基于HHO-CNN-LSTM的CMAQ修正模型及其在上海市空气质量预报中的应用

建立空气质量预报模型，预测污染物浓度对人类健康和社会经济发展具有重要意义。然而，传统的空气质量模型CMAQ对污染物浓度的预报精度并不理想。对此，本文提出了一种基于卷积神经网络(CNN)和长短期记忆神经网络(LSTM)的空气质量预报修正模型，并使用哈里斯鹰算法(HHO)对模型的超参数进行优化；用CMAQ模型对上海市2022年12月六种大气污染物(SO₂、NO₂、PM₁₀、PM_2.5、O₃、CO)浓度的预报数据以及监测站的气象数据和污染物浓度实测数据作为HHO-CNN-LSTM模型的输入，对CMAQ模型预报结果进行修正。使用均方根误差(RMSE)、平均绝对误差(MAE)和一致性指数(IOA)作为评价指标。结果显示，修正模型显著提高了六项污染物浓度的预测精度，RMSE减少了73.11%～91.31%,MAE减少了67.19%～89.25%,IOA提升了35.34%～108.29%。同时针对HHO算法陷入局部最优而导致修正模型对CO浓度预测效果不佳的问题，使用高斯随机游走策略对HHO算...     

基于多机器学习算法耦合的空气质量数值预报订正方法研究及应用

应用多种机器学习算法进行时空耦合从而建立一种新的多模式集合预报订正算法(简称“ET-BPNN算法”),对4种常规污染物(NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀)的空气质量模型预报结果进行订正. 订正方法分为两步,第一步中利用随机森林、极端随机树和梯度提升回归树3种机器学习算法,采用4个空气质量数值预报模式(CMAQ、CAMx、NAQPMS和WRFChem)的多尺度污染物浓度预报数据、中尺度天气模式(WRF)的气象因子预报数据(包括2 m温度、2 m相对湿度、10 m风速、10 m风向、气压和小时累计降水量)以及污染物浓度观测数据作为训练集,训练结果进入基于均方根误差的择优选择器,选取3种机器学习算法中优化效果最好的算法;在第二步中利用了BP神经网络算法,通过加权平均获得集合模式订正预报结果. 结果表明:①与模式集合平均算法相比,ET-BPNN算法使NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀浓度预报值与观测值之间的均方根误差分别减小了30.4%、18.9%、43.3%和38.1%. ②ET-BPNN算法的优化效果较随机森林、极端随机树和梯度提升回归树3个机器学习算法有明显提升,与极端随机树算法相比,ET-BPNN算法使NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀浓度预报值与观测值之间的均方根误差分别降低了42.7%、20.1%、19.7%和9.7%. ③在易发生污染的秋冬季,ET-BPNN算法对PM_2.5浓度的预报具有明显的优化效果,此外该算法明显缩小了不同站点预报和不同预报时效之间的偏差,具有较好的鲁棒性. ④对O₃和PM_2.5浓度预报而言,经ET-BPNN算法优化后的预报结果能够更好地把握污染过程,对污染物峰值浓度的预报也较模式集合平均算法更准确. 研究显示,ET-BPNN算法提高了空气质量模式对污染物浓度的预报效果.      

空气质量数值预报优化方法研究

基于源清单“Nudging”修正方法和XGBoost算法对徐州市2016年12月13个监测站点的PM_2．5、PM₁₀、O₃、SO₂、NO₂、CO等6种污染物浓度预报值进行修正,并分析了修正前后模式预报改善效果.在源清单“Nudging”修正部分,本文结合IDW空间插值算法对SO₂、NO₂、CO等3种污染物浓度预报值进行修正,与修正前后模拟结果相比,采用同化源模拟的预报浓度值与观测值的相关系数提高了0.06~0.27不等,平均绝对误差和均方根误差减少的幅度较为明显,平均相对偏差（MFB）和平均相对误差（MFE）均在理想水平范围内,NO₂修正效果最好,其次是SO₂和CO.基于XGBoost算法的统计修正部分,本文结合WRF气象预报要素建立统计回归模型,对6种污染物进行统计修正,经滚动修正之后,预报偏低或偏高现象得到很大的改善,除了SO₂之外,相关系数均提高到0.6~0.7左右,各项误差统计指标改进幅度非常明显.总体而言,本文采用的两种修正方法对中小尺度空气质量数值预报改进效果非常明显,反映了此优化方案的可行性和科学性.     

