南京北郊重金属气溶胶粒子来源分析

通过2013年1~12月使用在线单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)在南京北郊对含有Cu、As、Pb、Cd、V、Co、Cr、Zn、Ni、Ba和Hg这11种重金属气溶胶粒子进行连续观测,并结合自适应共振理论神经网络算法(ART-2a)对其化学特征进行了分析,结果表明,南京北郊重金属气溶胶粒子来源按照化学组成特征可分为5类:工业排放(35.7%)、生物质燃烧(34.45%)、交通排放(13.6%)、化石燃料燃烧(11.03%)和矿尘(4.07%),其中,含Pb、Cd和Cr气溶胶粒子主要来源于工业排放,含Cu、Co和Hg气溶胶粒子主要来源于生物质燃烧,含V、Zn和Ba气溶胶粒子主要来源于交通排放,含As和Ni气溶胶粒子主要来源于化石燃料燃烧.     

辽河口湿地表层土壤中PAHs的源解析研究

分别于2008年10月,2009年5月和8月采集31个辽河口湿地表层土壤样品,利用GC-FID技术定量分析其中多环芳烃(PAH)含量.结果表明, PAHs呈现出一定的时间分布特征,10月份的PAHs平均含量为1001.9ng/g,高于5月(877.1ng/g)和8月(675.4ng/g).应用比值法识别土壤PAHs主要来源,结果显示,2008年10月主要源于燃烧源,并表现出油类、生物质和煤的燃烧为主要来源的特征;2009年5月和8月均表现出石油源和燃烧源的混合源.正定矩阵因子模型解析结果表明,燃煤、交通燃油和生物质燃烧在2008年10月的贡献率最高,分别为26%、21%和20%.石油与交通污染、石油污染和生物质燃烧是2009年5月最重要的3种污染源,贡献率依次为33%、24%和17%.2009年8月以石油污染和交通污染与生物质燃烧混合源的贡献率最高, 贡献率分别为37%和19%.     

河北城市霾污染来源的模拟研究

选取2007年12月作为模拟时段,以MM5-Models-3/CMAQ为核心工具,对河北地区4个主要城市(石家庄、邢台、邯郸、保定)的霾污染来源进行了模拟研究,结果表明:工业源和民用燃烧源对河北4城市PM2.5浓度贡献率最大,分别为28.1%³5.4%,29.1%35.4%,29.1%³1.8%。河北4市受工业源排放影响最大的为保定市(35.4%),其余为石家庄(31.7%)、邢台(28.3%)、邯郸(28.1%)。受民用燃烧源影响最大的依然为保定市(31.8%),其余为邯郸(30.0%)、邢台(29.1%)、石家庄(27.5%)。电厂源、民用非燃烧源和交通源的贡献率较小,分别为0.5%31.8%。河北4市受工业源排放影响最大的为保定市(35.4%),其余为石家庄(31.7%)、邢台(28.3%)、邯郸(28.1%)。受民用燃烧源影响最大的依然为保定市(31.8%),其余为邯郸(30.0%)、邢台(29.1%)、石家庄(27.5%)。电厂源、民用非燃烧源和交通源的贡献率较小,分别为0.5%².5%,0.4%2.5%,0.4%⁰.9%,2.0%0.9%,2.0%².3%。对于消光系数的部门来源,最大的依然是工业源和民用燃烧源,民用燃烧源对河北地区消光系数平均贡献率分别为石家庄20.7%,邢台29.1%,邯郸30.7%,保定30.6%;工业源的贡献率分别为石家庄18.2%,邢台15.9%,邯郸16.8%以及保定22.4%。     

