Cl-/PMS体系降解甲氧苄啶的效能与机理

采用氯离子（Cl^－）作为阴离子活化剂,活化单过硫酸氢钾（PMS）氧化降解甲氧苄啶（TMP）.研究了Cl^－/PMS体系降解TMP中起主要作用的活性物种,同时考察了Cl^－浓度、PMS投加量、初始pH值对降解效果的影响,并研根据中间产物推断了TMP降解路径.实验结果表明,Cl^－/PMS体系中的主要活性物种是Cl^－和PMS直接反应生成的活性氯.降解过程符合拟一级反应动力学模型（R²>0.99）;随着Cl^－浓度和PMS投加量增加,反应速率常数k_obs增大;初始pH范围在5.0~9.0范围内,随着pH值的增大,TMP的去除率先减小后增大;TMP主要经历了氯取代和羟基取代过程,其核心结构上没有实质性的分解.     

Fe(Ⅲ)/苹果酸/H_2O_2体系对有机物的光降解特性研究

系统研究了可见光照射下染料橙黄Ⅱ在Fe(Ⅲ)/苹果酸/H2O2体系中的脱色情况,考查了光源、pH值、Fe(Ⅲ)、苹果酸、H2O2及染料初始浓度等因素对橙黄Ⅱ脱色效率的影响.结果表明,Fe(Ⅲ)/苹果酸/H2O2体系在可见光照射下能有效实现橙黄Ⅱ的脱色,在pH为5.0的条件下仍然具有较强的降解有机物的能力.该体系对橙黄Ⅱ的脱色率高于Fe(Ⅲ)/H2O2体系或Fe(Ⅲ)/苹果酸体系,光反应符合表观一级反应动力学规律.随着光强的增加,橙黄Ⅱ的脱色率增大.太阳光是该体系的有效光源,本体系具有利用太阳光的潜力.     

针铁矿/H_2O_2体系对染料橙黄Ⅱ光化学脱色的实验研究

以针铁矿(α-FeOOH)为光催化剂,在金属卤灯(λ≥365 nm)照射下,对α-FeOOH与H2O2组成的非均相Fenton体系内橙黄Ⅱ的脱色进行了研究。考察了初始pH值、α-FeOOH用量、H2O2浓度和反应时间对橙黄Ⅱ脱色过程的影响。结果表明,在α-FeOOH用量为0.3 g/L,H2O2浓度为6 mmol/L,pH 3.0时,橙黄Ⅱ的脱色效果最好,光照90 min后脱色率达到99.4%。橙黄Ⅱ的光降解反应动力学符合Langmuir-Hinshelwood(L-H)动力学方程。对不同时间溶液中的总有机碳(TOC)监测,结果表明体系中橙黄Ⅱ的矿化率较低,通过对溶液中铁(Fe2+和总铁)溶出的测定,说明可能的反应涉及针铁矿表面的铁循环。     

Cl~-对碳纳米管/过一硫酸盐体系降解金橙G的影响

采用碳纳米管(CNT)活化过一硫酸盐(PMS)的方法产生自由基,研究氯离子(Cl~-)对CNT/PMS体系氧化降解金橙G(OG)的影响.发现Cl-对CNT/PMS体系氧化降解OG的过程具有双重影响,低浓度Cl-会抑制OG的脱色,高浓度Cl-会促进OG的脱色;无CNT存在时Cl-会直接与PMS作用使OG脱色.研究了CNT/PMS/Cl-体系降解OG的主要影响因素(PMS浓度、反应温度、OG初始浓度、Cl-浓度、初始p H)和反应机制,结果表明PMS浓度为1.6mmol/L、反应温度为25℃时、OG初始浓度为0.8mmol/L、Cl-浓度为50mmol/L和p H=7的条件下,25min内OG脱色率可达到100%,反应体系的活化能为88.45k J/mol;随着初始p H升高,OG脱色率先减后升,降解OG的活性物质为SO_4~-·和HOCl.对OG降解过程的矿化率分析表明,CNT存在条件下OG的矿化率要比无CNT存在时要好;然后通过紫外可见扫描光谱扫描和GC-MS分析,发现OG分子中偶氮键及萘环结构被破坏后,生成了其他小分子物质.     

