武汉市5个污水处理厂中14种典型PPCPs的赋存与去除研究

近年来,药物和个人护理品(Pharmaceuticals and Personal Care Products, PPCPs)在饮用水、污水及自然水体中被频繁检出,对生态及人类健康有潜在的不利影响。污水处理厂是PPCPs进入环境的主要途径之一,研究PPCPs在污水处理厂中的赋存与去除具有重要意义。使用高效液相色谱-串联质谱联用仪(LC-MS/MS)分析了武汉市5个不同工艺污水处理厂中14种PPCPs的浓度和去除效率。结果表明：各污水处理厂进水中共检出13种PPCPs,总浓度范围为1 471～2 077 ng/L;污水处理厂对大部分目标污染物的总去除效率达到80%以上,在生物处理工艺阶段污染物的去除效率最好,去除机制主要是污泥的吸附和微生物的降解;各污水处理厂进水中PPCPs的质量负荷范围较高(>103.0 g/d),出水中PPCPs的排放量明显降低(<36.3 g/d)。     

城市污水处理厂及其受纳水体中5种典型PPCPs的赋存特征和生态风险

以5种药品及个人护理用品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)包括氯贝酸、酮洛芬、萘普生、双氯芬酸和布洛芬为目标物,初步研究了它们在上海某生活污水处理厂不同污水处理单元中的赋存特征和去除特性,探讨了污水处理厂受纳河流中5种PPCPs的分布情况,并对其在受纳水体中的生态风险进行了初步评估.结果表明,5种PPCPs在污水处理厂进水中均被检出,表明生活污水是污水处理厂中PPCPs的来源之一.5种PPCPs在整个污水处理工艺中不能全部去除,微生物转化/降解是主要降解机制.受纳污水河流中5种PPCPs的分布特征与污水处理厂出水中的相似,且排污口下游水体中目标物浓度普遍高于上游,反映出污水处理厂排放可能是其受纳水体中PPCPs的主要来源之一.初步风险评估结果表明,受纳水体中双氯芬酸存在高生态风险,而酮洛芬、萘普生、氯贝酸和布洛芬的生态风险相对较低.     

北京市污水处理厂出水中药物和个人护理品的季节变化及其生态风险评价

由于污水处理厂出水中含有微量有机污染物,这些污染物能够通过污水处理厂出水进入到水环境中,对生态系统和人体健康存在潜在的威胁.为探明污水处理厂出水中药物和个人护理品（Pharmaceutical and Personal Care Products,PPCPs）在不同季节中的浓度分布及生态风险情况,本研究于2019年的春季、夏季和秋季分别对北京市5座污水处理厂出水中PPCPs的赋存情况和浓度变化进行了调查分析,并对其进行了生态风险评价.结果表明：5座污水处理厂出水中PPCPs检出率为100%的化合物包括磺胺甲恶唑、克拉霉素、卡马西平、避蚊胺、美托洛尔、咖啡因、氧氟沙星和双氯芬酸;PPCPs在不同季节中表现出一定的浓度分布差异,其中磺胺嘧啶、磺胺甲恶唑、克拉霉素、吉非罗齐、苯扎贝特、氯贝酸、美托洛尔、普萘洛尔、卡马西平、甲氧苄啶、避蚊胺在春季出水中的浓度明显高于其在夏季和秋季出水中浓度,而双氯芬酸、甲芬那酸、氧氟沙星、诺氟沙星和咖啡因则在夏季出水中浓度要略高于其在春季和秋季出水中的浓度;通过对PPCPs的生态风险评价发现,避蚊胺在一个春季样品中为中风险污染物,在其他样品中均为低风险污染物,磺胺甲恶唑和美托洛尔的最大RQ值分别为0.09和0.08,接近中风险,其他PPCPs均为低风险污染物.     

