氮掺杂TiO2可见光光催化剂的制备及性能

以尿素和钛酸丁酯为原料,通过溶胶-凝胶法低温下制备了高可见光催化活性的氮掺杂TiO2(NDT)光催化剂,采用XRD、TEM、BET和UV-Vis DRS等测试手段对其进行了表征,并在自制光催化反应器中降解甲基橙评价了样品的光催化活性。结果表明,当氮与钛的摩尔比为0.5∶1时,350℃焙烧的样品(NDT350)具有最佳的可见光光谱吸收和光催化活性,该催化剂为锐钛矿晶相,平均粒径为21 nm,比表面积为89.13 m2/g。可见光辐照下,NDT350降解甲基橙的表观反应速率常数为1.381×10-2min-1,是商业P25催化剂的16.85倍。NDT350优良的可见光催化活性与其大的比表面积和强烈的可见光光谱吸收有关。     

具有可见光活性的氮掺杂TiO_2光催化剂的制备及光催化性能

采用浓氨水处理Ti(SO4)2溶液,然后经过滤、干燥、煅烧制备了一种氮掺杂TiO2光催化剂TiO2-XNX,其最佳煅烧温度为400℃。对该光催化剂的XRD谱图进行分析,结果表明,TiO2-XNX的晶型为锐钛矿相。紫外—可见吸收光谱表明,该光催化剂在可见光区具有明显的吸收。甲基橙溶液的降解实验结果表明,制备的TiO2-XNX光催化剂具有可见光(波长λ400nm)活性。     

溴掺杂TiO_2光催化剂的制备与性能研究

以KBr和Ti(SO4)2为原料,通过水热法制备了高催化活性的溴掺杂纳米TiO2(Br-TiO2)光催化剂,利用XRD、XPS、TEM、BET和UV-Vis DRS等测试手段对其进行了表征。通过苯酚降解实验评价了Br-TiO2的光催化活性。结果表明,700℃焙烧、溴与钛的摩尔比为0.35∶1时,Br-TiO2具有最佳光催化活性。该催化剂为晶体发育完整的锐钛矿相TiO2,粒径平均大小为50 nm,比表面积为16.81 m2/g,在紫外区的吸收得到加强,光催化能力优于Degussa P-25。确定了降解苯酚的最佳条件:催化剂投加量为0.5 g/L,苯酚初始浓度为10 mg/L,pH值为6.0。     

氮掺杂氧化钛的简易制备及可见光催化活性的研究

为开发对可见光响应的催化剂,以尿素为氮掺杂剂,采用简易溶胶-凝胶法制备氮掺杂氧化钛,并以2,4-DCP的降解检验其光催化活性。XRD、BET、XPS和UV-Vis漫反射光谱分析表明,随着氮/钛原子比（N/Ti)的增大,各催化剂晶粒尺寸减小,比表面积增大,锐钛矿相向金红石相的转变得到抑制,除0#样品出现金红石相外,其他催化剂均只出现锐钛矿相;掺入催化剂的N位于晶格O位点和晶格间隙,替代N和间隙N掺杂使催化剂的光吸收发生明显的红移。荧光光谱分析表明,当N/Ti在0～6范围内增加时,反应体系中·OH自由基的产生速率增加,当N/Ti增大至8时,速率则下降。相似的规律也表现在氮掺杂量对光催化活性的影响。适量氮掺杂能增强氧化钛的可见光催化活性,该改性催化剂可用于有机污染物的太阳光激催化降解。     

N掺杂TiO_2可见光催化降解有机物机理研究

实验研究了掺杂N的TiO2光催化剂在可见光下对有机物的降解机理,研究方法有：加入自由基俘获剂探索对反应速率的影响、有机物降解过程TOC与脱色比较,化学探针法测定了实验中存在的HO.。结果表明,有机物在脱色的同时苯环也在断裂,说明有机物的降解是受无选择性的氧化剂攻击而完成;除亚甲基蓝以外,加入自由基俘获剂对可见光反应速率均有抑制现象,证明自由基的攻击是有机物可见光催化降解的主要途径。分别以二甲基亚砜和水杨酸为分子探针,实验结果证明了光催化反应系统中存在HO.物种,前者与HO.反应形成特定的偶氮结构有机物在425 nm处有吸收,后者与HO.反应生成2,3-二羟基苯甲酸和2,5-二羟基苯甲酸。亚甲基蓝、苯酚和水杨酸经5 h的可见光催化降解后,其TOC分别降低了62.8%、78.9%和96.0%,说明掺杂N的TiO2有较强的可见光催化降解有机物能力。     

