北京市大气环境中硫酸盐、硝酸盐粒径分布及存在形式

为了解北京市大气颗粒物中,二次硫酸盐、硝酸盐的存在形式及其含量,于2008年5月～2009年4月,利用MOUDI对北京市大气颗粒物分10级进行采样,利用离子色谱技术对各粒径范围大气颗粒物中的无机水溶性组分进行分析,并利用偏相关分析的方法确定其存在形式和估算其含量.结果表明,北京市大气颗粒物中水溶性硫酸盐和硝酸盐表现为单...     

利用SPAMS分析北京市硫酸盐、硝酸盐和铵盐季节变化特征及潜在源区分布

采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2013年12月至2014年11月在中国环境科学研究院内对大气颗粒物进行全年在线观测,采用特征离子法提取了观测结果中硫酸盐、硝酸盐和铵盐(SNA)的小时均值数据,分析了SNA混合特征和粒径分布随季节的变化.采用Hysplit模拟气团48 h的后向轨迹,并结合浓度权重轨迹方法(CWT),计算得到了影响北京市各季节SNA的潜在源区分布.结果表明,春、夏季颗粒物中硫酸盐、硝酸盐和铵盐混合比例较秋、冬季更加稳定.硫酸盐和硝酸盐的粒径分布特征十分相似,表明硫酸盐和硝酸盐成分在颗粒物中大多同时存在.颗粒物中SNA粒径分布的季节变化特征为:秋季SNA最大粒径段夏季春季冬季.SNA潜在源区分布有较为相似的空间分布特征,对北京市SNA高贡献的潜在源区主要分布在北京本地以及南部区域,以天津、廊坊、衡水、保定、石家庄等地为主.     

北京夏末秋初大气细粒子中水溶性盐连续在线观测研究

利用大气细颗粒物快速捕集分析系统和微量天平方法实时、在线分析了北京夏末秋初PM2.5中水溶性无机盐和PM2.5质量浓度的变化,并结合气象资料和部分前体物SO2、NOx监测数据进行了相关分析.结果表明,北京夏末秋初空气质量良好时,PM2.5日平均浓度为61,0±30.6μg·m-3,其中水溶性无机盐占PM2.5的40%～56%,(亚)硝酸盐、硫酸盐、铵盐是水溶性无机盐中的主要成分,占所测水溶性组分的80%以上.SO2向硫酸盐的转化率高于NOx向(亚)硝酸盐的转化率.亚硝酸盐浓度受气象要素和大气化学过程影响,白天亚硝酸盐有向硝酸盐转化的趋势.     

苏州市连续重污染过程中可溶性离子组分分析研究

文章利用苏州南门空气质量监测站点的可溶性离子组分的数据,结合2013年连续重污染过程细颗粒物中可溶性离子组分.结果表明,重污染过程是在不利气象条件下一次污染过程,从后向轨迹分析,空气团裹挟大量污染物到达苏州,使本地污染和区域污染相互叠加;可溶性离子组分占到细颗粒物组分的一半,可溶性离子又以硫酸盐、硝酸盐和铵盐为主要成分,其中硫酸盐主要来自于二氧化硫的转换.     

降水对颗粒物的冲刷作用及其对雨水化学的影响

为研究湿沉降冲刷过程中大气颗粒物对雨水化学组成和酸度的影响,2008年6月至2009年6月,在中国酸雨污染最严重地区之一的杭州市进行了降水前、中、后的大气颗粒物样品采集,同时采集了降水样品,分析了颗粒物样品和雨水样品中的主要水溶性离子组分,使用统计学方法探讨了大气颗粒物的浓度及化学特征在雨水冲刷过程中的变化规律,并使用主成分分析方法分析了雨水中主要离子成分的来源.结果表明:杭州市TSP和PM10的酸缓冲能力分别为1.95和1.02,具有一定的酸缓冲能力;从颗粒物浓度、酸缓冲能力A值以及颗粒物化学组成在降水前、中、后过程中的变化看,雨水对颗粒物中的碱性组分具有显著冲刷作用;结合雨水主成分分析,颗粒物对雨水中Ca2+、Na+的贡献较为显著,对Mg2+、K+的贡献有待进一步验证,对NH4+、SO42-和NO3-的贡献较小,而F-和部分Cl-则可能主要来自云内雨除过程或者对气态化合物的云下冲刷作用.     

