不同环境因子对黑土胶体在饱和多孔介质中运移特性的影响

为评价不同环境条件下黑土胶体在地下水多孔介质中的运移,采用离心法对采自于黑龙江海伦黑土样品中的胶体颗粒进行提取. 通过胶体在石英砂填充柱中的淋溶试验研究了pH、离子强度和溶解性有机质等环境因子对胶体在多孔介质中运移特性的影响. 结果表明:当pH在4～9的范围内变化时,MR(回收率)和k(沉积速率系数)没有发生显著变化,即其对胶体运移能力影响不显著. 随着离子强度从0.001 mmol/L升至1 mmol/L,黑土胶体穿透曲线MR降低,k值升高,说明高无机离子强度使胶体易于沉积在石英砂表面,运移能力降低. 当溶液中含有溶解性有机质HA(胡敏酸)和FA(富里酸)时,MR降低,k值增加,表明胶体运移能力受到抑制,并且FA对胶体颗粒运移的抑制作用比HA强. 溶液离子强度、HA和FA含量对黑土胶体在饱和多孔介质中的运移过程影响较大,是影响地下水中胶体运移过程的关键环境因子.      

邻苯二甲酸酯对黑土胶体微界面中DNA的影响

邻苯二甲酸酯(PAEs)作为增塑剂已在全球范围内普遍应用,尤其是在农业生产中由于地膜的大量使用导致其在土壤中不断累积,检出率逐年升高,对粮食安全、生态环境以及人类健康均造成了严重威胁。该研究通过荧光光谱、荧光猝灭以及质粒转化等试验研究了环境污染物PAEs对黑土胶体微界面中DNA结构及其水平转移的影响。结果表明：当不同浓度的邻苯二甲酸二乙酯(DEP)与邻苯二甲酸二丁酯(DBP)加入到EB-DNA荧光体系中时,DEP-EB-DNA与DBP-EB-DNA反应体系中的荧光强度均呈现降低的趋势,荧光强度与DEP、DBP的增加量呈负相关,且在浓度为4.5×10^-4mol/L时DEP与DBP的荧光抑制率达到最大,分别为50%与36%,DEP对荧光的抑制率显著高于DBP,说明DEP与DBP能够与DNA相互作用影响DNA结构且DEP的影响更为显著;KI对DEP-DNA与DBP-DNA体系进行猝灭时其猝灭常数K_sv值分别为7.947(R²=0.995 9)、11.03(R²=0.980 3),相比于对照组DEP的K     

离子强度对蒙脱石胶体在饱和多孔介质中运移与释放的影响

胶体在介质中的沉积和释放过程直接影响污染物的迁移和固定能力,本文以蒙脱石胶体作为主要实验材料,通过室内模拟实验,研究了不同离子强度条件下,蒙脱石胶体在多孔介质中的迁移和释放规律.结果表明:溶液离子强度的变化,会强烈影响蒙脱石胶体的运移及释放过程,随着溶液离子强度的增加,胶体在多孔介质中的沉积量增大,而当降低溶液的离子强度,又会使沉积在多孔介质中的胶体得以释放,并且离子强度改变次数越多,胶体的释放总量越大.     

多孔介质表面化学异质性对胶体运移的影响

研究胶体在饱和多孔介质中的迁移行为在污染物迁移、环境修复等领域具有重要意义.本文通过对比胶体在未酸洗和酸洗过的玻璃珠中的迁移行为来探究多孔介质表面异质性对胶体迁移的影响,并通过扩展DLVO理论来计算每一组中胶体与多孔介质的相互作用能.结果表明,不论在有利环境还是在不利环境下,多孔介质表面的化学杂质均会提高胶体的吸附能力,这主要归因于胶体在初级势阱中的吸附.不利环境下,多孔介质表面的化学杂质能够将不利环境转化为有利环境,而在有利环境下,化学杂质的存在可能提高胶体的单一拦截效率(η_0).此外,研究发现,高pH溶液仍然能使胶体从多孔介质表面解吸下来,并且沥滤作用仍被低估.本研究对化学杂质在胶体迁移过程中所扮演的角色有了进一步的认识,可为胶体迁移行为研究提供实验依据.     