氧基氯化铁非均相活化过一硫酸盐降解金橙Ⅱ

采用部分热分解法制备了氧基氯化铁（FeOCl）,用于活化过一硫酸盐（PMS）降解难降解偶氮染料金橙Ⅱ（AO7）.利用X射线光电子能谱分析（XPS）、扫描电镜（SEM）和X射线衍射光谱（XRD）对其进行了表征;通过实验评估FeOCl/PMS体系对AO7的降解效果并分析了影响AO7去除率的各种因素.结果表明：FeOCl活化PMS降解AO7效果良好,矿化率达44%.在中性条件下,当FeOCl投加量50mg/L、PMS浓度1.0mmol/L、AO7浓度0.05mmol/L时,AO7可在30min内完全降解.随PMS投加量、FeOCl投加量、Cl^-浓度和反应初始pH值的增大,AO7的脱色效果提高.FeOCl还具有良好的重复利用性.此外,通过自由基淬灭实验、EPR测试和XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理：由PMS活化产生的SO₄^-·和·OH对污染物进行降解,其中主要活性物种为SO₄^-·.     

电凝聚法对活性红241染料废水脱色实验的研究

通过实验研究了铁阳极电凝聚法对活性红241废水的脱色处理效果,考察了电流密度、染料溶液初始pH值、电介质浓度及种类、温度、染料浓度对染料脱色效率的影响,结果表明:在一定实验条件下活性红241模拟废水的脱色效率达97%;电流强度、染料浓度、电解液初始pH值、电解液温度、电解质的浓度及种类对脱色效率均有不同程度的影响;以铁为阳极的原位电凝聚处理活性红241模拟废水混凝过程中主要作用机理以吸附电性中和为主;电凝聚过程中活性红241发生了阴极还原反应.     

γ-FeOOH-草酸系统中橙黄Ⅰ的光化学脱色

以8 W黑光灯为光源,γ-FeOOH为催化剂,加入草酸构成光化学Fenton体系,研究了这一体系中橙黄Ⅰ的光化学脱色动力学;考察了橙黄Ⅰ的初始浓度、初始pH值和草酸初始浓度对橙黄Ⅰ光化学脱色降解的影响.结果表明,草酸能显著促进橙黄Ⅰ的脱色与降解,橙黄Ⅰ光化学脱色一级动力学常数随草酸浓度的增大呈先升后降的趋势,最佳草酸初始浓度为1.8 mmol·L-1;溶液pH值的变化也显著影响橙黄Ⅰ的脱色.光化学反应过程中Fe2+和总Fe的浓度也随草酸浓度与反应时间的变化而变化.     

γ-FeOOH-草酸系统中橙黄I的光化学脱色

以8W黑光灯为光源,γ-FeOOH为催化剂,加入草酸构成光化学Fenton体系,研究了这一体系中橙黄I的光化学脱色动力学;考察了橙黄I的初始浓度、初始pH值和草酸初始浓度对橙黄I光化学脱色降解的影响.结果表明,草酸能显著促进橙黄I的脱色与降解,橙黄I光化学脱色一级动力学常数随草酸浓度的增大呈先升后降的趋势,最佳草酸初始浓度为1·8mmol·L-1;溶液pH值的变化也显著影响橙黄I的脱色.光化学反应过程中Fe2+和总Fe的浓度也随草酸浓度与反应时间的变化而变化.     

γ-FeOOH-草酸系统中橙黄I的光化学脱色

以8 W黑光灯为光源,γ-FeOOH为催化剂,加入草酸构成光化学Fenton体系,研究了这一体系中橙黄Ⅰ的光化学脱色动力学;考察了橙黄Ⅰ的初始浓度、初始pH值和草酸初始浓度对橙黄Ⅰ光化学脱色降解的影响.结果表明,草酸能显著促进橙黄Ⅰ的脱色与降解,橙黄Ⅰ光化学脱色一级动力学常数随草酸浓度的增大呈先升后降的趋势,最佳草酸初始浓度为1.8 mmol·L-1;溶液pH值的变化也显著影响橙黄Ⅰ的脱色.光化学反应过程中Fe2+和总Fe的浓度也随草酸浓度与反应时间的变化而变化.     