MM5/WRF气象场模拟差异对CMAQ空气质量预报效果的影响

评估了为公共多尺度空气质量模式(CMAQ)提供气象输入场的第五代NCAR/Penn State中尺度 (MM5) 模式与天气研究和预报(WRF)模式模拟的多种气象要素的准确性;比较了2个模式提供的气象场对华北地区SO₂和NO₂源同化反演效果及其质量浓度预报的差异;分析了相对湿度和边界层高的变化对ρ(SO₂),ρ(NO₂)预报的影响及其物理机制.结果表明:WRF模式模拟的各气象要素准确性优于MM5模式,其中MM5模式对相对湿度和边界层高度的模拟值与实测值的偏差较明显,而WRF模式的模拟值与实测值较接近;相对湿度和边界层高度参数是影响CMAQ空气质量预报的关键气象要素,这2个参数的变化对ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的预报有显著影响,因此,对2个参数的改进可显著减小预报误差;ρ(SO₂)模拟误差减小的主要原因是垂直输送和质量调整过程对ρ(SO₂)的贡献减小;而ρ(NO₂)模拟误差减小的主要原因是化学反应过程对ρ(NO₂)的贡献明显减小.      

基于多通道长短期记忆网络的PM2.5小时浓度预报

PM_2.5作为主要的大气污染物之一,严重影响空气质量和人体健康. 基于深度学习的PM_2.5小时预报研究中,不同输入要素的历史时间序列对PM_2.5预报结果的响应情况存在差异. 因此,基于太原市2019—2020年空气质量监测站、气象观测站的数据,提出一种多通道长短期记忆网络(Multi-Channels Long Short Term Memory,MULTI-LSTM)模型对PM_2.5浓度进行预报. 首先使用独立的长短期记忆网络(LSTM)学习每个输入要素,然后将每个模型的学习结果进行融合,最终获得未来多小时的PM_2.5浓度预报结果. 将单通道LSTM模型(BASE-LSTM)和LSTM扩展模型(LSTME)作为对照模型,与MULTI-LSTM模型的预报精度进行对比. 结果表明:不同观测窗与预报时效下,MULTI-LSTM模型在测试集上的预报精度明显高于其他2个对照模型. 其中,MULTI-LSTM模型在8 h观测窗和6 h预报时效组合下,均方根误差(RMSE)、平均绝对百分误差(MAPE)以及拟合指数(IA)分别为20.26 μg/m3、51%、0.91. 对未来逐6 h的预报中,观测窗宽度从8 h增至32 h,MULTI-LSTM模型的预报精度无明显变化,观测窗宽度为40和48 h时,RMSE比8 h观测窗下分别下降了2%和3%. 此外,增加LSTM层深度不会提升模型的预报精度. 研究显示,利用MULTI-LSTM模型作为PM_2.5浓度小时预报模型,通过选取合适的观测窗宽度与气象要素,可获得精度较高的预报结果.      

生态功能区与毗邻区城市空气污染物异质性：以东北三省为例

评估国家重点生态功能区及毗邻区空气质量时空异质性,对差异性开展空气污染防治具有重要意义。该研究基于2015-2019年东北地区13个生态功能区城市和23个毗邻非生态功能区城市的AQI及6种空气污染物(PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO、O₃)浓度数据,采用空间自相关、随机森林模型等方法分析空气污染物时空差异及其驱动因素。结果表明：(1)从时间尺度来看,与2015年相比,2019年除O₃在5年中波动上升且年均浓度值相对较高外,其他的污染物浓度值均呈下降趋势,生态功能区空气质量整体优于非生态功能区。其中SO₂浓度下降幅度(50%)大于NO₂和CO(20%),PM_2.5大于PM₁₀。PM_2.5、PM₁₀、NO₂、SO₂、CO季节变化特征最高值均出现在冬季,O₃...     

