pH值、CaO2投加量、处理时间以及不同水基质等因素对甲基红降解效果的影响.结果表明,在O3流量为48L/h,温度为26℃,初始pH值为6.2的纯水中降解10min,单独O3处理对甲基红的降解率为86.1%.在此条件下投加CaO2,投加量为6.9mmol/L时,O3/CaO2联用技术对甲基红废水的脱色率可达到94%.水基质中草酸的存在并不会对O3/CaO2联用体系的降解作用造成抑制.O3/CaO2联用体系在多种复杂水基质中都能达到较好的脱色效果.通过对比试验发现,O3/CaO2联用对甲基红的降解起协同作用,CaO2不仅可以产生H2O2促进染料被O3降解,而且CaO2的吸附作用也有利于染料和污染物质的氧化去除.该联用工艺可高效地去除印染废水的色度,达到出水水质处理标准. 相似文献
12.
通过简单的超声剥离分散和水热法,成功制得了具有多孔结构的TiO2/pg-C3N4复合催化剂.利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对样品的形貌、结构及光学性能进行了表征.在模拟太阳光照射下,以RhB和MO为模拟污染物考察了TiO2/pg-C3N4的光催化性能.结果表明:当TiO2占pg-C3N4的质量分数为5%时,制得的TiO2/pg-C3N4(5:100)复合催化剂具有最优的光催化性能.TiO2/pg-C3N4(5:100)对RhB的光催化降解途径为O2·-和h+使整个共轭发色团结构发生裂解.TiO2/pg-C3N4(5:100)光催化性能的提高一方面是由于多孔结构增加了光催化反应的活性位点;另一方面是由于TiO2与pg-C3N4之间形成了Z型异质结,与传统的Ⅱ型异质结相比,该复合催化剂不仅使光生载流子分离效率提高,同时保留了pg-C3N4导带电子的强还原性和TiO2价带空穴的强氧化性. 相似文献
13.
构建了一种活性炭三维电极耦合臭氧(3D/O3)的反应体系,研究了其对胜利油田压裂返排液COD的去除效果,探究了3D/O3体系的反应机制,考察了电流、臭氧浓度等过程参数对COD去除性能的影响.压裂返排液经3小时3D/O3处理后,COD去除率可达到78%,且在多个多周期运行后保持在60%以上.与之相比,单独三维电极和臭氧氧化仅能去除37%和17%的COD.研究结果表明,3D/O3体系可有效耦合活性炭吸附、电化学氧化、催化臭氧等多种反应机制,高效产生·OH氧化降解压裂返排液中的有机污染物和原位再生活性炭,有望为油田压裂返排液提供一种有效的处理技术. 相似文献
14.
为进一步提高活性焦脱硫脱硝性能,提出臭氧(O3)预氧化协同喷氨(NH3)的工艺优化思路.通过在固定床上开展相关均相反应实验,研究外部引入的O3、NH3对NOx、SO2的反应特性.结果表明,O3对NO的氧化反应为逐级过程,随着O3/NO物质的量比增大,O3将NO依次氧化为NO2和N2O5.O3对SO2的均相氧化作用十分有限,O3/SO2=1时SO2氧化率低于5.0%.在O3预氧化条件下喷入NH3后,O3/NH3=1时约有6.7%的O3消耗量;当O3/NO=1时,预氧化产物NO2含量显著下降,同时NO排放浓度小幅上升;当O3/NO=1.5时,NOx排放水平与未喷入NH3条件时相当.在O3和NH3协同作用下,SO2的氧化率显著提高,推测此时脱硫反应产物为更加稳定的NH4HSO4或(NH4)2SO4.O3-NH3协同脱硫脱硝反应中,O3/NO不超过1时,NH3-NO2和NH3-SO2反应同时发生,提高NH3引入量能够同时提高脱硫率和脱硝率.O3/NO > 1时,NH3-N2O5反应优先级最高,N2O5对NH3的消耗抑制了NH3-SO2脱硫反应发生.仅运用O3预氧化和NH3协同作用方式的脱硫脱硝效率较为有限,但对烧结烟气中氮、硫污染物的形态的改变产生重要影响. 相似文献
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利用差分吸收光谱系统对O3,SO2和NO2的监测分析 总被引:4,自引:0,他引:4
结合我国对空气质量自动监测系统质量保证的要求及差分吸收光谱(DOAS)技术自身的技术特点,重点讨论了对南京江北地区的大气污染物的DOAS监测数据的质量控制, 并对2007年12月—2008年8月ρ(O3),ρ(SO2)和ρ(NO2)的日、季节变化特征进行了分析. 结果表明:ρ(O3),ρ(SO2)和ρ(NO2)小时均值的频率分布峰值分别出现在30~40,20~30和30~40 μg/m3;三者超过《环境空气质量标准》(GB3095—1996)一、二级标准的频率分别为4.37%和1.02%(O3),21.78%和0.89%(SO2),5.65%和0 (NO2);ρ(O3)季节变化十分明显,春季最高;ρ(SO2)和ρ(NO2)的日变化与局地排放源、大气扩散能力和人类活动密切相关;ρ(O3)和ρ(NO2)日变化呈负相关. 相似文献
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采用浸渍法制备Mo-Mn/TiO2催化剂,研究了反应温度、HCl和SO2对其模拟烟气协同脱硝脱汞活性的影响.研究表明,过高的反应温度不利于汞的脱除过程,过低的温度则抑制脱硝反应的顺利进行,但在200℃时可兼具最优的脱硝和脱汞效率;HCl的加入促进汞的高效氧化,却明显降低催化剂对NO的转化;而烟气中SO2的存在对催化剂的脱硝和脱汞过程均起到抑制作用.利用XRD、H2-TPR和XPS等表征手段对硫中毒反应前后的催化剂进行了研究.结果表明,硫酸盐在催化剂表面的不断沉积和活性组分Mn4+及化学吸附氧Oα的消耗乃是致使催化剂失活的主要原因;另外,SO2与NH3和Hg0对催化剂表面活性位点的竞争吸附,也严重抑制催化剂的脱硝和脱汞反应.Mo-Mn/TiO2的脱硝过程是通过Mn价态之间的相互转化来完成的,其中元素Mo和O2是其转化得以实现的助剂;Mo-Mn/TiO2对汞的脱除以催化氧化为主,金属氧化物中的晶格氧将Hg0转化为HgO而被脱除. 相似文献
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通过2013~2017年徐州市环境监测资料分析季风影响下主要大气复合污染物PM2.5和O3的相关性,并基于气象观测资料进一步探究PM2.5和O3相互作用机制的季节变化特征.结果表明:夏季风季节,PM2.5和O3呈正相关,相关系数高达0.56;冬季风季节,PM2.5和O3呈负相关,相关系数为-0.34,均通过了99%的置信检验,表明徐州市PM2.5和O3相互作用呈现相反的季节变化.夏季风季节,太阳辐射强,气温较高,大气氧化性较强,O3主导大气氧化性,大气氧化性通过促进二次颗粒物生成使得PM2.5浓度升高,夏季风季节以O3对PM2.5的促进作用主导城市大气复合污染变化;冬季风季节,太阳辐射弱,气温较低,大气氧化性较弱,高浓度的PM2.5削弱太阳辐射抑制大气光化学,导致O3生成率降低,冬季风季节以PM2.5对O3的抑制作用主导城市大气复合污染变化. 相似文献