珠江三角洲地区冬季硫、氮干沉降的来源解析

采用WRF-CMAQ模式对珠江三角洲地区2015年1月进行数值模拟,结合CMAQ的集成源解析方法ISAM对S、N及其干沉降的来源贡献进行分析.结果表明：珠江三角洲地区S、N干沉降量高值主要分布在广佛交界处以及珠江口附近,其逐日变化趋势主要受质量浓度变化影响,但在部分时间段受干沉降速率的影响亦相当显著.珠江三角洲区域内排放源对于S干沉降的平均贡献占比为36.2%,与其质量浓度区域内贡献占比相当,SO₂干沉降速率增加以及背景风场变弱会使区域内贡献占比增加;区域内源对于N干沉降的平均贡献占比为32.4%,远小于其质量浓度区域内贡献占比,当NO₂质量浓度减少,使得HNO₃的质量浓度和干沉降量减少时,区域内贡献占比增加.对于珠江三角洲典型城市,广州S干沉降的本地贡献为27.7%,N为14.2%;江门S干沉降的本地贡献为9.6%,N为8.8%.2个城市对比而言,广州受本地的影响较江门显著,江门受其上风方向广州和佛山两市输送的影响显著,但当背景风场减弱时,江门本地贡献会有明显增加.     

珠江三角洲地区硫和氮沉降临界负荷研究

通过实地采集土壤样品和测量其矿物组成,收集植被和大气沉降等数据,应用稳态质量平衡(SMB)法和ArcGIS,计算得到了珠江三角洲地区硫沉降和氮沉降临界负荷及其超临界负荷.结果表明,珠江三角洲地区当前硫沉降临界负荷呈现东高西低的态势,高值区分布于惠州大部、广州中北部、东莞和中山南部地区,其临界负荷值大于15.0 keq·(hm2·a)-1;低值区包括江门大部、肇庆大部和深圳部分地区,其临界负荷值小于2.0 keq·(hm2·a)-1.氮沉降临界负荷在1.0~2.5 keq·(hm2·a)-1范围,小于1.0 keq·(hm2·a)-1出现在肇庆等地区.当前硫沉降超过临界负荷的区域较少,但大部分区域氮沉降超过了其临界负荷;未来随着大气颗粒物浓度的降低硫沉降临界负荷将下降,将出现大片硫超临界负荷区.因此,当前珠江三角洲地区应加大氮沉降控制的力度,未来在控制大气颗粒物的同时应特别注重硫沉降的协调控制.     

珠江三角洲大气干沉降金属元素浓度和来源分析

本文对珠三角地区137个大气干沉降样品中金属元素含量和来源进行了分析。金属元素几何平均浓度高低依次为Fe>Zn>Mn>Pb>Cu>(Ni,Cr,Rb)>V>(Li,Y)>Co>(Cd,Cs)>Tl,其中Fe的浓度最高为31573mg/kg,Tl的浓度最低为1.0mg/kg,金属元素浓度主要与周边环境和当地发展类型影响有关,采样点位于工业区周边的金属元素浓度最高,城市居民区和近郊区次之,远离城市和工业地区的相对较低。富集因子分析表明Cd、Zn、Cu、Ni和Pb元素受人类活动影响显著,污染严重;相关性分析得出Cu、Pb、Zn具有显著性相关,Cr、Ni分别与Mn、Co、Li、Zn显著性相关,表明它们可能具有相同来源;因子分析得出Rb、Cs、Y、Mn、Ni、Li、Co主要受到土壤扬尘来源的影响,Pb、Cu、Cd及Ni、Cr与当地工业化和城市化过程密切相关,其中Pb元素主要受到燃煤和交通扬尘的污染,Cu和Cd元素主要来源于工业生产中产生的重金属污染。     

