CeO2—CuO／γ—Al2O3催化剂上CO氧化及氧物种脱附与恢复行为的研究

氧化铈(CeO_2)作为贮氧和氧离子的传导物质常在高温下有催化特性,而CuO是普通的氧化物催化剂 本文以CeO_2结合活泼的CuO/γ-Al_2O_3催化剂为研究对象,利用色谱-微反流动法,以及XRD,TPR和TPD-MS等技术,研究了CuO/γ-Al_2O_3催化剂及添加CeO_2对CO和n-C_5H_(14)深度氧化的性能,探讨了催化剂的还原特性及表面氧的脱附与恢复行为 结果表明,CeO_2的存在改善了CuO在γ-Al_2O_3上的分散状态,促进了催化剂上氧物种的脱附与恢复,加速了氧化还原循环,从而提高了催化剂对CO和n-C_6H_(14)的深度氧化活性.     

在Pt／Al2O3催化剂上乙醇深度氧化的内扩散影响

用30—40目Pt/Al_2O_3催化剂时,乙醇深度氧化动力学可用乙醇,O_2及CO_2吸附L-H动力学方程描述。当催化剂粒度增大至4×2mm时,内扩散强烈地影响乙醇深度氧化速度。用动力学方法测定了O_2有效扩散系数。用Adams显示方法计算了在催化剂孔内O_2的压力分布。测定了乙醇深度氧化内扩散活化能,并将内扩散对活化能的影响用方程(10)解释。在动力学和内扩散区域,0_2的反应级数都接近一级。由实验测定的催化剂有效因子可用方程(11)估计。     

易挥发有机化合物的Pt／Al2O3—Si纤维催化剂上的低浊氧化

本文合成了一种新型的Ｐｔ负载在Ａｌ２Ｏ３涂膜强力富硅纤维载体的催化剂，研究低温下催化剂易挥发有机化合的的行为，用四种有机化合物检验实验参数对催化剂分解有机化合物分解率的影响。讨论了流速、浓度、有机物的本性、预热温度、反应热等参数的影响，并给出了催化剂对苯、甲苯在特定实验条件下的活化能、反应级数和指前因子的数值。     

钛基燃烧催化剂CO氧化活性的研究

本文用沉淀法制备不同原子比的TiO_2-Al_2O_3载体,然后,用等体积浸溃法负载上非贵金属活性组份,研究了催化剂CO催化氧化活性,以及物相结构,贮氧能力和半导性与活性的关系。结果表明,钛基催化剂的氧化活性明显优于铝基催化剂,载体TiO_2有利于活性组份形成高活性物相,载体中TiO_2的含量越高,催化剂的完全贮氧量越大,导电激活能越高,本征活性亦越高。     

过渡金属催化剂上CO还原NO反应性能的研究

在一系列负载型过渡金属催化剂上考察了ＣＯ－ＮＯ和ＣＯ－Ｏ２的反应性能。结果表明，催化剂的ＣＯ－Ｏ２反应活性高于ＣＯ－ＮＯ反应，催化剂表面ＮＯ解离是ＣＯ－ＮＯ反应的速率控制步骤。低温反庆有利于Ｎ２Ｏ的生成，高温有利于Ｎ２的生成。     

含氮有机物在Pt／HM,Pd／HM和CuO／HM催化剂上的氧化降解

本文考虑了乙腈、硝基甲烷和乙二胺在Ｐｔ／ＨＭ，Ｐｄ／ＨＭ和ＣｕＯ／ＨＭ催化剂上氧化降解产物随反应温度的变化。在实验温度范围内，含氮产物在Ｎ２，Ｎ２Ｏ和ＮＯ２。随着反应温度的升高，硝基甲烷氧化降解的Ｎ２选择性呈单调下降；而乙腈和乙二胺的Ｎ２选择性出现极小值；高温时Ｎ２选择性升高可能是氧化生成的ＮＯ在高温时更在利于和ＣＮ基或ＮＨ２基相互反应生成Ｎ２的缘故。对于乙腈和乙二胺的催化氧化降解活性为：Ｐｔ／Ｈ     

CO2加氢低压合成甲醇CuO—ZnO催化剂性能的研究

本文详细论述了CuO-ZnO的特性与沉淀过程中pH值变化、沉淀剂种类、沉淀剂的加料方式和催化剂的热处理条件,以及活化气氛等因素之间的相互关系,实验中运用了XRD,BET,XPS等测试手段,对催化剂的结构及其表面性质进行了深入探讨,得到了催化剂的最佳含量组成和催化剂活性组份可能的存在状态。     