基于气溶胶三维变分同化天津PM2.5数值预报研究

基于气溶胶三维变分同化技术,建立天津空气质量数值模式气溶胶同化模块,通过天津地区两次重污染过程同化模拟敏感性试验,分析了观测资料范围对同化结果的影响,并结合一个月的滚动预报试验,分析了气溶胶同化对天津地区PM_2.5数值预报效果的影响,以期为提升天津空气质量预报能力提供支撑.结果表明：气溶胶同化各控制变量背景误差水平相关系数的衰减尺度约50km,垂直方向上400m高度与模式底层的相关系数衰减至0.6左右;观测资料范围对同化结果影响显著,仅采用天津地区观测数据进行同化,对重污染过程期间天津地区PM_2.5浓度模拟的影响时效约12h,采用模拟区域内所有观测数据进行同化影响时效可持续24h以上,且模拟效果更优;采用三维变分同化技术,实现地面PM_2.5观测资料同化,天津地区PM_2.5数值预报效果显著提升,预报值和实况值之间的相关系数由0.74增加到0.87,均方根误差由32.3μg/m³减小为22.4μg/m³,平均相对误差由39.9%减小为27.1%;同化对模式初始时刻的改进效果最明显,随时间同化效果衰减,14h内改进效果最佳,对24h PM_2.5浓度预报也有明显改进.     

基于TROPOMI的淮河流域大气NO2干沉降估算

基于Sentinel–5P卫星TROPOMI数据,利用随机森林方法反演2018～2020年淮河流域地面NO₂浓度,采用推算法获得淮河流域2018～2020年NO₂干沉降通量,并通过划分不同集水区(水域、农田、城区和植被覆盖区)估算大气NO₂干沉降对淮河流域水体氮素的贡献.结果显示,卫星反演地面NO₂浓度与地面站点实测资料一致性较高,相关系数(R)为0.94,平均绝对误差(MAE)为2.7,均方根误差(RSME)为4.1.淮河流域地面NO₂浓度和NO₂干沉降通量均有明显的季节变化,春夏秋冬4个季节地面NO₂平均浓度分别为13.7,12.2,17.6,23.1μg/m³;NO₂平均干沉降通量分别为1.25,1.13,1.61,2.13kg N/(hm²·a).淮河流域地面NO₂浓度和干沉降通量均表现为南北部高,东西部低.农田区域NO₂     

我国城市O3污染的数值预报试验研究

为在我国开展城市O₃污染预报,新近发展了一个O₃污染数值预报模式系统.它由物理、生态过程模式(包括污染源模型,下垫面参数化模型,中尺度-α气象模式,中尺度-β气象模式,湍流统计量参数化模式和干湿沉积模式)和高分辨O₃化学模式(HROM)组成.用该系统对重庆、广州和济南市的O₃污染作了24 h实际预报试验,结果表明:预报与实测O₃质量浓度之间有相当好的一致性,API指数平均预报准确率超过85%;城市O₃质量浓度表现出明显的日变化、空间分布的非均匀性和地区差异;NO₂是O₃的一个重要前体污染物,它们之间呈好的负相关.      

硫酸盐非均相机制对颗粒物污染的影响:上海典型污染事件的WRF-Chem模拟

硫酸盐气溶胶是大气中细颗粒物(PM_2.5)的重要组成部分,对霾的形成起着重要作用.传统的模式中硫酸盐生成机制主要包括SO₂与·OH的气相反应和SO₂·H₂O水合物产生的亚硫酸与O₃/H₂O₂的液相反应.SO₂非均相生成硫酸盐的机制（在高NH₃情景下,以NO₂为氧化剂,非均相摄取SO₂）非常重要,尤其成为重污染期间颗粒物浓度暴发性增长的原因之一.将硫酸盐非均相机制的参数化方案纳入WRF-Chem模式,模拟了2017年1月的长三角区域污染物浓度,评估了硫酸盐非均相反应对颗粒物浓度模拟的提高及其对长三角重污染的贡献.结果表明,传统WRF-Chem模式模拟的上海地区硫酸盐月均浓度为6.5μg·m^-3,较观测值低估33%;尤其是在重颗粒物污染期间,低估高达127%.加入硫酸盐非均相机制后,WRF-Chem对硫酸盐的模拟效果得到显著提升,...     