裂解温度和离子强度对不同来源生物炭胶体释放行为的影响

近年来环境中生物炭胶体形成受到广泛关注,它是生物炭在环境中物理分解作用的重要过程,对污染物迁移有着重要影响.然而,目前对生物炭胶体释放过程和影响因素的研究甚少,人们对生物炭胶体释放机理的认识还很有限.本研究以小麦秸秆和花生壳为生物质来源,系统地探讨了生物炭的裂解温度(300～700℃)和溶液离子强度(0.1～10 mmol·L^-1)对生物炭胶体产率的影响.结果表明,随着裂解温度的升高,生物炭的耐磨性增强,且在较高的裂解温度下(≥500℃)花生壳生物炭的耐磨性显著强于小麦秸秆生物炭.生物炭的胶体产率受到生物质来源和裂解温度的显著影响,花生壳生物炭的胶体产率低于小麦秸秆生物炭,高温裂解(≥600℃)生物炭的胶体产率显著低于中低温裂解生物炭.在相同溶液离子强度下,生物炭胶体产率与其亚微米级碎片率呈显著正相关(p<0.05),即生物炭中亚微米级碎片率越高,生物炭胶体产率越高.当溶液离子强度从1 mmol·L^-1增加到10 mmol·L^-1时,两种来源生物炭的胶体产率均显著降低,其降低的程度因生物炭裂解温度而异,其中低温裂解...     

土壤垂向异质性及离子强度对全氟辛酸在饱和农田土壤中运移行为的影响

全氟和多氟化合物(Perfluoroalkyl and Polyfluoroalkyl Substances,PFASs)污染已对农田土壤-地下水环境构成严重威胁,掌握农田土壤中PFASs运移行为对准确评估其环境风险具有重要意义.本研究以全氟辛酸(Perfluorooctanoic Acid,PFOA)为代表性PFAS...     

天然胶体对含水介质中氨氮迁移的影响

为了研究天然胶体对氨氮在滨海含水介质中迁移的影响,文章采用室内土柱实验,分析了0、70、160、265和630mg/L五种不同浓度胶体影响下氨氮的迁移-转化规律。研究结果表明:氨氮在胶体影响下的穿透曲线表现为"未穿透"、"开始穿透"和"完全穿透"三个阶段,但是不同胶体浓度下三个阶段出现的孔隙体积数不同。胶体对氨氮迁移的影响与胶体浓度有关,当胶体浓度为70mg/L和160mg/L时,氨氮完全穿透时的孔隙体积数小于无胶体情况,胶体对氨氮的迁移具有促进作用;当胶体浓度为265mg/L和630mg/L时,氨氮完全穿透时的孔隙体积数大于无胶体情况,胶体对氨氮的迁移具有阻滞作用。这说明在160mg/L和265mg/L之间存在一个临界浓度;当胶体浓度达到临界浓度之前,胶体对氨氮的迁移起促进作用;当浓度超过临界浓度后,胶体对氨氮的迁移起阻滞作用。     

不同环境因子对纳米羟基磷灰石在饱和填充柱中迁移规律的影响

选用石英砂填充柱模拟土壤体系,通过测量纳米羟基磷灰石（Nano-HAP）ζ电位、出流比等来考察不同环境因素（腐殖酸浓度、pH和离子强度）对其在饱和石英砂柱中迁移规律的影响.结果表明,随着腐殖酸浓度的增加,Nano-HAP胶体的ζ电位相应增加（绝对值增加）,吸附效率（α）相应降低,当溶液中腐殖酸浓度由0增加为10 mg/...     

有机质胶体对卡马西平在多孔介质中迁移影响模拟实验

有机质胶体与有机污染物的相互作用会影响污染物在多孔介质中迁移转化等环境行为.为研究有机质胶体对药物和个人护理品(PPCPs)在土壤环境中迁移的影响,本实验以卡马西平(CBZ)为目标污染物,用商用腐殖酸制备有机质胶体,分别选择石英砂、标准土和野外所取土样为研究介质,通过室内土柱模拟实验探究有机质胶体存在时污染物在多孔介质中的迁移行为.结果表明,描述一维溶质运移的两点化学非平衡模型能够较好模拟CBZ在各介质土中的运移过程,说明污染物运移过程中与介质间发生了化学非平衡吸附作用;石英砂柱中加入胶体后,对CBZ的吸附过程无明显影响,但在解吸时阻滞因子及滞留量变小,可见胶体与石英砂间作用微弱,解吸过程中胶体与污染物结合形成复合体后对污染物有增溶作用;胶体存在时,标准土和自然土对CBZ的吸附量和迁移阻滞强度均明显大于石英砂,其中有机质及黏土矿物的作用最为明显,有机质中的低能/高能吸附位点以及黏土矿物极性表面均能够固定污染物;由于有机质含量较高,自然土对CBZ在吸附-解吸过程中的阻滞截留强度大于标准土.针对本实验中CBZ的迁移情况,提出了疏水性有机污染物在含有机质胶体土壤中的迁移过程中各种作用的概念模型.     