碱金属改性Pd/γ-Al2O3催化剂三效性能的研究

考察了碱金属对氧化铝负载钯催化剂的改性作用,发现钾的作用最为明显,其三效起燃温度可降低50℃以上,在氧化还原数S=1．0和S=1．5两种条件下进行对比,表明碱金属的掺入可以拓宽催化剂的操作窗口,低电负性碱金属的掺入,一方面增强了电负性物种CO,NO和O2的吸附能力,同时减弱了电正性物种C3H6的吸附能力,另一方面,削弱了吸附态分子NO中N-O键的键能,促进其解离,抑制了N2O的生成。     

过渡金属对Pt Rh Pd/Al2O3催化剂性能的影响

研究了过渡金属(重点考察了铜)对Pt Rh Pd／Al2O3催化剂尾气净化效能的影响,并应用XRD,TPD,TPR等手段对过渡金属在Pt Rh Pd／Al2O3催化剂中的作用机制进行了探讨．结果表明,过渡金属对Pt Rh Pd／Al2O3催化剂具有较大的改性作用,过渡金属与混合贵金属产生的协同效应有利于催化剂活性的提高．     

CuO和Cu(Ⅱ)催化臭氧氧化的研究

以乙二酸为实验对象,研究了CuO/Al_2O_3和Cu(II)对臭氧的催化作用实验结果表明,在低pH条件下,CuO/Al2O3有较强的催化臭氧氧化能力,可以将乙二酸的去除率提高约15%而在中性条件下,20g·l-1CuO/Al2O3的催化效果有限磷酸盐缓冲液可以强烈抑制臭氧氧化乙二酸以及CuO/Al2O3的催化作用与CuO/Al2O3相比,Cu(II)离子有更强的催化臭氧氧化乙二酸的能力     

im-Pd/Al2O3@C上Cr(Ⅵ)的液相催化加氢还原

通过在im-Pd/Al2O3催化剂的表面有效包裹导电的碳层,形成碳包裹催化剂(Pd/Al2O3@C),并通过一系列的表征手段对催化剂的结构特性进行了分析,并系统研究了催化剂催化加氢还原Cr(Ⅵ)性能,考察催化剂的催化性能.为比较包裹碳催化剂的炭化温度影响,制备了系列不同炭化温度的im-Pd/Al2O3@C催化剂.作为对...     

ZrO2负载过渡金属氧化物催化剂对CO＋NO（O2）反应的影响

本文运用固定床微反技术考察了Ｃｕ,Ｆｅ,Ｍｎ,Ｃｒ,Ｃｏ和Ｎｉ负载（ＺｒＯ２载体）氧化物对ＣＯ＋ＮＯ（Ｏ２）反应的催化活性。研究了ＮＯ和ＣＯ在不同比例时,催化剂对Ｎ２Ｏ和Ｎ２生成的影响。结果表明,在ＮＯ＋ＣＯ反应中,ＮＯ和ＣＯ的比例对催化剂活性和Ｎ２Ｏ,Ｎ２生成均有明显的影响,ＣｕＯｘ／ＺｒＯ２催化剂的活性最高;Ｎ２Ｏ是ＮＯ＋ＣＯ反应的中间产物,低温或ＮＯ过量时有利于生成Ｎ２Ｏ,高温或ＮＯ不足时有     

还原温度对Pd-CeO2/Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响

采用浸渍法制备CeO2改性的Pd/Al2O3加氢脱硫催化剂,考察了还原温度和还原-氧化预处理对Pd/Al2O3和Pd-CeO2/Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响.结果表明,Pd/Al2O3的活性受还原温度的影响很小.Pd-CeO2/Al2O3还原温度的升高使CeO2发生迁移,导致催化剂表面Pd原子数减少,同时削弱了Pd-Ce界面效应,从而使催化剂的活性降低.还原-氧化预处理使Pd-CeO2/Al2O3的活性有较大提高,预处理能促使Pd的再分散,增加了对H2的吸附活化能力,在Pd-Ce的界面效应共同作用下使催化剂拥有较高的活性.     

催化湿式过氧化氢氧化农药废水Cu-Ni-Ce/SiO2催化剂的研究

研究了Cu-Ni-Ce/SiO2催化剂的载体粒度、负载量、焙烧温度和Ce添加量等因素对催化剂活性及稳定性的影响,其最佳制备条件为:80-100目SiO2载体、4%负载量,700℃焙烧温度,0.16?添加量.利用BET比表面积、XRD和金属溶出量对催化剂进行了表征.结果表明:Cu-Ni-Ce/SiO2催化剂催化湿式过氧化氢氧化降解处理吡虫啉农药废水,在催化剂用量10g·l-1,反应温度110℃,双氧水用量为理论需用量,进水pH值为9.0,反应60min的条件下,COD去除率为88.7%,活性组分溶出量较小.     