福州2017—2021年环境空气质量变化特征及新冠疫情对其变化的影响

基于福州市2017—2021年大气常规污染物(PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、CO和O₃)小时观测数据，探讨了不同时间尺度(年度、季度、新冠疫情前后)福州主要污染物变化特征.结果表明：2017—2021年福州市6种大气常规污染物年均浓度整体上均呈下降趋势，年均下降率最大的是NO₂(10.3%)，其次是SO₂(8.3%).由于复杂的生成机制及较高的温度和较强的太阳辐射，福州春季、夏季和秋季O₃浓度较高且差异不大.除O₃外，其他污染物具有显著季节变化特征(春季>冬季>秋季>夏季).5年间福州空气污染物日均浓度变化幅度趋于平稳，全年大气环境状况愈加优良.新冠疫情发生期间(2020—2021)福州空气质量指数(AQI)年均下降率是疫情前(2017—2019)的2.2倍，疫情管控期间相较管控前PM₁₀、PM_2.5、NO₂     

基于无人机观测研究杭州湾化工园区近地面层臭氧垂直廓线

为了解化工园区大气污染情况,使用自主研制的微型大气检测仪结合无人机研究化工园区臭氧(O₃)垂直廓线,在2020年8月~2021年1月于杭州湾上虞经济技术开发区开展了12d无人机外场观测实验.各观测日从08:00~18:00每隔1h进行一次飞行观测,每次观测分别获得了离地面0,50,100,200,300,400,500m的O₃、总挥发性有机物(TVOCs)和二氧化氮(NO₂)浓度.结果表明:受气象因素、地面工厂排放以及早晚出行高峰的影响,TVOCs和NO₂浓度整体随高度增加而下降,其中NO₂浓度随高度上升而下降的幅度较明显,在0m处浓度为19.7~59.1μg/m³,500m处为5.9~21.7μg/m³,下降率为40~70%,TVOCs和NO₂浓度都呈现出早晚高、正午低的日变化趋势,此外可能受逆温层的影响导致个别天数NO₂浓度在400~500m不降反升;O₃受前体物光化学反应、太阳辐射强度及平流层输送的影响,其浓度随高度增加而下降,平均浓度在0m处为49.2μg/m³,500m处为98.4μg/m³,O₃日变化浓度在15:00~17:00达到峰值.TVOCs和O₃、NO₂和O₃在各高度浓度均呈负相关,受不同季节气象因素差异和冬季取暖排放增加的影响,O₃浓度季节变化为夏>秋>冬,TVOCs和NO₂浓度为冬季>秋季>夏季.后向轨迹聚类分析表明化工园区本地O₃浓度会受区域输送影响升高,在冬季时由于气温低不利于前体物生成O₃,本地O₃浓度受区域输送影响较夏季小.     

基于源反演和气溶胶同化方法天津空气质量模式预报能力改进

为提升天津空气质量数值模式精细化预报能力,基于高分辨率排放源清单,技术应用源反演技术和气溶胶三维变分同化方法开展2020年天津空气质量数值预测分析,评估不同技术对空气质量模式预报能力改进,并结合气象因素评估模式系统性误差,以期提升天津空气质量精细化预报能力,服务分区精细化大气污染防治.结果表明,基于高分辨率排放源清单、源反演技术和气溶胶三维变分同化方法,可有效改进天津空气质量模式预报能力,调整后天津PM_2.5、 PM₁₀、 SO₂、 NO₂和O₃浓度预报平均偏差均在2μg·m^-3以内,其中高分辨率排放源清单应用后PM_2.5平均偏差为1.80μg·m^-3,源反演技术和气溶胶三维变分同化技术应用后平均偏差分别为-1.45μg·m^-3和-3.98μg·m^-3,均显著小于原模式的18.75μg·m^-3; PM_2.5浓度预报和实况的相关...     