不同酸碱条件下胶体迁移对含水介质渗透性的影响

文章通过室内土柱实验,研究胶体在迁移过程中对含水介质渗透性的影响以及不同酸碱条件下含水介质渗透性变化的特征,并从胶体的动电性质、粒径分布以及胶体与含水介质的空间排斥效应等方面对含水介质渗透性变化的微观机理进行探讨。研究结果表明,胶体溶液的酸碱度对含水介质的渗透性影响很大,中性和碱性条件下,胶体容易迁移,含水介质渗透性变化小。不同酸碱度条件下胶体粒度、表面动电性质不同:在酸性环境下出水胶体表面zeta电势和淌度为正,由于胶体带正电荷与含水介质表面所带负电荷的电性相反,电荷之间的吸引作用使胶体沉积作用加大,随着胶体聚沉在含水介质表面上渗透性急剧降低;在碱性环境中出水胶体表面zeta电势和淌度为负,电荷间的排斥作用将极大地促进胶体在含水介质中的迁移。     

沉积物和土壤中胶体对氯霉素吸附行为的影响

天然胶体（NCs）在沉积物和土壤中广泛存在,并可影响抗生素等污染物的环境归趋.以氯霉素（CAP）为抗生素代表,选取不同来源的沉积物和土壤样品,结合切向超滤技术、动态光散射、紫外-可见吸收光谱和三维荧光光谱等多种纳米分析技术和方法,揭示了沉积物/土壤中不同相对分子质量NCs对CAP的吸附能力及其影响因素.结果表明,相对分子质量小的NCs自生源贡献率大且腐殖化程度高,而相对分子质量大的NCs以陆源来源为主,且芳环上含有更加丰富的羧基、羟基和羰基等官能团.平行因子分析共识别出4个荧光组分,其中类腐殖质组分是主要成分.基于传统批处理实验探究了沉积物/土壤不同组分对CAP的吸附行为,结果表明,线性模型和Freundlich模型能较好地拟合土样不同组分对CAP的吸附.原始样品、去除有/无机碳样品中的NCs对CAP的吸附率均值分别为4.46%、3.93%和6.61%,说明NCs中的有机碳对CAP的吸附行为具有重要影响.CAP更易被相对分子质量小的NCs吸附,这可能是因为相对分子质量小的NCs腐殖化程度高,芳环上取代基以脂肪链为主,且NCs中的色氨酸类蛋白物质会抑制其对CAP的吸附.冗余分析结果表明,沉积物和土壤NCs对CAP的吸附主要与其NCs来源、芳香性、芳环上的有氧官能团、腐殖化程度和类腐殖物质有关.     

源自腐殖土的溶解性有机质组分对棕壤和黑土吸附苯并三唑的影响

溶解性有机质(DOM)影响着有机污染物在土壤中的吸附行为.将从腐殖土中提取的DOM(DOMbulk)用XAD-8树脂和阴/阳离子交换树脂进行分级,用红外光谱、元素分析、紫外分光光度计和电位滴定的方法对DOM不同组分特征进行分析.用吸附批次实验方法研究了DOM不同组分对棕壤和黑土吸附苯并三唑(BTA)的影响.结果表明,DOMbulk中疏水酸性(HOA)、疏水中性(HON)、亲水酸性(HIA)、亲水碱性(HIB)和亲水中性(HIN)组分比例分别为61%、17%、6%、2%和14%.由于黑土有机碳(OC)含量高于棕壤,黑土对BTA和DOM组分的吸附能力均大于棕壤.相对于黑土,棕壤吸附DOM的标化分配系数Koc较高,其原因是棕壤中含有较多的对吸附DOM起重要作用的黏粒和粉砂.由于水分子占据DOM结合点位,DOM组分与BTA在溶液中结合较弱.DOMbulk中HIN在土壤上吸附最强.HIN的吸附增加了土壤吸附BTA的点位,增加点位的促进吸附作用大于HIN与BTA的竞争吸附作用,最终表现为促进吸附.疏水组分在土壤上的吸附较弱,产生的新吸附点位较少,主要通过竞争吸附作用抑制土壤对BTA的吸附.DOMbulk由78%的疏水组分构成,对土壤吸附BTA的影响与疏水组分相似.     