珠江三角洲秋季臭氧干沉降特征的数值模拟

利用区域化学传输模式WRF-Chem对2014年10月珠江三角洲臭氧干沉降特征进行模拟,结果表明：臭氧干沉降通量呈现明显的时空分布差异,日间平均沉降通量[0.68μg/（m²·s）]明显大于夜间[0.21μg/（m²·s）];同时,珠江三角洲城区的臭氧沉降通量及日较差均比周边植被覆盖区小.受NO_x和VOCs等前体物以及各气象要素场的综合影响,臭氧浓度日变化具有明显的单峰型分布特征,在14：00~15：00达到峰值,秋季臭氧浓度高值区位于珠江三角洲主要排放源下风向区域的广佛交界、江门及中山东部等地区;臭氧的干沉降速率也具有明显的时空变化特征：从07：00~08：00的0.27cm/s开始迅速增大,10：00~16：00基本保持在0.60cm/s左右,17：00开始平缓减小至午夜的0.21cm/s左右;干沉降速率的变化主要受空气动力学阻抗R_a、粘性副层阻抗R_b以及表面阻抗R_c影响,研究表明夜间的干沉降速率主要受R_a影响,而日间R_c起主要作用.这3种阻抗分别受大气稳定度、摩擦速度和下垫面土地利用类型影响,在珠江三角洲区域亦表现出明显的时空变化特征.     

大气中硫污染物的干沉降模式

建立了计算ＳＯ２和硫酸盐气溶胶干沉降速度的数值模拟,模式中考虑了气象条件,下垫面特征等因素对不同污染物干沉降速度的影响。并利用该模式计算了垫面上ＳＯ２和ＳＯ４＾２－的干沉降速度,其变化范围分别为０．２－１．０ｃｍ／ｓ和０．１－０．８ｃｍ／ｓ,与文献给出的结果对比表明,该模式散于计算硫污染物的干沉速度是可行的,最后给出了包括我国大部分地区白天和夜晚的硫污染物干沉降速度的区域分布。     

丹江口水库淅川库区大气无机氮干沉降特征

大气氮沉降是氮素生物地球化学循环中的重要环节,也是水库水体外源氮输入的重要来源之一。以丹江口水库淅川库区为研究区,在库区周围设置6个采样点,于2019年10月至2020年9月期间采集并分析大气氮干沉降样品,探讨无机氮干沉降的时空分布特征及其对水库水体外源氮输入的贡献。研究结果表明:库区无机氮干沉降量为16.30kg/(hm²·a),其中氨氮占比77%,硝氮占比23%,两者比值的变化范围为2.09(1月)～7.65(7月);氨氮沉降量在季节上表现出极显著差异性,硝氮、氨氮沉降量在空间上表现出显著差异性;气象要素(温度、气压、风向、相对湿度和水汽压)是影响氨氮沉降量的重要因素;无机氮沉降量占河流总氮入库量的7.28%,氨氮沉降量占河流氨氮入库量的38.10%;水库水体氮浓度对无机氮沉降响应的净增量为0.06mg/(L·a);库区氮沉降的削减策略须以农业减排为主,未来水库的水质保护需要重点考虑农业活动的影响。     

东亚地区的硫沉降特征分析

利用一个硫沉降模式讨论了东亚地区的硫沉降特征。大多数地区,干沉降是硫沉降的主要形式,在降水区,湿沉降可占总沉降的20%~95%。干沉降以SO₂的沉降为主,SO₂的干沉降占总干沉降的70%~90%。降水引起的湿沉降主要是SO₄2-的沉降,SO₄2-的湿沉降量一般为SO₂湿沉降量的1~9倍。干沉降与排放量之比的大值区与排放的大值区相对应,但其中心与排放的大值中心不重合,而是在其附近。      

三峡库区大气活性氮组成及干沉降通量

为了解三峡库区腹地大气中活性氮的组成及干沉降通量,于2015年每个季节选取代表性月份在万州城区采集了气体和颗粒物样品.利用离子色谱法测定氮素浓度,同时结合大叶阻力模型模拟计算的干沉降速率值,估算了不同形态氮素的干沉降通量.结果表明,HNO₃的干沉降速率值最大,年均值为0.39cm/s,约为其它氮素的3~8倍.NO₂和NH₃是大气活性氮的主要赋存形态,年均浓度值分别为（11.7±3.9）和（11.0±5.3）μg N/m³,两者之和约占总无机氮浓度的80%.万州城区总无机氮干沉降总量为8.5kg N/（hm²·a）,其中氧化态氮（NO₂、HNO₃、颗粒态NO₃^-）和还原态氮（NH₃、颗粒态NH₄⁺）干沉降通量分别为3.5,5.0kg N/（hm²·a）,占干沉降总量的41.4%和58.6%.因此,为有效控制三峡库区腹地的氮素污染,应重点关注NH₃的减排.     