基于热扩散管的深圳大气气溶胶半挥发性分析

在气溶胶质谱仪采样口前接入热扩散管,对深圳市2013年8月7日-9月7日大气细颗粒物进行连续在线观测,实现对气溶胶半挥发性的同步测定,量化其半挥发性水平.结果表明:加热温度为50℃时,约63%质量浓度的硝酸盐组分挥发至气相,是颗粒物中半挥发性最高的组分;而硫酸盐仍有约90%的颗粒残留,是半挥发性最低的组分;有机物的平均半挥发性高于硝酸盐,但低于硫酸盐.加热温度为200℃时,各组分的半挥发性接近,约有20%~30%的颗粒残留.在较为接近实际大气温度的50℃时,硝酸盐、有机物和硫酸盐的半挥发性因细颗粒物污染程度加剧而呈现不同的变化趋势.本文结果表明,深圳夏季大气细颗粒物具有显著的半挥发性,其大气环境影响值得今后深入研究.     

长三角淳安地区二次颗粒物污染形成机制

二次组分是长三角区域PM_(2.5)颗粒物的主要组成部分,研究二次细颗粒物污染特征以及形成机制对污染控制至关重要.本文揭示了长三角背景地区颗粒物的有机与无机组分的构成,实现了对二次有机气溶胶(SOA)总量的核算;并进一步结合气溶胶热力学模型,模拟颗粒物的理化性质,深入探讨颗粒相的水含量与酸碱度对二次污染物形成的影响.结果表明,长三角背景区域细颗粒的年平均浓度为33μg·m~(-3),主要成分为硫酸盐、硝酸盐、铵盐和有机物,其平均贡献分别为19%、15%、12%和19%.颗粒相中的硝酸盐主要为局地生成,其质量浓度主要受到温度与颗粒相铵盐浓度的影响;硫酸盐的生成受到区域传输与局地生成的耦合作用的影响.气溶胶热力学模型模拟的结果显示,长三角背景地区颗粒物总体呈现强酸性,其酸度受季节影响不大,但显著受到了颗粒相水含量的影响;颗粒相水含量对春季SOA生成的促进作用较夏季更为显著;夏季SOA在PM_(2.5)中质量浓度占比高达40%,其形成主要受到大气氧化性的影响.     

城市环境空气中颗粒物源解析研究

颗粒物是我国大多数城市环境空气中的首要污染物.由于缺乏对颗粒物成分及来源的研究,导致目前的控制措施常常缺乏针对性.为全面弄清城市环境空气中颗粒物的来源,分采暖期和非采暖期对城市的主要大气污染源进行识别和采样,包括煤烟尘、建筑水泥尘、扬尘、土壤风沙尘、海盐粒子和二次粒子,并利用原子发射光谱、离子色谱等仪器对其成分进行定性定量分析,建立可吸入颗粒物的源成分谱.从而得出颗粒物元素成分谱,通过化学质量平衡(CMB)受体模型进行解析,得出各污染源对受体的贡献值和分担率.确定主要污染源,为采取针对性的措施治理污染提供依据.     

2015世界互联网大会期间嘉兴市大气细颗粒物污染特征及来源研究——以单颗粒气溶胶质谱技术为例

基于单颗粒气溶胶质谱技术,于2015年12月12—23日互联网大会期间开展了嘉兴市细颗粒物污染特征和来源研究.结果显示,观测期间共捕捉到5次不同的污染过程,分别为:管控期的区域输送(P1)-清洁天(P2)-本地排放(P3)过程,以及管控后的污染反弹(P4)-重污染程(P5)过程.污染期间(P1、P5),硝酸盐含量及比例均有显著增加,并且增加的主要是老化的硝酸盐颗粒,表明硝酸盐的二次转化对长三角地区高浓度细颗粒物形成具有重要影响.受管控措施和南下的强冷空气影响,会议期间,除有机碳和生物质燃烧组分外,PM_(2.5)质量浓度及其它各组分浓度均有不同程度的下降.管控措施解除后(P5),受区域输送和本地污染物积累共同作用,颗粒物浓度开始反弹并持续升高,硝酸盐和EC组分均有明显增加,并且呈现出早、晚高峰值.源解析结果显示,P5期间颗粒物浓度反弹与机动车尾气排放密切相关.研究表明,实施管控措施对降低机动车尾气排放和PM_(2.5)质量浓度、改善环境空气质量等效果显著.     

缸内直喷汽油车颗粒物化学组分特征

随着缸内直喷汽油车（GDI）的大量使用,其尾气颗粒物排放问题日益凸显.研究缸内直喷汽油车尾气颗粒物构成组分是有效控制其颗粒物排放的重要前期工作之一.选取了5辆满足国六排放标准的缸内直喷汽油车进行了尾气颗粒物碳质成分、水溶性离子和多环芳烃（PAHs）组分分析.结果发现,各类碳质是测试车辆尾气颗粒物中的主要成分,平均占比约70%.颗粒物碳质中有机碳质（OC）多于核态碳质（EC）,OC/EC比值在1.03~3.43之间.测量了颗粒物中多种水溶性离子的含量,结果表明Ca²⁺和SO₄^2-是尾气颗粒物中的主要水溶性离子,主要来源均为机油添加剂.此外,结果还发现GDI车辆尾气颗粒物中高环PAHs排放占比较高,对人体健康危害大,需要重点关注.     