不同施肥处理对东北黑土温室气体排放的短期影响

以东北耕作黑土为对象,在25℃和60%最大持水量(WHC)条件下开展为期7 d的室内培养试验,研究了不同施肥处理对东北黑土温室气体排放的短期影响.结果表明,与不施肥对照处理相比,单施氮肥对土壤呼吸释放的CO_2没有影响,而在施用氮肥的基础上配施有机物料使得CO_2排放量提高了一个数量级,氮肥配施秸秆对CO_2排放的促进效果大于氮肥配施猪粪.短期培养时间内施用氮肥对N_2O排放没有显著影响,硝化作用是对照处理和单施氮肥处理土壤排放N_2O的主要过程.与单施氮肥处理相比,氮肥配施猪粪或秸秆显著促进了反硝化过程,使得N_2O排放量提高了两个数量级,氮肥配施秸秆处理的N_2O排放量显著大于氮肥配施猪粪处理.单施氮肥抑制了CH_4的排放,表现为对CH_4的微量吸收,而氮肥配施猪粪或秸秆则显著促进了CH_4的排放.     

不同开垦年限黑土温室气体排放规律研究

以东北黑土区荒地土壤(H)、开垦2 a(L)、30 a(S)和100 a(Y)土壤为对象,在25℃和60%WHC水分条件下,通过7 d的室内培养试验,研究了不同开垦年限黑土温室气体N2O、CO2和CH4的排放规律.结果表明,黑土开垦后理化性质发生了显著改变,进而影响了温室气体的排放.N2O排放量随开垦年限的增加而增加,开垦30 a和100 a土壤的N2O排放量显著高于荒地土壤.净硝化量和N2O排放量与土壤水溶性有机氮和粉粒含量呈显著正相关关系,与土壤pH和砂粒含量呈显著负相关关系.CO2排放量随开垦年限的增加而逐渐降低,开垦30 a和100 a土壤与荒地土壤差异显著.土壤有机碳和水溶性有机碳含量与CO2累积排放量呈显著正相关关系.好氧条件下,荒地土壤和开垦土壤在培养前4 d表现为对CH4的微量排放,然后表现为对CH4的微量吸收,开垦土壤的CH4排放量随开垦年限的增加而增加.不同开垦年限黑土可能因土壤pH、有机碳、水溶性有机碳含量以及土壤机械组成的差异而产生CO2和CH4排放的差异.     

世界三大黑土区水土流失与防治比较分析

论文首先明晰了黑土及黑土区的概念与范围界定,将中国东北黑土区分为典型黑土区与黑土区两个层次。在此基础上对世界三大黑土区在成土条件,开发利用过程、水土流失及水土流失防治模式方面进行了对比分析。通过比较分析认为:在自然条件上虽然三大黑土区具有一定的相似性,但我国东北黑土区由于地势起伏相对较大,更易遭受水土流失的危害;国外两大黑土区大规模的开发利用比我国黑土区相对早一些,大规模的农业开垦与不合理的耕作方式是世界三大黑土区水土流失与土地退化的主要原因;国外两大黑土区主要以风蚀为主,我国东北黑土区则是以水蚀为主,但风蚀面积也较大;国外两大黑土区在耕作制度、土地使用政策、水土保持资金投入、水土保持宣传教育及科学试验等方面已经采取了相对有效的措施,我国在这些方面还相对滞后。通过对国外黑土区水土流失治理的借鉴与思考,提出了我国东北黑土区在水土流失防治方面亟待解决的几个问题。     