基于GA-ANN改进的空气质量预测模型

基于人工神经网络的空气质量预测模型优于传统的逐步回归模型,但由于性能差异不明显而较少在空气质量预报中应用. 设计了将遗传算法和神经网络算法相结合的基于GA_-ANN的空气质量预测模型,并利用天津市2003—2007年气象和污染物监测资料对该模型进行验证. 对2007年全年的ρ(SO₂),ρ(NO₂)和ρ(PM₁₀₎进行预测,预测值与实测值的相关系数分别为0.899 6,0.828 3和0.600 0. 与一般的人工神经网络预测模型相比较,GA_-ANN模型将空气质量等级预报的准确率从77.57%提高到79.67%. GA_-ANN模型可结合其他方法进行日常空气质量预报.      

深度学习方法在上海市PM2.5浓度预报中的应用

为提升PM_2.5浓度预报能力,尤其是对PM_2.5重污染的预报能力,以中尺度气象-化学耦合模式系统（WRF-Chem）为基础,结合中尺度WRF气象预报数据、地面及高空气象观测数据、PM_2.5浓度观测数据,基于人工智能深度学习序列到序列的算法建立了上海市PM_2.5统计预报模型.结果表明,人工智能深度学习算法（Seq2seq）明显修正了WRF-Chem模式由于模型非客观性造成的偏差,提高了上海市PM_2.5浓度的预报能力;该算法优化和修正了WRF-Chem模式结果,并通过检验发现可以使PM_2.5浓度预报值与实况值间的相关系数由0.51上升至0.79,均方根误差由25.9μg/m³下降至15.01μg/m³.而单独使用套索法（Lasso）线性回归算法对WRF-Chem模式优化效果不理想.基于Seq2seq的PM_2.5浓度预报修正模型能够有效提升预报精度.     

霾污染环境大气能见度参数化方案的改进

霾污染是高浓度大气气溶胶造成低能见度的大气现象,为了完善目前空气质量模式的大气能见度参数化方案,以准确地预报霾污染过程的能见度变化,基于已有的大气总消光系数与大气能见度的关系,依据Mie理论和大气分子的消光特性,计算颗粒物和NO₂的消光系数,提出一种改进的大气能见度参数化方案.为了验证这一改进的参数化方案的大气能见度预报性能,①利用空气质量模式WRF-Chem3.7模拟2013年12月南京地区两次霾污染个例,并且与实际观测数据对比,证实其能够准确地模拟大气颗粒物和NO₂的浓度变化;②利用模拟的大气颗粒物和NO₂的浓度数据,分别采用改进的能见度参数化方案及已有的IMPROVE方案和CHEN的能见度参数化等3个方案,计算两次霾污染个例的大气能见度变化;③与观测能见度比较,评估3个能见度参数化方案的模拟准确性。评估表明,改进的参数化方案模拟的两个霾污染个例能见度的平均标准化偏差和平均偏差分别为17.19%、3.18%和517、173 m,并且和观测能见度的相关系数分别提高到0.76、0.87,其能见度模拟的准确性优于其它两种已有的参数化方案,并在不同相对湿度（RH）和能见度范围内改进的参数化方案模拟的标准化平均误差均小于其它两种参数化方案,其中,在RH < 80%和能见度≥ 1 km范围内标准化平均误差均低于50%.研究显示,改进的大气能见度参数化方案能够有效地提高空气质量模式的霾污染环境大气能见度的预报准确性.      

泰山夏季O3和PM2.5污染特征及成因分析

华北地区是我国空气污染最严重的地区之一.泰山为华北平原最高峰,可代表华北地区背景大气的环境特征.本研究利用2021年6-8月在泰山顶的强化观测数据,开展了基于观测的化学盒子模型模拟,结合位于泰山下国控站点(泰安市监测站)同期监测数据的对比分析,探究了泰山顶夏季PM_2.5和O₃的污染特征及成因机制.结果表明：(1)观测期间,泰山顶NO₂、SO₂、CO的日均浓度均明显低于泰山下,而泰山顶O₃浓度相对更高.泰山顶O₃浓度超标天数为61 d,超标率为67.0%,最长连续超标天数达23 d;泰山顶PM_2.5日均浓度亦略高于泰山下.(2)泰山顶日间(07:00-17:00)O₃浓度主要来源于光化学反应,而夜间主要来源于区域传输.观测期间,泰山顶O₃的生成主要处于NO_x控制区.(3)随PM_2.5小时平均浓度的增加,其中二次无机盐(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)浓度增加的...     