河南省北部农区大气氮和硫沉降特征

人为活动导致大气氮和硫沉降的增加及其随后产生的诸多不良生态效应。定量农田大气氮和硫沉降输入可以为农田氮硫的养分管理提供参考依据。近年来,国家大气清洁行动对大气活性氮和硫的排放产生了较大影响,然而关于华北农区氮和硫的综合沉降研究并不多见。该研究在河南省北部农区采集大气NH₃、NO₂和SO₂浓度,研究大气PM_2.5中PNO₃^-、PNH₄⁺和PSO₄^2-浓度的季节变异,定量大气氮和硫干沉降量。采集大气降雨获得大气氮和硫湿沉降量。结果表明：2020年试验点大气NH₃、NO₂和SO₂月平均浓度分别为13.9μg/m³(以N计,下同)、10.38μg/m³和4.1μg/m³(以S计,下同)。大气PM_2.5浓度61.3～110.8μ...     

甘肃平凉市大气湿沉降中氮、硫污染物循环特征分析

大气环境中氮,硫污染物的循环,正在自然系统改变。人为活动已明显冲击了氮、硫元素的循环过程,它们可能对生物多样性,局地气侯变暖,土壤,水体,人体健康等逐渐带来严重影响。氮、硫污染物亦是大气酸沉降的主要来源。通过对甘肃平凉市大气湿沉降中氮、硫污染物特征分析,掌握氮、硫污染物动态变化,分析它们在大气湿沉降中的化学变化及污染循环特征,为做好节能减排工作提供理论依据。使氮、硫元素的循环趋于平衡,防止酸沉降在我市发生,进一步提高我市环境空气质量。     

Wet and dry deposition fluxes of heavy metals in Pearl River Delta Region (China): Characteristics, ecological risk assessment, and source apportionment

The atmospheric deposition of heavy metals poses serious risks to the ecological system and human health. To advance our knowledge of atmospheric dry/wet heavy metal deposition in the PRD region, monthly fluxes were examined based on soluble/insoluble fractions of five heavy metal elements(Cu, Pb, Cd, Cr and Zn) in samples collected from January 2014 to December 2015 at Guangzhou(urban) and Dinghushan(suburban) sites. The ratios of wet/dry deposition fluxes indicated that heavy metal deposition was governed by wet deposition rather than dry deposition in the PRD region. Affected by the shifting of the Asian monsoon, wet deposition fluxes exhibited significant seasonal variation between summer monsoon seasons(April to September) and winter monsoon seasons(October to February) in this region. Cd was classified as an extremely strong potential ecological risk based on solubility and the Hakanson ecological risk index. Source contributions to wet deposition were calculated by PMF, suggesting that dust, biomass burning, industries,vehicles, long-range transport and marine aerosol sources in Guangzhou, and Zn fertilizers,marine aerosol sources, agriculture, incense burning, biomass burning, vehicles and the ceramics industry in Dinghushan, were the potential sources of heavy metals.     

珠江口无机氮湿沉降规律及大气输送的研究

针对2007年3～11月广东中山市横门站的降水资料,分析了珠江口氮湿沉降特征及其来源.结果显示:研究期间横门降水中NH+4-N和NO-3-N的降雨量加权平均浓度分别为0.62和0.41mg·L-1;其季节变化规律表现为秋季最高,其次是春季,夏季最低.降水NH+4-N和NO-3-N的浓度呈显著正相关,与降水pH值呈负相关.利用气团轨迹后推以及天气形势得出,横门陆地性降水氮浓度最高,海洋性降水氮沉降通量最高.云下气团分类结果表明,海洋性NE类气团对横门无机氮湿沉降的输送负荷最大.     

近10 a来珠江三角洲地区氮收支演变及区域差异分析

采用2000、2005 和2010 年三个不同时期的工业、农业、环保、自然条件和人口等相关数据,通过大量数理统计分析对近10 a 来珠江三角洲（简称“珠三角”）地区的氮收支演变与区域差异进行了评估。结果表明,在过去三个不同时期,珠三角地区氮的年输入、输出量有升有降,但是氮盈余总量却呈现出较显著的增加趋势,单位面积氮盈余量也从2000 年的43.43 kg/（hm²·a）增加到2010 年的51.92 kg/（hm²·a）。整个珠三角地区的负荷氮水平较全国平均水平偏高,但尚低于同样经济发展迅速、人口密集的长江三角洲地区的平均水平。快速的城市化发展和日益增强的人类活动对珠三角地区氮收支变化具有较大影响,且表现出非常显著的内部区域差异,深圳、东莞、佛山和广州等城市均面临较为严峻的氮污染潜势。     