离子类型、强度和铁氧化物影响下微塑料的迁移行为及模型计算

土壤中的微塑料（MPs）作为一种新型污染物而被广泛关注,其迁移行为受到自身理化性质、土壤溶液化学组成和土壤矿物等因素的影响.目前,铁氧化物存在时,离子类型和离子强度对MPs迁移行为的影响机制尚不明确.通过稳定性实验和迁移实验,重点考察了离子类型、离子强度和铁氧化物对带有不同官能团聚苯乙烯微塑料（PSMPs）迁移行为的影响,并用胶体迁移模型、CD-MUSIC模型及DLVO理论探讨其迁移机制.结果表明,PSMPs在NaH₂PO₄背景下的稳定性最强,标准化浓度（c/c₀）达到0.99,而在CaCl₂背景下的稳定性相对弱,c/c₀降低至0.94.不同离子种类对PSMPs的迁移行为产生不同影响,对于阳离子Na⁺和Ca²⁺,二价Ca离子有架桥作用和较强的电荷中和作用,更能阻滞PSMPs在石英砂中的迁移,出水溶液中PSMPs回收率低至（43.83±1.71）%且第二动力学位点上的一级保留系数k_2a为1.54 min^-1,铁氧化物会进一步加剧阻滞作用,回收率降低为（6.04±0.40）%且k_2a升高为5.33 min^-1;对于阴离子Cl^-和PO₄^3-,PSMPs在纯石英砂柱中的迁移主要受其自身表面电负性的控制,Cl^-离子下PSMPs电负性更低,回收率升高［（92.95±0.63）%］且k_2a降低（0.19 min^-1）,而当铁氧化物存在时,PSMPs的迁移则受控于载铁石英砂表面的Zeta电位.CD-MUSIC模型计算结果显示PO₄^3-容易吸附在铁氧化物表面形成内圈络合物,降低载铁石英砂表面的电负性,因此PSMPs在PO₄^3-背景下的回收率升高［（76.22±1.39）%］且k_2a降低（0.66 min^-1）;同时,该内圈络合物的形态受PO₄^3-浓度的控制且不同形态的内圈络合物具有不同的表面负电荷数,因此高PO₄^3-浓度下载铁石英砂表面电负性反而高,不利于PSMPs迁移.此外,PSMPs的迁移均随着离子强度的增加而降低.最后,DLVO理论计算出不同条件下PSMPs和介质间的一级势垒变化趋势与PSMPs的迁移能力一致,即较高的一级势垒表明PSMPs和介质间较大的相互斥力有利于PSMPs的迁移,可以更好地阐明PSMPs的迁移行为.     

五氯酚在土壤胶体界面的还原转化

提取玄武岩发育的红壤胶体,用恒温厌氧平衡动力学方法,研究土壤胶体界面五氯酚的降解效果,以及外加Fe2+和草酸对五氯酚还原转化的影响. 结果表明,厌氧条件下玄武岩发育赤红壤和砖红壤胶体对五氯酚均具有一定的降解能力,其表观降解速率常数分别为(0.032±0.002)和(0.057±0.003) d-1. 草酸或Fe2+对土壤表面五氯酚的降解均有显著的促进作用. 在探讨土壤胶体对五氯酚的降解能力与其理化性质关系的基础上,说明利用铁氧化物可进行复杂土壤体系中有机氯类污染物的修复.      

黑土不同粒径有机-矿质复合体对镉的吸附特性

采用振荡平衡法研究了黑土不同粒级有机-矿质复合体对Cd2+的吸附等温过程和吸附动力学过程,并采用常见数值模型进行了拟合. 结果表明,原土及各粒级复合体对Cd2+的吸附量随平衡液中ρ(Cd2+)的增加而增加. 各粒级组分对Cd2+的吸附量表现为黏粒＞粉粒＞原土＞粗砂＞细砂. Langmuir和Freundlich方程对Cd2+的等温吸附过程均有较好的拟合效果,线性方程拟合效果较差. 最大吸附量与吸附作用强度均呈随粒径增大而减小的趋势. 对影响最大吸附量和吸附作用强度的因子进行回归分析表明,w(有机质)、CEC(阳离子交换量)和比表面积的影响较大,其中w(有机质)是最主要因素,CEC和比表面积的影响次之. 各粒级复合体对土壤吸附Cd2+的贡献率为粉粒＞细砂＞黏粒＞粗砂,99%的Cd2+吸附在＜200 μm的组分上. 不同粒级组分对Cd2+的吸附动力学过程可分为0~20 min的快速反应阶段（吸附量均达到饱和吸附量的90%以上）和慢速反应阶段. 各组分对Cd2+的吸附符合二级动力学过程,表明吸附过程以化学吸附为主,并且吸附速率随颗粒粒径的增大而减小.      

铜对两种农药在砂土上吸附的影响

为了考察了铜与有机农药在土壤中吸附行为的交互作用,以阿特拉津(Atrazine,AT)、氰戊菊酯(Fenvalerate,Fen)为研究对象,进行批量平衡吸附实验。实验结果表明,AT的吸附符合线性吸附等温线,氰戊菊酯在土壤上的吸附变异性较大,可能原因是菊酯农药存在一定程度的降解。铜离子的存在使AT的吸附常数Koc由262.3减小为55.22L/kg,AT在土壤上的吸附量减小。氰戊菊酯吸附常数Koc为282.9(L/kg),铜离子与氰戊菊酯共存时,氰戊菊酯吸附Koc值增加为440.1L/kg,实验Cu2+浓度范围内,吸附量明显增加。两种农药土壤吸附实验结果不同,这种差异性可能是由于两种农药具有不同的水溶性和辛醇-水分配系数(Kow)值,铜与AT可能形成可溶性络合物从而减小其吸附。铜与氰戊菊酯可能形成不溶性络合物而使溶剂萃取率降低。