用投影寻踪回归进行大气颗粒物的污染源解析

 应用投影寻踪回归技术（PPR）对大气颗粒物的污染源成分谱和大气采集样本中的元素测试数据进行分析，得到大气颗粒物的污染源的权重贡献率的一种原解析新方法该方法应用于上海大气颗粒物的污染源的解析,结果表明，影响上海市大气颗粒物的主要污染源是建筑尘、土壤尘、燃煤尘和冶金尘它们的平均贡献率之和十占全部尘源的85%以上     

利用单颗粒气溶胶质谱仪研究燃煤尘质谱特征

采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)和再悬浮采样器联用的方式对燃煤电厂烟道气样品和下载灰样品的质谱特征进行测定,并使用颗粒物粒径分级采样仪ELPI测定其粒径分布特征.研究表明,SPAMS监测得到的粒径分布与ELPI结果差异较大,SPAMS对于500 nm以上粒径段检测效果较好;两个样品正谱图中有非常明显的锂、钙、钛、铝等金属组分信号和碳组分信号特征,负谱图中硅酸盐、硝酸盐和硫酸盐等信号比较明显,并且随着粒径的增加碳组分、硫酸盐和硝酸盐等组分对应的信号强度逐渐减弱,而硅酸盐、铝、钙和钛等组分对应的信号强度逐渐增强;对两个样品使用ART-2a聚类获得多个颗粒物类别,分析表明,它们均含有元素碳二次类(硫酸盐和硝酸盐缩写为二次Sec)、有机碳二次类、铝元素碳类、铝钙硅酸盐类和富硅酸盐类等颗粒物类别,并且随着粒径的增加金属硅酸盐颗粒出现频率增大,而含碳颗粒与硫酸盐出现频率降低.但烟道气样品和下载灰样品的质谱特征呈显著差异,下载灰样品更能代表燃煤源真实排放特征.建议在今后建立基于单颗粒质谱固定源成分谱时,应使用单颗粒气溶胶质谱仪在外场进行实测,并使用聚类的方法提取不同粒径段上的源质谱特征,可能会取得更好的效果.     

大气颗粒物中重金属的污染特性及生物有效性研究进展

重金属作为大气颗粒物中的主要成分之一,与人类健康密切相关,是国内外研究的重点。目前,国内外针对大气颗粒物中重金属的污染开展的研究工作主要有:污染状况、赋存状态分析,污染来源判别,以及生物有效性研究。本文综述了大气颗粒物中重金属的污染特性、生物有效性方面的研究进展,并对今后的研究方向进行了展望。     

超低排放路线下燃煤烟气可凝结颗粒物在WFGD、WESP中的转化特性

固定污染源可凝结颗粒物在监测时常被忽视,为了减少可凝结颗粒物排放,本文研究了其在烟气净化设施中的转化规律.结果表明,湿法脱硫装置、湿式电除尘装置对可凝结颗粒物的去除有协同作用,烟气中可凝结颗粒物质量浓度均高于可过滤颗粒物,但总颗粒物(可凝结颗粒物和可过滤颗粒物之和)排放量达到超低排放要求.在湿法脱硫进出口处可凝结颗粒物中有机物的质量浓度均超过了无机物的质量浓度,但在湿式电除尘出口处趋近相等.根据可凝结颗粒物无机部分水溶性离子成分及浓度的测试结果,推测可凝结颗粒物捕集过程中会有PM0.3进入,可凝结颗粒物形成过程中会产生酸雾,并且在湿法脱硫、湿式电除尘作用下,酸性加强.本研究发现SO2-4是可凝结颗粒物无机部分主要的特征水溶性离子.     

2014年1月北京市大气重污染过程单颗粒物特征分析

利用在线单颗粒物气溶胶质谱仪(SPAMS)对2014年1月北京市典型大气重污染过程进行了连续监测,分析了具有正负离子质谱信息的颗粒物共2248225个.同时,利用ART-2a神经网络分类方法并结合Matlab统计分析,将具有质谱信息的颗粒物归为10类,分别为:矿尘类颗粒物(Dust)、元素碳颗粒物(EC)、有机碳颗粒物(OC)、元素碳和有机碳混合颗粒物(ECOC)、钠钾颗粒物(NaK)、富钾颗粒物(K)、含氮有机物(KCN)、高分子有机物(MOC,Macromolecular OC)、多环芳烃类颗粒物(PAHs)和重金属类颗粒物(Metal).结合PM_2.5质量浓度数据和HYSPLIT 4.0后向轨迹模型结果,将观测时间段划分为3个典型污染过程和1个清洁过程.结果显示,重污染期间OC、MOC和PAHs为最主要的颗粒物类型.最后,本文还比对分析了污染过程和清洁期间颗粒物的混合状态,结果表明,污染过程中硫酸盐和硝酸盐较清洁期间更容易与碳质颗粒物结合.     