溴掺杂TiO2光催化剂的制备与性能研究

以KBr和Ti（SO4）2为原料,通过水热法制备了高催化活性的溴掺杂纳米TiO2（Br-TiO2）光催化剂,利用XRD、XPS、TEM、BET和UV-Vis DRS等测试手段对其进行了表征。通过苯酚降解实验评价了Br-TiO2的光催化活性。结果表明,700℃焙烧、溴与钛的摩尔比为0.35∶1时,Br-TiO2具有最佳光催化活性。该催化剂为晶体发育完整的锐钛矿相TiO2,粒径平均大小为50 nm,比表面积为16.81 m2/g,在紫外区的吸收得到加强,光催化能力优于Degussa P-25。确定了降解苯酚的最佳条件：催化剂投加量为0.5 g/L,苯酚初始浓度为10 mg/L,pH值为6.0。     

模拟可见光下掺杂TiO_2对甲醛溶液光催化降解

模拟自然条件下的可见光,以甲醛的光催化降解为探针反应,评价了通过溶胶-凝胶法分别制备的8种（银Ag、铜Cu、铁Fe、钨W、铈Ce、镧La、硫S、氯Cl）掺杂TiO2纳米晶体的光催化活性及对甲醛水溶液的去除效果。用X射线衍射、激光粒度分析和紫外-可见分光光谱表征了掺杂纳米TiO2的微晶尺寸、晶体结构与光学性能。结果表明：Ce离子尽管有较大的半径但是主要还是掺杂到晶格中,Ce掺杂可以促进TiO2由非正分锐钛矿相向锐钛矿相和金红石相的转变,抑制载流子复合,使TiO2的光吸收带边发生红移且有利于对可见光的吸收,从而使Ce掺杂TiO2在模拟可见光下光催化甲醛水溶液的能力得到明显提高。     

可见光响应的碘掺杂TiO2光催化剂的制备及其作用机理

以钛酸四丁酯为前驱物制备了碘掺杂TiO2催化剂(I-TiO2),考察了碘掺杂量、水解水量、水解温度和煅烧温度对催化剂物理化学性质与光催化活性的影响。X射线衍射(XRD)结果显示,I-TiO2由锐钛矿相和金红石相组成。在可见光照射下,通过降解水溶液中的苯酚评价了I-TiO2催化剂的光催化性能。结果表明,在水解温度为20℃,水解水量为300 mL,煅烧温度为400℃,碘钛比(摩尔比)为20%的制备条件下,催化剂显示了最优的光催化活性。通过向反应体系中引入自由基捕获剂及降低溶解氧,证实光催化降解苯酚主要由光生空穴或吸附的羟基自由基引发。     

银氮共掺杂二氧化钛的制备及其抗菌性能

采用溶胶凝胶-水热反应法,以金属银元素和非金属氮元素掺杂改性二氧化钛,制备出银氮共掺杂二氧化钛光催化剂,利用XRD、SEM、TEM和IR等测试技术对Ag-N-TiO2的晶型结构、形貌结构、元素组成等进行表征。结果表明,采用溶胶凝胶-水热反应法所制备的Ag-N-TiO2具有晶型好、结晶度高、粒径小(11.32 nm)、分布均匀等优点。以大肠埃希氏菌为目标细菌,考察Ag-N-TiO2可见光光催化和避光条件下抗菌性能。结果表明,Ag-N-TiO2在可见光和避光条件下都具有良好的抗菌效果, 对大肠埃希氏菌的抑菌圈直径分别达到了15.2 mm和14.7 mm,SEM形态表征显示,添加催化剂的细菌细胞表面出现凹陷、皱褶或孔洞,同时鞭毛消失,表明所制催化剂具有良好的抗菌效果。     