UV增强Fe2+活化过硫酸氢钾降解罗丹明B

文章研究了紫外光(UV)辐射对微量Fe~(2+)活化过硫酸氢钾(PMS)降解罗丹明B(RhB)的增强作用以及其反应机理。考察了初始pH值、Fe~(2+)投加量、PMS初始浓度和RhB初始浓度等参数对UV/Fe~(2+)/PMS体系降解RhB的影响。对反应体系中的活性自由基、水中常见离子和腐殖酸对反应体系的影响以及RhB的矿化情况进行了探究。结果表明,在溶液体系pH值为3、Fe~(2+)投加量为50μmol/L、PMS浓度为500μmol/L的最佳条件下,10 mg/L RhB在体系反应10 min时降解率达到99%。自由基猝灭实验表明了硫酸根自由基和羟基自由基是攻击RhB分子的活性自由基,硫酸根自由基起到主要作用。水体中常见的碳酸氢根离子和腐殖酸在低浓度会促进降解而高浓度则抑制降解,氯离子则抑制降解反应。对TOC进行分析,60 min时RhB的矿化度达到48%。通过评估UV/Fe~(2+)/PMS体系降解RhB,验证了UV辐射对降解反应的增强作用,表明了UV/Fe~(2+)/PMS体系降解RhB的有效性。     

纳米零价铁基生物炭活化过硫酸盐降解土霉素

采用纳米零价铁基生物炭(nZVI-BC)耦合过二硫酸钠(PDS)或过硫酸氢钾(PMS)构建吸附-高级氧化复合体系开展水中土霉素(OTC)的高效降解。考察了在不同PDS/PMS浓度、nZVI-BC投量、OTC浓度及初始pH条件下OTC的去除规律,并对体系中活性物种进行探究。结果表明:在0.20 mmol/L PDS/PMS,0.01 g nZVI-BC,50 mg/L OTC,原始pH为5.0±0.1条件下,OTC去除率可达到80%以上;SO₄-·在nZVI-BC/PDS体系中对OTC降解占有绝对主导地位(贡献度为57.00%),nZVI-BC/PMS体系则主要依靠SO₄-·、O₂-·和1O₂。     

丙酮活化过一硫酸盐性能及非自由基机制

利用丙酮活化过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)氧化降解酸性橙7(AO7),考察了丙酮投加量、PMS浓度、初始pH值及共存阴离子等反应条件对AO7氧化降解的影响,探讨了丙酮/PMS反应体系中的反应机制.结果表明,当初始p H为9.0、n(PMS)/n(AO7)为17.5∶1、丙酮投加量为10 mmol·L-1时,反应30 min可使AO7的降解率达到99.8%.在丙酮/PMS的活化体系中,随着丙酮投加量、PMS浓度和p H的升高,AO7的降解率也逐渐增大,碱性条件下最有利于AO7的降解.自由基淬灭实验分析表明,单线态氧(1O2)是氧化降解AO7的主要活性物种.Cl-、CO2-3对丙酮/PMS体系中AO7的降解有促进作用,离子浓度越高,AO7降解速率越快,腐殖酸(HA)的加入对AO7的降解有轻微的抑制作用.紫外可见光谱分析表明,AO7分子中的偶氮键及萘环结构被破坏,从而得到降解.     