西安市地表灰尘中多环芳烃分布特征与来源解析

采集了西安市地表灰尘样品58个,利用GC-FID对其中16种优控多环芳烃(PAHs)进行含量分析,在此基础上研究了其分布特征与环境来源.结果表明,西安市地表灰尘中单体PAH的含量范围为14.69~6 370.48μg·kg~(-1);16种PAHs总量(Σ_(16)PAHs)范围为5 039.67~47 738.50μg·kg~(-1),平均值为13 845.82μg·kg~(-1).与国内外其他城市比较发现,西安市地表灰尘中PAHs的含量相对较高.地表灰尘中PAHs主要由4环以上的高分子量PAHs构成,7种致癌芳烃(Σ_7CPAHs)平均占Σ16PAHs的46.08%.地表灰尘中Σ_(16)PAHs的平均含量在工业区最高,文教区、交通区和商业交通混合区含量次之,住宅区和公园较低.地表灰尘中Σ_(16)PAHs平均含量沿主城区-二环-三环由内向外呈增加趋势.地表灰尘中Σ16PAHs在东郊和西郊工业区、南郊和北二环重交通区相对较高,主城区、北郊和城市东南部较低.比值法、聚类分析和主成分分析结果表明,西安市地表灰尘中PAHs主要来源于化石燃料和煤的燃烧,其中柴油燃烧和汽油燃烧的方差贡献率分别为36.07%和32.31%,煤燃烧方差贡献率为23.40%.     

不同燃烧过程颗粒物粒径排放特征

采用荷电低压颗粒物撞击器(ELPI)和稀释采样系统研究重庆市工业源、交通源、生物质燃烧以及餐饮业油烟等各类燃烧过程的颗粒物排放特征.结果表明:燃煤锅炉以及各类柴油交通源颗粒物数浓度峰值都表现出单峰型的变化特征,峰值主要出现在0.20~0.48μm之间;生物质燃烧和餐饮业油烟颗粒物的数浓度都呈现出双峰型的变化趋势,分别出现在核模态(0.02~0.07μm)和积聚态(0.2μm);水泥窑炉的数浓度也出现双峰型变化特征,分别出现在积聚态(0.12μm)以及接近粗颗粒物态的1.23~1.96μm粒径范围处.各污染源颗粒物质量浓度峰值主要出现在粗粒径态,交通源排放的颗粒物质量浓度相对较高.各类污染源数浓度分布主要集中在积聚模态,粗颗粒态的数浓度累计贡献都不到1%;质量浓度主要分布在粗颗粒态,核模态的质量浓度贡献都小于0.1%.     

大连近海沉积物多环芳烃污染特征及源解析

本文对大连近海海域15个表层沉积物样品中16种多环芳烃(PAHs)污染特征及来源进行研究。结果表明,沉积物中16PAHs总浓度为30.0410-9~89.2410-9,平均值为50.8410-9,其中工业区显著高于城市地区(p0.05),极显著高于农村地区(p0.01)。沉积物中PAHs含量与总有机碳(TOC)含量间存在显著正相关性(p0.05),表明沉积物有机质含量是影响PAHs含量的主要因素。主成分分析得出,大连近海海域PAHs污染源为石油泄漏造成的石油源、生物质及化石燃料燃烧形成的燃烧源和燃油燃烧形成的交通源。     

北京市大气中NMHC的来源特征研究

对2006年北京气象塔每周大气中非甲烷烃(NMHC)数据进行了分析和研究,烷烃和芳香烃是大气中最丰富的组分,总NMHC浓度夏秋两季最高,春季最低。正矩阵因数分解(PMF)模型解析出5个非甲烷烃可能来源,分别是汽车尾气、汽油挥发、工业排放、燃烧源和植物排放。PMF解析的NMHC浓度与实测值有很好的一致性。和交通源相关的汽车尾气和汽油挥发是主要的排放源,贡献率分别为36.0%、26.3%,其他排放源为工业排放(23.1%)、燃烧源(10.1%)、植物排放(4.6%)。由于源、汇以及气象条件的影响,PMF解析出的各排放源贡献也表现出明显的季节变化。     