MoO3/TiO2催化剂对NH3选择性催化还原NOx的研究

通过共混法制备MoO3／TiO2催化剂,还原脱除NOx的研究．对于100目的催化剂,并在固定床反应器中进行了NH3选择性催化在较低温度下(≤583K),升高温度和降低空速,NOx脱除率提高;在反应温度较高时,NH3氧化的副反应的影响加强,此时过度延长反应时间和提高反应温度反而会使NOx脱除率降低．在583K和空速为12kh“时,NOx转化率可达92％．FT-IR光谱和XRD分析结果表明,MoO3形成分散相,均匀分布在TiO2颗粒表面并形成稳定的Mo=0基,它的加入没有影响TiO2(锐态矿型)的结构和形貌．     

Fe0.5Zn0.5Al2O4 尖晶石催化剂催化湿式氧化降解苯酚的稳定性

研究了Fe0.5Zn0.5Al2O4尖晶石型复合氧化物催化剂在催化湿式氧化处理苯酚废水中的性能.结果表明,在150℃下苯酚就能完全被去除,COD去除率达到94%.催化剂中铁的溶出量随着反应时间的增加经历了一个先增加后减小的过程;而且最终出水铁离子浓度随催化剂用量、氧分压、苯酚溶液pH值的增加而减少,随苯酚浓度的增加而增加.     

Sm3+/TiO2催化剂对光催化还原CO2和H2O合成CH3OH的影响

采用溶胶-凝胶法和溶胶-乳化-燃烧法制备了Sm3+/TiO2光催化剂,并用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、红外光谱(IR)等分析技术表征了催化剂,考察了制备方法、离子掺杂量等对催化剂光催化还原CO2和H2O合成CH3OH实验的影响.实验结果表明,掺杂后的催化剂颗粒更均匀,比表面相应增加,溶胶-乳化-燃烧法制备的催化剂晶粒更小,比表面积更大,光催化活性更高.     

Al2O3负载Pd催化剂对溴氯代乙酸的催化加氢脱卤研究

分别以氧化铝、氧化硅和多壁碳纳米管为载体,采用沉淀-沉积法制备负载型Pd催化剂.采用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对材料进行表征,并对溴氯代乙酸(BCAA)的液相催化加氢脱卤反应进行了研究.结果表明,由于Pd/Al_2O_3催化剂具有较高的等电点,因此相对于Pd/CNT、Pd/SiO_2在BCAA的加氢脱卤反应中具有更高的活性.以Pd/Al_2O_3为目标催化剂,对BCAA的加氢脱卤展开研究,发现催化活性随Pd的负载量的增加而提高.当反应物的初始浓度为0. 1 mmol·L~(-1),pH值为5.6,Pd(1.39)/Al_2O_3用量为25 mg·L~(-1)时,BCAA在20 min时可以实现完全脱溴并在反应2 h后脱氯达60.5%.另外,pH的升高不利于脱卤反应的进行.当反应物的浓度从0. 05 mmol·L~(-1)提高到0.4 mmol·L~(-1)时,反应初活性从1.55 mmol·L~(-1) min~(-1) gCat~(-1)提高到8.37 mmol·L~(-1) min~(-1) gCat~(-1).进一步通过拟合Langumir-Hinshelwood模型,相关系数达到0.97,说明BCAA的加氢脱卤是吸附控制机制.催化过程中溴氯代乙酸的脱溴和脱氯具有协同作用,反应最终生成乙酸.     

SO2在Co—Mo／AC催化剂上的还原

本文研究了活性焦（ＡＣ）担载Ｃｏ－Ｍｏ催化剂对ＳＯ２还原的催化性能。考查了催化剂不同的预处理方法,Ｈ２／ＳＯ２摩尔比和还原温度对还原过程硫产率的影响,并就硫化后的Ｃｏ－Ｍｏ和活性焦在催化床不同的构成对硫产率的影响进行了研究。结果表明,经硫化后的催化剂在ＳＯ２＋２Ｈ２→Ｓ＋２Ｈ２Ｏ反应有较高的催化活性,在最佳反应温度３００℃,Ｈ／ＳＯ摩尔比为３,空速６０００Ｌ;ｋｇ＾－１．ｈ＾－１条件下,生成硫的产