高级氧化联合生物活性炭工艺深度净化污水中PPCPs研究进展

污水处理厂传统的二级生化处理对药品及个人护理用品(Pharmaceutical and Personal Care Products, PPCPs)等新兴污染物的去除率较低, PPCPs随出水排放会给生态环境带来较大的风险,并会经过生物富集最终危害到人体健康,因此需要通过进一步的深度净化以削减其风险.本文综述了常见PPCPs在污水处理系统的分布特征及生态风险,阐述了高级氧化工艺(Advanced oxidation processes, AOPs)、生物活性炭工艺(Biological activated carbon, BAC)以及高级氧化联合生物活性炭工艺(AOPs-BAC)深度净化PPCPs的净化原理,在此基础上,综述了AOPs-BAC工艺对污水中PPCPs的深度净化效果及主要影响因素,并探讨了AOPs-BAC工艺对污水中PPCPs的风险削减能力,为污水中PPCPs深度净化工艺的研发及PPCPs的生态风险控制提供了参考.     

污水处理过程中典型PPCPs的污染特征及降解转化研究进展

药品和个人护理用品（PPCPs）是21世纪以来引起人们广泛关注的一类新污染物,由PPCPs造成的生态健康风险问题也逐渐受到政府管理部门的重视.PPCPs的日常使用导致其在污水处理厂进出水和污泥中频繁检出且浓度较高,但传统污水处理工艺难以将其有效去除, 通过微生物降解、光降解和臭氧氧化强化PPCPs去除的研究大多还处于实验室研究阶段,应用于实际污水处理时去除效果并不理想.因此,如何有效去除生活废水中的PPCPs是未来几年急需研究和解决的关键技术问题.通过综述典型PPCPs在污水处理厂的赋存状况、去除特性及其污泥吸附特性,探讨了污水处理过程中典型PPCPs在微生物、紫外光和臭氧作用下的降解转化行为,并基于当期研究不足,展望了污水中PPCPs去除及降解转化的研究方向:①实际生化处理对 PPCPs的去除特性调查研究;②生化处理过程中典型PPCPs微生物降解转化机制研究;③实际污水体系中紫外光/臭氧对典型PPCPs的降解转化机制研究;④微生物降解、光降解及臭氧氧化等去除污水中PPCPs的应用技术研究.研究结果可以为污水处理过程中典型PPCPs的污染治理提供参考.     

城市污水处理厂及其受纳水体中典型PPCPs的分布特征及其生态风险评价

近年来,环境中的药品和个人护理产品(pharmaceuticals and personal care products, PPCPs)因对生态系统和人类健康可能造成持续威胁而日益受到人们的关注.以南京市某生活污水处理厂及其受纳水体为研究对象,探究了19种典型PPCPs在城市污水处理系统及其受纳水体中的赋存情况与浓度变化,并利用风险商(RQs)对目标PPCPs的生态风险以及利用急性毒性和拟雌激素效应浓度对整体生态风险情况进行了评估.结果表明双氯芬酸(351.42 ng·L^-1)和卡马西平(258.3 ng·L^-1)是CN污水处理厂出水中PPCPs污染的主要贡献者,雌三醇、双氯芬酸与克拉霉素是污水厂进水中的3种高风险物质,克拉霉素与罗红霉素是出水中的主要的风险物质.城市污水处理系统对大部分PPCPs有较好的去除效果,经过二级生化处理后,除三氯生外的目标PPCPs生态风险均有不同程度的降低,布洛芬由低风险降至无风险,卡马西平由中风险降至低风险或无风险,克拉霉素在冬季由高风险降至无风险,双氯芬酸在夏季由高风险降至中风险,其他PPCPs风险等级虽未下...     

污水处理厂中红霉素抗药性基因的污染特征及选择性因子

采用固相萃取-高效液相色谱串联质谱(SPE-HPLC-MS/MS)检测分析了上海某污水处理厂中12种不同药品和个人护理品(pharmaceutical and personal care products,PPCPs)的含量水平和分布特征,采用实时荧光定量PCR方法定量检测分析了7种红霉素抗药性基因(ERY-ARGs)在污水处理厂中的分布和丰度变化.结果表明,在污水处理厂中共检出5种PPCPs(包括磺胺甲唑、红霉素、四环素、卡马西平和三氯生),浓度范围分别为24.5~38.7、47.5~49.2、43.1~85.4、2.5~3.9和423.2~8 973.3ng·L-1.两段A/O生物处理工艺对三氯生具有较好的去除效果,但对其余4种PPCPs的去除效果较差.与此同时,目标ERY-ARGs在污水处理厂中均被检出,在原水中的丰度达9.28×103(erm A)~1.83×108(ere A)copies·L-1,虽然两段A/O工艺能够显著降低污水中的ERY-ARGs(1.19 log~3.97 log),但其在最终处理出水中的浓度仍然较高.通过相关性分析可知,ERY-ARGs与红霉素和三氯生之间均具有显著相关性(P<0.05),表明污水处理厂中红霉素对ERY-ARGs的产生和传播具有重要影响,而三氯生对ERY-ARGs可能存在交叉选择性作用.     