长三角背景大气PM2.5中非极性有机化合物组成特征及来源

为了探究长三角区域大气细颗粒物中非极性有机化合物的组成及来源特征,于2019年12月至2020年11月在临安区域大气本底站采集了129个PM_2.5样品,对其有机碳(OC)、元素碳(EC)和非极性有机化合物(NPOCs,包括多环芳烃、正构烷烃和藿烷类)进行了分析,并用分子示踪物、特征比值和正定矩阵因子分析模型等方法探究了有机气溶胶的主要来源.结果表明,临安ρ(PM_2.5)的年平均值约为(32.36±20.44)μg·m^-3,ρ(NPOCs)年平均值约为(59.05±40.39)ng·m^-3,呈现出冬高夏低的季节变化特征.正构烷烃主要源于化石燃料和生物质(草和木材等)燃烧等人为源,其次为高等植物角质层蜡排放;多环芳烃主要源于燃煤燃烧、机动车排放和生物质燃烧等非化石源的混合贡献;藿烷类物质主要源于机动车排放,其中冬季还受到燃煤源的影响.后向轨迹聚类分析和潜在源区分析表明临安主要受到外来气团输送的影响.结合正定矩阵因子分析模型对采样期间观测到的NPOCs进行源解析,得到了燃煤燃烧源、交通排放源和生物质燃烧等...     

秸秆燃烧产生颗粒物化学组分及排放特征

收集玉米、水稻和小麦秸秆模拟露天燃烧排放的颗粒物,分析样品中碳质组分、水溶性离子(共9种)和无机元素(共17种),研究其排放因子及特征比值。结果表明:秸秆燃烧OC的排放因子远高于EC,二者范围分别为169~1 707和91~300 mg/kg。总水溶性离子排放因子范围为162~840 mg/kg。K~+、Na~+、NH_4~+和Cl~-是水溶性离子的主要组分,占水溶性离子总排放因子的80%~92%。K、Ca、P和Mg 4种生长元素排放因子之和占秸秆燃烧排放颗粒物中无机元素的98%~99%。Zn、Pb、Cu为秸秆燃烧排放颗粒物中排放因子较高的重金属元素,这些重金属对人体健康的影响不可忽视。此外,研究发现OC/EC可以用来区分秸秆燃烧与香烟燃烧、重型柴油车和草类燃烧源,K~+/OC可以用来区分秸秆燃烧与居民燃木取暖,K/Ca可以用来区分秸秆燃烧与交通污染源。     

“三年行动计划”对大气环境持久性自由基污染特征和来源的影响

采用电子顺磁共振波谱法(EPR)对“打赢蓝天保卫战三年行动计划”(“三年行动计划”)实施期间(2018～2020年)以及实施前后(2017年和2021年)西安大气PM_2.5中EPFRs的浓度特征、种类特征及可能来源进行了探讨.结果发现,该计划实施后西安大气PM_2.5中EPFRs平均浓度(5.03×10¹⁴spins/m³)比实施前(7.18×10¹⁴spins/m³)下降了29.9%,表明“三年行动计划”的实施对EPFRs的控制是有效的.冬季浓度(8.61×10¹⁴spins/m³)是夏季(3.10×10¹⁴spins/m³)的2.8倍,其主要类型为以碳为中心附近受含氧官能团影响的自由基.相关性及平行因子分析显示,燃煤源(35.3%)、交通燃烧源(30.0%)和扬尘源(27.8%)可能是西安大气PM_2.5中EPFEs的主要来源.冬季交通燃烧源占比最...     