Ce掺杂纳米TiO2光催化剂的制备及降解甲醛的研究

介绍了溶胶-凝胶法制备Ce离子掺杂纳米TiO2的工艺流程。采用X射线衍射（XRD）、紫外可见分光光度法（UV-Vis）等方法表征了Ce掺杂TiO2的相组成、紫外可见漫反射率与掺杂量的关系。结果表明，掺杂的TiO2在520℃．650℃焙烧2h呈锐钛矿结构，在520℃焙烧2h的TiO2的晶粒尺寸大约为20nm，而掺杂Ce后其晶粒尺寸均减小，大约为12nm。UV-Vis吸光度分析表明，掺Ce后吸收带边明显发生红移，但随着Ce掺杂浓度的增大，其对可见光的吸收影响不大。光催化降解反应表明，未掺杂Ce的TiO2反应2h后对甲醛的没有降解作用，而Ce掺杂TiO2反应2h后甲醛降解率达15％。     

纳米TiO2-xNx催化剂的制备及其活性研究

以钛酸丁酯为前驱物、无水乙醇作溶剂、二乙醇胺作为抑制剂,采用溶胶-凝胶法制备TiO2溶胶,在NN3气流中直接进行热处理,制备一系列不同焙烧温度的淡黄色的掺氮纳米TiO2粉体。经XRD、UV-Vis和FTIR分析表明,实验制得的TiO2-xNx在350、400、450、500和550℃热处理3 h后仍为锐钛型;450℃保温3 h掺氮样品具有最佳的紫外-可见光响应,其吸收边红移至720 nm左右。罗丹明B的可见光降解实验及产物分析表明,掺氮样品具有良好的可见光催化活性。     

不同煅烧温度的N-TiO2制备、表征及可见光催化性能

以钛酸丁酯为钛源,氯化铵为氮源,采用溶胶-凝胶法,不同煅烧温度条件制备N掺杂TiO2纳米材料,采用X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)手段对其进行表征,并通过降解腐殖酸(HA)实验,探讨N-TiO2可见光催化性能。结果表明,制备的光催化纳米材料为锐钛矿相,TiO2光响应范围可拓宽到可见光区;煅烧温度是影响可见光催化活性的重要因素,350℃煅烧的N-TiO2可见光催化活性最佳,光反应140 min后,对初始浓度为5 mg/L的HA溶液降解率达80.32%,光催化反应过程符合准一级动力学,煅烧温度过高或过低,动力学反应速率常数呈现不同程度的减小,降解反应速率明显下降。     

光还原法制备Ag/TiO2催化剂及光催化性能

采用光还原法制备了Ag/TiO2催化剂,通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、场发射透射电子显微镜（TEM）、N2吸附-脱附（BET）和X射线光电子能谱（XPS）等测试手段对催化剂自身结构、形貌和孔结构等性质进行表征,并研究其对亚甲基蓝的光催化性能。结果表明,Ag的沉积能够大幅提高催化剂的光响应度,大大提高光催化活性。当Ag的摩尔分数为3%时,在可见光照射90 min后,催化剂对亚甲基蓝的脱色率达到78.52%。     

纳米TiO_(2-x)N_x催化剂的制备及其活性研究

以钛酸丁酯为前驱物、无水乙醇作溶剂、二乙醇胺作为抑制剂,采用溶胶-凝胶法制备TiO2溶胶,在NN3气流中直接进行热处理,制备一系列不同焙烧温度的淡黄色的掺氮纳米TiO2粉体.经XRD、UV-Vis和FTIR分析表明,实验制得的TiO2-xNx在350、400、450、500和550℃热处理3 h后仍为锐钛型;450℃保温3 h掺氮样品具有最佳的紫外-可见光响应,其吸收边红移至720 nm左右.罗丹明B的可见光降解实验及产物分析表明,掺氮样品具有良好的可见光催化活性.     