药物与个人护理品对环境污染的研究

近些年来,药物与个人护理品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)的危害性及其污染控制问题成为人们日益关注的新热点。PPCPs质量浓度非常低,一般在ng/L-μg/L级别,但其仍会对生物带来致畸、恶性肿瘤、神经系统、免疫系统等方面的健康威胁。PPCPs的主要来自于制药厂的生产废水、城市污水处理厂、垃圾填埋场等。由于传统污水处理厂的废水处理技术没有配备处理PPCPs的技术,大部分未经处理的PPCPs被直接排至受纳水体中,对生物及微生物产生危害,因此提高污水处理系统中关于PPCPs的处理技术对于保护水资源具有积极深远的意义。     

不同特征污染源中指示性药物和个人护理品识别与筛选

通过分析我国地表水中药物和个人护理品（PPCPs）主要污染源排放特征,识别和筛选出咖啡因、卡马西平和磺胺嘧啶为我国地表水环境中的指示性PPCPs（i-PPCPs）,分别指征城镇生活污水、城镇污水处理厂出水和养殖废水三类特征污染排放源.同时,基于筛选的i-PPCPs开展了初步应用研究,结果表明,生活污水是北运河和黄浦江流域地表水中PPCPs的主要来源.研究结果为构建更综合和有效的PPCPs的溯源体系,识别我国城市地表水环境中PPCPs的主要排放源提供了理论依据.     

城市污水处理厂出水中的药品和个人护理品

药品和个人护理品(PPCPs)是近年来受到环境界普遍关注、具有潜在生态风险的新型有机微污染物.城市污水处理厂(STPs)出水排放是PPCPs向环境迁移最重要的途径,而控制PPCPs随STPs出水排放则是控制PPCPs环境影响的关键.本文分类综述了抗生素、消炎止痛药物、精神类药物、β受体拮抗剂、环境雌激素、调血脂药物、合成麝香、其它类等PPCPs的药理与功能、分类、应用现状和生态毒性,重点总结了1998～2012年间全球STPs出水中频繁检出的典型PPCPs及其最高浓度,为开展STPs排放控制研究提供依据.最后,展望了本领域的未来研究方向与发展趋势.     

两种典型PPCPs在潜流人工湿地中的季节性去除效果及降解产物

药物及个人护理品(PPCPs)在地表水中的污染问题已引起了广泛关注,人工湿地(constructed wetlands,CWs)在PPCPs去除中具有突出优势,然而关于不同类型PPCPs 在CWs 去除中的相互作用研究得还较少.本研究选取两种常用且相对分子质量接近的典型PPCPs——广谱抗菌剂三氯生(TCS)和非甾体抗...     

河道水旁路处理中试工艺中PPCPs的去除效果及机制

城市河道水中含有微量药物及个人护理品（pharmaceuticals and personal care products,PPCPs）,具有一定生态风险.本文系统考察了两种河道水旁路处理工艺（混凝沉淀-曝气生物滤池-超滤-臭氧和混凝沉淀-膜生物反应器-臭氧）对30种高检出PPCPs的去除效果,并通过沿程去除率调查和风险商模型分别评价了目标PPCPs的降解机制及整体生态风险的降低情况.结果表明,两种旁路处理工艺对各目标PPCPs均有较好去除效果;其中四环素类抗生素及咖啡因在生物段去除率超过90%,而磺胺类及氟喹诺酮类抗生素及其他药物仅在进水化学需氧量较高和较高水温条件下具有较好去除效果,但臭氧深度处理可对其进行有效削减;经全流程处理后各PPCPs累积去除率均可达92.5%以上.旁路处理可有效降低目标PPCPs生态风险,经处理后风险商值由原水的12.6降至总出水的0.2（风险阈值RQ_tot=1）,去除率达98.4%.     