昆明城区大气PM2.5中PAHs的污染特征及来源分析

2013年4月至2014年1月期间,在昆明城区3个采样点采集了大气细颗粒物(PM2.5)样品,利用气相色谱-质谱联用仪对PM2.5载带的16种PAHs进行定量分析.结果表明:工业区(金鼎山)、交通密集区(东风东路)、清洁对照点(西山森林公园)PM2.5上PAHs平均含量分别为40.67,22.64,22.07ng/m3.通过常规气象因素及气团后向轨迹模型分析发现,起源于曲靖地区的污染气团传输及昆明大气高压形成的下沉气流是导致昆明PAHs浓度上升的重要原因.金鼎山、东风东路、西山森林公园的BaPeq浓度分别为6.28,4.00,2.94ng/m3,均高于国家环境空气质量二级标准(2.5ng/m3).源解析结果显示,工业区(金鼎山)和交通密集区(东风东路)的PAHs污染来源一致,主要来自机动车排放,其贡献率分别为50.80%和40.20%,其次为燃煤排放,贡献率为35.55%和39.23%,再次为生物质燃烧,贡献率为7.30%和7.98%;作为清洁对照点的西山森林公园的PAHs则来自汽车尾气排放(81.84%)和生物质燃烧排放(9.73%).     

珠三角冬季PM2.5重污染区域输送特征数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)及其耦合的污染来源追踪模块,针对2013年1月珠三角区域的PM_(2.5)重污染过程输送特征进行了数值模拟研究.结果表明,污染气团首先形成于广州、佛山地区,并在弱偏北风的作用下南移加强,影响整个珠三角区域.重污染期间,广州(64.9%)、佛山(58.9%)的PM_(2.5)主要来自本地贡献,是区域输送最主要的来源地区;中山(51.9%)、珠海(66.2%)的PM_(2.5)主要来自外来贡献,是区域输送主要的受体地区.重污染期间,广州和佛山对中山的PM_(2.5)日均贡献率之和总体保持在25%以上,污染最重时达到40%.交通(26%)、工业(24%)、扬尘(16%)、火力发电(15%)和生物质燃烧(8%)是对中山贡献最大的5类源:工业源中山本地与外来输送贡献率基本相当;交通和扬尘源以中山本地贡献为主,贡献率分别为55%和67%;火力发电和生物质燃烧源以外来输送为主,贡献率分别为56%和62%.各类排放源的外来输送中,以广州、佛山所占的比例最大.     

化学物品燃烧船“Vulcanus Ⅱ”号

据美国环境保护机关报道,新泽西州是美国最大的剧毒化学物品集中州。目前,“Apollo Ⅰ”号船在海上交通检查部门的监督下,每月装载两次有毒的物品,到大西洋新泽西海岸前沿的一个狭窄地带进行燃烧。 明年将得到一艘姊妹船“ApolloⅡ”号。该船能燃烧液态有机氯废物及各种化合物,如三氯乙烯、苯、二氧化物和多氯化联苯等溶剂。这两艘船都可在其双燃烧炉内,以2300~(OF)(1250℃)或更高的温度燃烧有毒的物质。采用柴油引火,然后由压气机给燃烧过程供气。“Apollo”船的每个燃烧炉每分钟可烧318升     

长三角地区秸秆燃烧排放因子与颗粒物成分谱研究

为获取长三角地区秸秆燃烧污染物排放因子及其颗粒物成分谱,利用自行设计开发的开放式燃烧源排放测试系统,选取小麦、水稻、油菜、豆秸和薪柴等5类典型作物秸秆,分别采用露天焚烧和炉灶燃烧2种燃烧方式,实测其气态污染物和颗粒物排放特征.结果表明,露天燃烧各类秸秆的CO、NOx和PM2.5平均排放因子约为28.7、1.2和2.65 g·kg-1,由于炉灶氧含量相对较低,燃烧不充分,其污染物排放因子总体高于露天燃烧,分别为81.9、2.1和8.5 g·kg-1.各类秸秆中,油菜的排放水平相对较高.含碳组分(OC和EC)是生物质秸秆燃烧产生PM2.5的主要组成,在露天燃烧中OC和EC的质量分数分别占(38.92±13.93)%和(5.66±1.54)%;炉灶燃烧中OC和EC分别为(26.37±10.14)%和(18.97±10.76)%.Cl-、K+等水溶性离子也有较大贡献,在露天燃烧中分别为(13.27±6.82)%和(12.41±3.02)%;在炉灶燃烧中分别为(16.25±9.34)%和(13.62±7.91)%.小麦、水稻、油菜和豆秸等作物秸秆露天燃烧排放颗粒物的K+/OC值分别为0.30、0.52、0.49和0.15,这些特征值可用于判断长三角区域空气质量受秸秆燃烧排放影响的程度,为大气污染来源解析提供直接的判断依据.     