UV/PMS体系硝基氯酚降解动力学及机理研究

采用紫外光(UV)/单过氧硫酸氢盐(PMS)体系可有效地氧化降解4-氯-2-硝基酚(4C2NP).考察了溶液pH值、底物初始浓度、PMS初始浓度和氯离子、硝酸根离子初始浓度对4C2NP降解效果的影响.在pH2~5时,体系中4C2NP的降解速率并未出现显著差异;随着pH值升高至近中性,其降解过程受到一定程度抑制.初始底物浓度和PMS浓度与体系中4C2NP的降解速率分别呈现负、正相关关系.外加氯离子对4C2NP降解呈现出双重作用,而硝酸盐离子对4C2NP降解抑制作用不显著.脱氯和脱硝过程是4C2NP主要的降解途径.被释放的氯离子会通过自由基反应进行再氯化过程,而脱落的硝基会很快被氧化生成稳定的硝酸盐,从而抑制了硝基的循环过程.最后,根据中间产物推断了4C2NP降解过程的反应机理.     

Fe~0-厌氧微生物体系处理活性艳蓝X-BR的试验研究

采用零价铁(Fe0)-厌氧微生物处理体系,以蒽醌染料活性艳蓝X-BR为处理对象,通过摇床试验研究了Fe0投加量、pH值等因素对染料脱色的影响,并对比了该染料在3种不同处理体系中的脱色效果.结果表明,在Fe0-厌氧微生物体系中,Fe0投加量和pH值均存在最适宜值,当两者分别控制在400mg/L和7,染料初始浓度和反应时间分别为100mg/L和68h时,该体系脱色率可达到90%以上;与相同反应条件下的纯Fe0、纯厌氧微生物体系相比,该体系的脱色率提高近40%.根据紫外-可见光谱分析,Fe0可有效促进厌氧微生物对X-BR及其中间产物的降解,实现完全脱色.其脱色符合准一级动力学,当染料初始浓度由50mg/L增至800mg/L时,反应速率常数k值由0.0470h-1降至0.0102h-1.     

电催化氧化法处理阳离子染料废水的试验研究

以结晶紫作为阳离子染料,采用电催化氧化法对阳离子染料溶液进行了电解脱色处理试验,研究了电流密度、电解质种类、电解质浓度、pH值等对该溶液脱色率的影响,测定了电解时溶液中生成的余氯浓度和溶液的紫外-可见吸收光谱曲线,并对不同电解时间的溶液的吸光度进行了归一化计算。结果表明:随着电解时间的延长,水溶液中活性氯浓度不断上升,经一定时间后达到最大值;在电催化和活性氯的协同作用下,阳离子染料结晶紫分子中的大π共轭体系被破坏、苯环结构基本瓦解,溶液快速脱色;在电流密度为5.1mA/cm2、NaCl浓度为4g/L、pH值为9.41的条件下,初始浓度为100mg/L的结晶紫溶液经过20min的电解,其脱色率可高达98.31%。     

铁阳极电凝聚处理活性黑KN-B染料废水动力学分析

采用铁为阳极的原位电凝聚方法处理活性黑KN-B染料废水。以活性黑KN-B在特征吸收波长600nm和255nm的吸光度变化为分析指标,考察了电流密度、染料溶液初始pH值、电介质浓度及种类、温度、染料浓度等影响因素对染料废水脱色过程及脱色速率常数的影响。同时根据化学反应动力学理论对其脱色的动力学过程及脱色机理进行了初步探讨与分析。实验结果表明:染料溶液的脱色反应符合一级反应动力学过程;电流密度、染料浓度、染料溶液初始pH值及电解质的种类及浓度对一级反应速率常数影响显著,而染料溶液温度对一级反应速率常数的影响较小;染料废水的脱色过程是电凝聚和染料还原共同作用的过程。     

Fenton法氧化甲基橙溶液的脱色动力学实验研究

实验对甲基橙的Fenton氧化脱色降解反应过程进行了研究,结果表明在pH值为3、反应温度为30℃的反应条件下,Fenton试剂氧化甲基橙溶液脱色反应可以用一级动力学过程来描述,而且其反应速率常数受到亚铁离子初始浓度和过氧化氢初始浓度的影响很大,经过数据拟合分别得到了反应速率常数与亚铁离子初始浓度和过氧化氢初始浓度之间的数学关系。实验还对30℃～60℃不同温度下的Fenton反应过程进行了考察,结果表明不同温度下Fenton氧化甲基橙的脱色反应仍可以用一级动力学过程来描述,而且其反应速率常数受温度变化的影响不大,基本保持恒定。     