MBR去除水中新型微污染物PPCPs的效果及影响因素

结合MBR和新型微污染物药品和个人护理用品(PPCPs)的特性,论述了MBR对水中PPCPs的去除效果,并分析其处理过程中的主要影响因素,以期为进一步的研究应用提供理论基础及参考。     

某市再生水灌区水土环境中PPCPs污染特征分析

为初步了解再生水灌区土壤环境中药物与个人护理品（PPCPs）的污染特征,识别灌区地下水中PPCPs的主要来源,对某市东南郊Y灌区内的淸灌区、再生水灌区以及湿地三种类型的场地进行了精细剖面钻探工作,采集不同深度土壤、灌区地表水及成井地下水样品,分别对其进行了常规指标和15种PPCPs浓度的测试.结果表明,不同场地土壤中PPCPs含量分布存在差异,土壤剖面中PPCPs含量总体表现为再生水灌区 > 清灌区 > 湿地.土壤中PPCPs总浓度平均值为15.6μg/kg,主要以卡马西平CBZ、苯扎贝特BF、吉非罗齐GF、氯霉素CP、吲哚美辛IM为主.灌区地表水中PPCPs总含量明显高于地下水,总浓度平均值分别为272.5ng/L和63.5ng/L,且地表水中,PPCPs含量呈现沿程递减现象.利用Multi-cell基本原理并结合推流的概念刻画PPCPs从地表穿透土壤包气带进入地下水的垂向输移过程,计算结果显示除卡马西平CBZ、甲芬那酸MA和萘啶酸NA外,其余9种PPCPs计算值和地下水中的实测值吻合良好,初步证实再生水是灌区地下水中PPCPs的主要来源.     

三亚市水体中PPCPs的污染水平、分布特征及生态风险评价

环境中药物和个人护理用品（PPCPs）污染已引起全球性的关注,为了解热带滨海旅游城市三亚市的河流及主要海湾中PPCPs的污染水平、空间分布特征及其潜在环境风险,采用固相萃取和高效液相色谱串联质谱测定了三亚市主要河流和海湾中的11种典型PPCPs类物质.结果表明,由于三亚市在冬季和夏季接待旅游人数和降雨量的季节性变化,以及在冬季大量涌入以老年人为主的"候鸟"人口,使得三亚市主要河流中PPCPs浓度的季节性差异显著.冬季11种PPCPs检出率为100%,咖啡因（CFI）检出浓度最高为1449.10 ng·L^-1,其次为美托洛尔（MTP）检出浓度最高为427.06 ng·L^-1和罗红霉素（RTM）检出浓度最高为311.59 ng·L^-1;夏季除磺胺甲唑（SMX）、磺胺噻唑（STZ）、泰乐菌素（TYL）、MTP和卡马西平（CBZ）的检出率在87.5%~93.75%,其余检出率为100%,CFI、MTP、RTM、红霉素（ETM）和氧氟沙星（OFL）浓度较高.主要海湾近岸海水中11种PPCPs均有检出,其中SMX、MTP和CBZ的检出率分别为85.7%、57.1%和71.4%,其余PPCPs检出率均为100%.CFI检出浓度最高,最大浓度为220.78 ng·L^-1.运用风险商值模型（RQ）评价11种PPCPs在三亚市河流生态环境中的潜在风险,发现冬季STZ在月川桥采样点和RTM在凤凰路采样点,由于附近的医院以及污水处理厂出水排入,RQ值均>l,对水体的生态环境存在高风险.在夏季STZ在三亚大桥采样点、RTM在红沙码头采样点的RQ值介于0.1~1之间,对水体的生态环境具有潜在的中风险.     