基于PMF的土壤多环芳烃致癌风险定量源解析方法研究:以太原市为例

为实现土壤PAHs (多环芳烃)来源致癌风险的定量化,选取太原市城乡土壤为研究对象,分析PAHs污染水平并建立含量成分谱,利用PMF (正定矩阵因子分解)模型识别污染源,采用蒙特卡罗模拟进行健康风险评估,并联合PMF模型和健康风险模型量化PAHs污染源的健康风险,比较不同污染源对土壤PAHs含量和对致癌风险贡献的差异. 结果表明:①太原市土壤PAHs污染严重,城市地区人群暴露于土壤PAHs的致癌风险超过了可接受风险水平(10?6),农村地区人群超过可接受阈值的概率在10%~50%之间. ②城市土壤中PAHs主要来自燃煤交通混合源(41.5%)、燃煤源(26.0%)、石油源(16.2%)、焦炉排放源(8.2%)和交通排放源(8.1%),农村土壤PAHs主要来自燃煤源(43.3%)、生物质燃烧源(22.3%)、交通排放源(22.7%)和焦炉排放源(11.7%). ③燃煤交通混合源是城市地区致癌风险的最大来源,贡献率为53.7%;交通排放源和燃煤源是农村地区致癌风险的主要来源,贡献率分别为46.3%和45.6%. ④不同污染源对PAHs含量的贡献与其对致癌风险的贡献存在差异,对于城市地区,燃煤交通混合源、交通排放源对PAHs含量的贡献率分别为41.5%、8.1%,而其对致癌风险的贡献率分别为53.7%、13.0%;对于农村地区,交通排放源对PAHs含量的贡献率为22.7%,但其对致癌风险的贡献率为46.3%. 研究显示,规避交通排放源是降低PAHs致癌风险的关键,建议将基于健康风险的定量源解析技术应用到土壤风险管控中,以期更为有效地降低健康风险,保护人体健康.      

兰州市表土黑碳分布特征与来源初探

为探究兰州市城市表土中黑碳(Black Carbon,简称BC)的分布特征及其来源,在兰州市主城区(城关区、七里河区、安宁区和西固区)道路沿线绿化带采集了95个表层(0~5 cm)土壤样品,并使用重铬酸钾氧化法测定其黑碳含量.结果表明:兰州市表土黑碳含量在1.02~74.27g·kg~(-1)之间,黑碳含量空间分布表现为城关区七里河区西固区安宁区,高值区域主要集中在工厂周围和交通密集区.进一步分析发现,黑碳与有机碳(Organic Carbon,简称OC)比值(BC/OC)的平均值为0.34;黑碳与有机碳含量及砷(As)、铜(Cu)、铅(Pb)、锌(Zn)等重金属元素含量显著相关.研究表明,兰州市表土中黑碳主要来源于本地交通排放和局部工业活动过程中化石燃料燃烧和工业粉尘沉积.     