LaCo0.5Cu0.5O3型钙钛矿活化过一硫酸盐降解AO7

采用溶胶-凝胶法制备LaCo_1-xM_xO₃（M=Cu、Fe、Mn）型钙钛矿并用来活化过一硫酸盐（PMS）降解偶氮染料AO7.选取效果最好的LaCo_0.5Cu_0.5O₃型钙钛矿为研究对象,考察了钙钛矿投加量、PMS浓度、pH和染料废水中常见Cl^-对LaCo_0.5Cu_0.5O₃/PMS体系降解AO7的影响,分析了体系的反应过程并考察了矿化能力.结果表明,LaCo_0.5Cu_0.5O₃可以有效活化PMS降解AO7,反应随着材料投加量和PMS浓度的增加而加快.在中性条件下反应速度最快,过酸过碱均会抑制反应的进行.在优化条件为LaCo_0.5Cu_0.5O₃投加量20mg/L、PMS浓度0.50mmol/L、AO7浓度0.05mmol/L时,AO7可在20min内完全降解.该反应主要发生在材料表面并且主要活性物种为·OH,对AO7具有优异的脱色能力和较好的矿化效果.     

改性活性炭纤维活化过硫酸盐深度处理焦化废水及降解吡啶

采用NaOH改性活性炭纤维(ACF)活化过硫酸盐(PMS)深度处理焦化废水及降解吡啶.考察了NaOH-ACF投加量、PMS浓度、初始pH值对焦化废水生化出水中化学需氧量(COD)、色度去除效果及吡啶降解效果的影响.结果表明,NaOH-ACF/PMS体系可以有效去除焦化废水中的有机物和色度,并完全降解吡啶.材料表征结果表明,NaOH-ACF具有丰富的表面官能团,吸附和催化性能良好.NaOH-ACF投加量为2.0g/L、PMS浓度为6.0mmol/L、初始pH值为7.0、温度为25℃,反应120min,焦化废水生化出水中COD和色度的去除率分别达85.7%和93.8%,吡啶初始浓度为10mg/L,降解率为100%.发光细菌毒性实验表明,在最佳反应条件下NaOH-ACF/PM体系深度处理焦化废水可以有效脱毒.自由基鉴定实验证实,NaOH-ACF/PMS体系中同时存在硫酸根自由基(SO₄^-·)和羟基自由基(·OH).气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析显示,焦化废水生化出水中的大分子、复杂有机物在体系中完全矿化或者转化为小分子物质,吡啶通过羟基化和去...     

Fe2+/电复合活化过硫酸盐处理酸性橙Ⅱ的过程研究

构建了Fe²⁺/电复合活化过硫酸盐体系,以酸性橙Ⅱ为模拟污染物,探究了温度、Fe²⁺浓度、过硫酸钠浓度、电流密度和pH值对降解过程的影响,并基于猝灭实验分析过程中存在的活性物种及其作用机制.结果表明：Fe²⁺/电复合活化下酸性橙Ⅱ的降解速率远高于同等条件下单一Fe²⁺活化或电活化的情况;Fe²⁺/电复合活化的能耗仅为0.15 kWh·m^-3,比电活化的能耗降低了46.4%;Fe²⁺/电复合活化对初始pH的适用性较为宽泛,在酸性或中性条件下均可有效降解酸性Ⅱ;在温度为40℃、Fe²⁺浓度为0.50 mmol·L^-1、过硫酸钠浓度为4 mmol·L^-1、电流密度为3 mA·cm^-2和初始pH为6.76的情况下,酸性橙Ⅱ的降解率可在30 min内达到95.8%;猝灭实验表明,复合活化过程中存在硫酸根自由基、羟基自由基和超氧自由基.综合分析认为复合体系中的...