合肥市冬季PM2.5统计预报方法初试与比较研究

利用合肥市2015-2018年冬季PM_(2.5)观测资料和FNL再分析资料,文章综合考虑地面及边界层高度范围内各气象要素作用,针对目前空气质量统计预报方法的不足,根据阈值分析筛选预报因子,同时将风向数据转化为对应的八方位上历史污染物浓度均值输入,最后结合BP神经网络对PM_(2.5)浓度进行逐6 h预报。结果表明,所建模型(TA-BP方案)中对PM_(2.5)预测值与观测值的相关系数(R)高达0.85,平均绝对误差(MAE)为21.31μg/m~3,均方根误差(RMSE)为28.20μg/m~3。阈值分析能够有效筛选与污染物浓度呈非线性关系的气象预报因子和高空预报因子。较BP模型,TA-BP模型的R和一致性指数(IA)分别提升14.12%和8.33%,MAE、平均相对误差(MAPE)和RMSE分别降低22.87%、17.86%和23.78%。同时,与其他不同输入变量模型及线性模型对比结果表明:仅考虑气象因子作用的MTA-BP方案限制了预报模型的准确性,以临近6 h的PM_(2.5)浓度代替各气象因子作用的PTA-BP方案能够实现较好的预报效果,但滞后性严重。另外,综合考虑气象因子与污染因子作用的非线性TA-BP模型要优于线性MSR模型。     

新冠肺炎疫情对咸阳市空气质量的影响

利用机器学习模型控制气象因素影响,定量分析了疫情期间污染源减排对咸阳空气质量的影响.结果表明,与未发生疫情情景相比,疫情期间咸阳PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO浓度分别下降19.3%、26.0%、13.4%、60.1%和9.1%,NO₂降幅最大,SO₂和CO降幅较小,O₃浓度不降反而上升50.9%.在一次排放和二次生成前体物都下降的情况下,PM_2.5降幅低于预期,O₃浓度不降反升,反映出PM_2.5和O₃治理的复杂性,暗示了剩余污染源对咸阳空气质量影响较大,而停产限产政策（与疫情影响类似）对咸阳空气质量改善有限,未来应重点关注散煤和生物质燃烧、热力生产和供应、原油加工及石油制品制造等剩余污染源的治理.     

基于OMI数据的长三角地区NOx排放清单校验

近年来伴随着我国经济的持续增长,人为源氮氧化物排放居高不下,导致我国区域大气复合污染日趋严重. NO_x排放清单对于大气复合污染研究具有极为重要的意义.为了降低NO_x排放清单的不确定性,基于OMI卫星观测的对流层NO₂柱浓度资料,结合WRF-CMAQ模型系统,对2014年长三角区域NO_x排放清单进行了校验,对于该清单的不确定性进行了初步评估.结果表明,基于长三角地区2014年大气污染物排放清单,利用WRF-CMAQ系统模拟所获得的区域NO₂柱浓度平均值（4.66×1015~10.58×1015 mole/cm2）与OMI卫星数据（3.49×1015~11.47×1015 mole/cm2）较为接近,并且相关性较好（平均R=0.65）,归一化平均偏差（NMB）在-7.71%~33.52%之间,平均偏差（Bias）在0.06~0.28之间,可以在一定程度上说明2014年长三角区域NO_x排放总量基本能够反映区域NO₂污染状况.对比分析了OMI卫星遥感资料与CMAQ模型模拟结果,二者NO₂柱浓度空间分布情况总体一致,然而,苏南、上海和浙北等工业较发达地区OMI卫星NO₂柱浓度低于CMAQ模型模拟值,周边经济欠发达地区OMI卫星数据高于CMAQ模型模拟值,表明空间分布仍有进一步优化的空间.利用近地面卫星观测数据与CMAQ模型模拟结果对比,可得近地层观测ρ（NO₂）高于模拟结果,说明仅仅利用地面观测数据验证模型模拟结果存在一定偏差.研究显示,NO_x排放清单模型模拟结果在总量和时间变化方面与OMI卫星资料一致,在空间分配方面存在一定偏差.