基于城镇化进程表层土壤多环芳烃来源解析及风险评价

为研究城镇化进程对土壤PAHs残留状况、来源以及健康风险的影响,采集辽宁地区95个表层土壤样品,利用气相色谱-质谱联用仪分析21种PAHs含量.结果表明研究区域中,背景点、沈抚新城、沈阳以及抚顺内Σ21PAHs总含量分别为1 496.76、3 000.50、8 705.11以及8 178.90μg·kg-1,即城镇化程度与PAHs含量呈正相关关系.利用分子比值法与PMF模型进行来源分析,结果表明研究区域表层土壤PAHs来源主要为煤燃烧源与交通源(石油燃烧),其中4个区域的主要来源依次为石化燃烧源41.0%、煤柴等生物质燃烧源64.4%、交通源67.5%以及交通源62.0%,即随着城镇化进程推进,人为源(主要是交通源)逐渐成为环境中PAHs的主要贡献者.健康风险评价表明,通过土壤误食与皮肤接触途径暴露致癌风险水平较高,城市土壤PAHs存在较高的健康风险,且儿童与青少年受到的健康风险较大,需要引起注意.     

长春秋季细颗粒物中有机气溶胶组成特征及来源

利用大流量采样器采集了长春城郊2016年10月至2016年11月大气细颗粒物(PM_(2.5))样品共40套,分析了颗粒物中的有机碳(OC)、元素碳(EC)以及非极性有机化合物(主要包括正构烷烃、多环芳烃以及藿烷类化合物)和生物质燃烧标志物左旋葡聚糖的质量浓度,并用分子标记物、特征比值及主成分分析-多元线性回归(PCA-MLR)模型等方法探讨了有机气溶胶的主要来源.结果表明,观测期间PM_(2.5)的平均质量浓度为(79. 0±55. 7)μg·m~(-3),OC和EC的平均质量浓度分别为(20. 7±15. 6)μg·m~(-3)和(2. 2±1. 1)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)的26. 2%和2. 8%.所测非极性有机化合物的总平均浓度为(186. 3±104. 5) ng·m~(-3),浓度高低顺序为正构烷烃[(101. 3±67. 0) ng·m~(-3)]多环芳烃[(81. 4±46. 0) ng·m~(-3)]藿烷类化合物[(3. 8±1. 9) ng·m~(-3),其主要来源包括煤燃烧源、生物质燃烧源以及交通源.主成分分析-多元线性回归模型得出该地区有机气溶胶主要排放源的相对贡献依次是煤燃烧源(47. 0%)、生物质燃烧源(42. 6%)和交通源(10. 4%).本研究结果可为我国东北地区有机气溶胶污染防控提供科学依据.     

咖啡渣燃烧特性及动力学研究

利用热重分析法(TGA)对咖啡渣的燃烧特性及反应动力学进行了试验研究,评价了咖啡渣的综合燃烧性能.结果表明,咖啡渣燃烧有3个阶段,分别对应水分蒸发阶段(200℃)、有机质燃烧阶段(200~500℃)和燃尽稳定阶段(500℃);有机质燃烧阶段表现出3个过程:主挥发分的析出燃烧、次挥发分的析出燃烧和固定碳的燃烧;随升温速率β的提高,咖啡渣的燃尽特性指数Cb和综合燃烧特性指数SN增大,β=25~30 K·min-1时的燃烧性能较好.燃烧动力学的Coats-Redfern方程计算表明,有机质燃烧阶段3个过程的表观活化能E依次为82.43、8.81和12.49 k J·mol-1.     

国内外高中低档品牌香烟PM_(2.5)散发特性的试验研究

研究发现,密闭室内吸烟燃烧产生的细颗粒物远大于自由燃烧。国产高档品牌香烟燃烧稳定时的颗粒物浓度小于低档品牌,国外香烟高档品牌与低档品牌之间无显著差别。香烟燃烧的室内PM_(2.5)逐时散发浓度呈指数规律增长。AUCPM_(2.5)运用PM_(2.5)散发曲线对燃烧时间的积分模型,综合考虑PM_(2.5)散发强度和燃烧时间两个因素,是一种评估二手烟暴露水平的合理方法。国外品牌香烟烟雾潜在暴露水平与品牌档级有关,而国产品牌香烟烟雾潜在暴露水平与品牌档级无关。