一种新型铋基光催化剂的合成及其可见光催化性能

采用水热法合成铋基光催化剂Bi4VO8Br,通过X-射线粉末衍射、扫描电镜等手段对其进行表征.选择甲基橙为目标降解物来评价不同条件下合成的Bi4VO8Br在可见光下的光催化活性,发现pH 3、反应时间15 h、反应温度160℃为材料水热合成的最佳条件.考察了Bi4VO8Br在可见光及紫外光下对几种农药和增塑剂的光催化降解性能,显示了Bi4VO8Br对不易光解的含苯环有机物的可见光高活性.五氯酚的光催化过程影响因素优化结果表明,可见光和紫外光分别照射120 min和20 min,其降解率分别达到97%和99%,Bi4VO8Br表面上活性基团的捕获即空穴的氧化作用是主要反应原理.     

纳米片自组装原位N掺杂(BiO)2CO3分级微球的可控合成及其优异可见光催化性能

以二氰二胺和柠檬酸铋为原料,采用一步水热法合成原位N掺杂(BiO)2CO3纳米片自组装分等级微球结构。采用XRD、SEM、XPS、FT-IR、UV-Vis DRS和PL等对合成的材料进行表征,结果表明,不同二氰二胺加入量会对(BiO)2CO3的形貌结构、禁带宽度以及电子-空穴复合率产生显著影响。二氰二胺在水热过程水解柠檬酸铋,同时N原子原位掺杂进入(BiO)2CO3晶格。N掺杂使(BiO)2CO3的光响应范围大幅拓展至可见光,通过价带XPS获得了掺杂N元素减小(BiO)2CO3禁带宽度的证据。在可见光照射下,原位N掺杂(BiO)2CO3分等级微球结构表现出对液相罗丹明B和气相NO优异的可见光催化降解活性,高于N掺杂TiO2和C掺杂TiO2。研究结果对拓展N掺杂作用向非TiO2体系的转变具有重要意义。     

BiPO4稀土掺杂改性及其可见光光催化性能

以Bi(NO3)3·5H2O、NH4H2PO4和稀土氧化物为原料,在乙二醇介质中采用溶剂热法制备了不同稀土元素(Ln=Sm、Pr、Tb)掺杂的BiPO4光催化剂(记为BiPO4-Ln,包含BiPO4-Sm、BiPO4-Pr和BiPO4-Tb)。通过X-射线衍射法(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线光电子能谱(XPS)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对制备的催化剂进行了表征。以染料罗丹明B(rhodamine B, RhB)及小分子水杨酸(salicylic acid, SA)为目标化合物,研究了在可见光激发下(λ≥420 nm) BiPO4-Ln对目标污染物的光催化降解特性,结果表明,BiPO4-Ln相较纯BiPO4,其光吸收范围从紫外光扩大到可见光区域,在3种BiPO4-Ln催化剂中,BiPO4-Sm对RhB的吸附能力最强且其光催化活性较强,通过测定其在可见光下降解RhB过程中产生的活性物种,发现BiPO4-Ln在氧化降解RhB的过程中主要涉及到·OH及O-2·的氧化机理。     

可见光光电-Fenton体系中TiO2薄膜电极的制备及应用

采用可见光光电-Fenton体系对罗丹明B模拟废水进行处理。探讨了自制电解液、阳极氧化时间、煅烧温度、煅烧时间因素对阳极材料-TiO2薄膜电极的制备的影响,以及以此为阳极材料的可见光光电-Fenton体系对污染物的降解效果和光电协同作用,并通过响应面优化实验对制备条件优化。在单因素实验得到了参数取值的粗略范围的基础上,通过响应面优化实验得到了最优的制备条件:电解液0.5%NH4F丙三醇溶液、阳极氧化时间93.26 min、煅烧温度602.89℃、煅烧时间127.49 min,模拟出在该条件下的光电-Fenton去除率为70.78%;对此条件下的TiO2薄膜电极进行光催化和电-Fenton实验,得到光电协同因子为1.92;各因素对光电-Fenton去除率影响大小关系为:阳极氧化时间>煅烧时间>煅烧温度。响应面模型3次验证实验的误差均在5%以内,模型可用。