典型药物及个人护理品在黄东海海域水体中的检测、分布规律及其风险评估

目前对沿海地区存在的药物及个人护理品(PPCPs)的了解十分有限,建立能同时精确检测海水样品中多种PPCPs的方法至关重要.本研究选取非甾体类消炎药、抗生素、脂质调节剂和兴奋剂等类别的9种PPCPs作为检测对象,建立固相萃取-高效液相色谱-质谱联用方法(SPE-HPLC-MS),确定了固相萃取柱的填料、洗脱液组成及用量等最佳实验条件.结果表明,萃取柱为CNW HLB,洗脱液为甲醇∶乙腈(1∶1,体积比),洗脱液体积为6 m L,水样pH为7,流速为5 m L·min~(-1),螯合剂EDTA-Na_2添加量为1 g,且浓缩倍数为500倍时,萃取效果最佳.9种PPCPs的线性回归方程均具有良好线性,相关性系数均大于0. 999,回收率在82%～106%之间,相对标准偏差在1. 6%～14%之间,检出限在0. 01～2 ng·L~(-1)之间,满足海水中痕量分析的要求.于2018年夏季对黄东海表层水体中PPCPs的分布特性、来源和分布规律进行研究.9种PPCPs均被检出,主要污染物是NAP、IBU、GEM、CAF和ASA.在空间分布上,PPCPs浓度整体呈现河口近岸高,远海海域较低的趋势,黄海海域中PPCPs浓度高于东海,这与黄海海域污染源多、其水交换能力与东海相比较弱有关.主成分分析结果显示,表层海水中的PPCPs浓度与盐度和pH之间具有负相关性,与叶绿素a具有一定正相关性,表明PPCPs的主要来源为陆源输入.运用风险熵值法对该海域的PPCPs进行环境风险评估,9种PPCPs的RQ均小于1,其中IBU和NAP的RQ大于0. 1,可能对该海域产生中度风险危害,其余PPCPs的RQ均小于0. 1,表明其目前对黄海及东海海域基本没有危害.     

超滤膜负载UiO-66@Fe3O4@UiO-66强化PPCPs去除和膜污染控制

本研究通过聚偏氟乙烯（PVDF）膜内负载具有协同吸附和催化作用的金属有机骨架（MOFs）,吸附去除水中药品及个人护理品（PPCPs）,并且达到膜滤过程中多功能材料吸附能力再生和膜污染控制的双重目的.在膜吸附方面,共混基质膜（MMMs）内MOFs材料UiO-66@Fe₃O₄@UiO-66能够有效吸附以水杨酸（SA）和邻-苯二甲酸二甲酯（DMP）为模板化合物的两种常见PPCPs.在膜催化再生方面,UiO-66@Fe₃O₄@UiO-66中的Fe₃O₄能够催化H₂O₂生成强氧化性的羟基自由基（HO·）,实现对MOFs/PVDF膜吸附能力再生和膜内污染控制的耦合.结果表明,pH=7±0.1条件下,10% MOFs/PVDF膜对0.1 mmol·L^-1 SA和DMP吸附去除率最高,它们的去除率可分别达到64.2%和46.1%.除此之外,膜内UiO-66@Fe₃O₄@UiO-66催化5 mmol·L^-1 H₂O₂,能够使膜通量和膜吸附性能恢复率分别达到91.8%和94.2%.实验设计的这种负载多功能MOFs共混基质膜的特点是它对膜吸附能力再生和膜污染控制过程的耦合.这为生化尾水深度净化过程中PPCPs去除和膜抗污染性能改善提供了新的思路.     

河南省地表水源中PPCPs分布及生态风险评价

新兴污染物药物及个人护理品（pharmaceuticals and personal care products,PPCPs）在水环境中的赋存会对水生生物产生不良影响,饮水水源地PPCPs的存在更可能对人类健康造成危害.对河南省5个代表性饮用水水源中PPCPs的污染赋存进行了采样调查,并进行了相关的溯源分析和生态风险评价.结果表明,20种PPCPs在采样点检出累积浓度范围为24.2~317.6 ng·L^-1.其中,咖啡因（CFI）最高浓度达186.4 ng·L^-1,其次为磺胺甲噁唑（SMX）和氧氟沙星（OFC）,最高检出浓度分别为70.8 ng·L^-1和24.2 ng·L^-1.黑岗口水源地PPCPs污染水平高于其他水源地.通过不稳定化合物CFI与稳定化合物卡马西平（CBZ）浓度比值分析了PPCPs来源,水源地上游水体受污水排污污染以及水源地周边分散式生活污水面源污染可能是污染物主要来源.风险商（RQ）计算结果表明,各水源地检出的PPCPs对藻类呈现出中等到高风险,对无脊椎动物和鱼类呈现出低风险到中等风险,需要对相关的污染控制引起重视.