燃煤电厂烟囱排口可凝结颗粒物气-粒转化规律模拟研究

随着燃煤电厂超低排放改造的实行,可凝结颗粒物(CPM)成为烟气治理难点.本文通过烟雾箱系统,系统考察了烟气组分以及相对湿度、紫外线强度等环境因素对SO₂、NO₂和NH₃转化为硫酸根离子(SO₄^2-)和硝酸根离子(NO₃^-)过程的影响.结果表明：(1)NH₃是体系中SO₄^2-和NO₃^-浓度增长的重要因素,SO₂和NO₂可以共同促进SO₄^2-和NO₃^-浓度增长.(2)通过对萃取液中和滤膜上颗粒物的微观分析发现,NH₃在颗粒物成核过程中起关键作用;颗粒物中主要元素为N和S,硫酸盐和硝酸盐是颗粒物主要成分.(3)相对湿度对SO₄^2-和NO<...     

城市灰霾数值预报模式的建立与应用

建立了城市灰霾的数值预报模式,可模拟PM2.5中主要成分硫酸盐、有机碳、黑碳、硝酸盐和土壤尘等气溶胶的浓度分布,根据气溶胶浓度分布计算城市大气能见度,从而预测城市灰霾天气. 利用城市灰霾的数值预报模式进行了冬、夏2个算例的模拟. 结果表明:在PM2.5中,夏季硫酸盐的贡献率(26.6%)略高于冬季(24.0%),夏季和冬季有机气溶胶(OM)贡献率分别为35.4%和33.3%, 黑碳贡献率分别为9.5%和7.1%;南京地区颗粒物的消光系数占总消光系数的95%以上,是能见度下降最主要的贡献者,其中,硫酸盐和有机物对能见度贡献最大,其次为黑碳、硝酸盐、粗粒子、土壤尘和NO2.      

超低排放路线下燃煤烟气可凝结颗粒物在WFGD、WESP中的转化特性

固定污染源可凝结颗粒物在监测时常被忽视,为了减少可凝结颗粒物排放,本文研究了其在烟气净化设施中的转化规律。结果表明,湿法脱硫装置、湿式电除尘装置对可凝结颗粒物的去除有协同作用,烟气中可凝结颗粒物质量浓度均高于可过滤颗粒物,但总颗粒物(可凝结颗粒物和可过滤颗粒物之和)排放量达到超低排放要求。在湿法脱硫进出口处可凝结颗粒物中有机物的质量浓度均超过了无机物的质量浓度,但在在湿式电除尘出口处趋近相等。根据可凝结颗粒物无机部分水溶性离子成分及浓度的测试结果,推测可凝结颗粒物捕集过程中会有PM0.3进入,可凝结颗粒物形成过程中会产生酸雾,并且在湿法脱硫、湿式电除尘作用下,酸性加强。本研究发现SO42-是可凝结颗粒物无机部分主要的特征水溶性离子。     

成都市大气颗粒物源解析的PPR法

应用投影寻踪回归新技术(PPR),对成都市区大气采集样本中的元素含量数据和成都市大气颗粒物源成分谱进行分析,得到成都市大气颗粒物排放源的权重贡献率。结果表明:影响成都市大气颗粒物的主要贡献源为燃煤尘和土壤道路尘,它们的贡献率均达40%以上,与成都市区内大气污染来源的实际情况相符合。      

北京冬、夏季颗粒物及其离子成分质量浓度谱分布

为认识北京大气颗粒物的重要特性之一的粒径谱分布,利用多级撞击式颗粒物采样器MOUDI对北京城区夏季和冬季大气颗粒物进行了4次为期1周的采样,采样时间分别是2001-07、2002-03、2002-07和2003-01.通过分析获得了颗粒物及其离子成分的质量浓度谱分布;发现北京城区颗粒物中细粒子占PM₁₀的40%～60%,已经成为PM₁₀的主要组成部分;但是细粒子和粗粒子的质量浓度与PM₁₀都有很强的相关性(R²>80%),仍然可以通过控制粗粒子的浓度来降低PM₁₀的浓度;在细粒子浓度高于70μg·m^-3时,硫酸盐、硝酸盐和铵盐在细粒子中所占比例之和大于70%,是颗粒物浓度升高的主要因素;并且观测到颗粒物的质量粒径谱分布在积聚模态存在2个亚模态以及积聚模态出现在1.0～1.8μm的粒径段的谱分布;对于积聚模态峰值出现在1.0～1.8μm粒径段的原因,进行了初步分析.