珠三角干季海陆风特征及其对空气质量影响的观测

通过2004年10月在珠江三角洲（以下简称“珠三角”）开展大气边界层观测试验得到的垂直风温资料和逐时PM_2.5浓度资料,利用局地环流指数（RF）等方法研究了珠三角海陆风特征及其对空气质量的影响.结果表明：局地环流指数是表征局地大气输送能力的有效指标;冷暖气团对峙导致珠三角污染日背景风场较弱,沿海海陆风活动活跃,空气质量指数与RF系数相关性颇高,珠三角沿海100~400m处RF系数值主要分布在0.5~0.8之间;在海陆风影响下低层风场的有效输送能力较弱,不利于污染物的输送扩散.而随着冷空气全面控制珠三角,垂直风场RF系数值高达0.9以上,海陆风难以发展,风场输送能力强,能够持续的将污染物输送出去.观测发现沿海观测点试验期间海陆风发生频率约为47.8%,其中72.7%的海陆风日出现了污染天气,海陆风日地面风向呈现出明显的随时间顺时针偏转特征,海风约从16：00时开始出现,并在20：00达到最大影响高度约为600~800m.夜间海风将污染物输送回内陆观测点,导致内陆PM_2.5浓度在19：00~21：00时出现浓度峰值,呈现出明显的双峰结构.     

2006~2010年珠三角地区SO2特征分析

对广州番禺大气成分站2006~2010年期间的SO2资料进行了分析,讨论了珠江三角洲(珠三角)地区地面SO2体积分数的年、季节、月、日变化特征和概率的分布特征.珠三角地区地面SO2变化特征的分析结果表明,2010年地面SO2体积分数的总体水平相对近年来有一定下降,高浓度事件发生频率降低;冬、春季SO2各项统计值要高于夏、秋季,干季明显高于湿季,可能与大气边界层高度和太阳辐射等因素的季节性变化相关;SO2干湿季的日变化趋势相仿,日最高峰时间相同,只是湿季达次高峰和最低点的时间比干季要提前1 h,这可能与季节性的大气边界层高度和辐射强度变化,以及日照时间长度有关;SO2体积分数的概率分布特征比较复杂,各月谱型分布各有不同,可能与季节性因素的变化规律相关.     

珠三角地区冬季大气中PCBs的空间分布

为了考察珠三角地区冬季大气中PCBs的空间分布,于2001年12月24日至2002年1月16日在广州的市区、郊区和背景区进行连续的空气样品采样.采用GC-MS-SIM模式进行PCBs分析.结果表明,空气中PCBs的总浓度按照距离市区从近到远的次序依次降低.市区PCBs平均浓度是郊区的1.61倍,是背景区的2.54倍.PCBs各单体化合物的浓度分布表现出明显的地区差异.低氯取代PCBs的市区浓度比郊区和背景区的浓度高出很多,而高氯取代PCBs的空间差异不明显.在不同氯数PCB浓度之和对PCBs总浓度的百分贡献率分布中,市区、郊区和背景区都表现为三氯和四氯取代PCBs的贡献最大,而且不同地区两者的贡献率之和非常接近.市区和郊区空气中三氯和四氯取代PCBs的贡献比较接近;而背景区空气中四氯取代PCBs的贡献高达52.79%,是三氯贡献的近2倍.郊区和背景区空气中五氯取代PCBs的平均贡献率分别是9.65%和10.87%.仅就颗粒相而言,其PCBs平均贡献率在市区、郊区和背景区表现出非常好的一致性.对市区、郊区和背景区空气中log Kp与log PLo进行回归分析,其斜率mr分别是-0.60、-0.42和-0.45,都明显地偏离空气中气/固分配的理想平衡状态.     

珠江三角洲典型灰霾过程的边界层特征

2014年1月初珠江三角洲(以下简称珠三角)地区出现严重的灰霾天气.利用广东省城市空气质量资料、中国气象局番禺大气成分站逐时PM10、PM2.5、PM1以及能见度数据、广东省946个自动站风向风速数据、广州基本站风向风速数据、2013~2014年东莞佛山大气边界层观测试验资料等,研究了珠三角2014年1月1~8日典型灰霾过程的边界层特征.结果表明:大陆冷高压变性出海是这次灰霾过程发生的主要天气系统.其使得珠三角地区受静稳天气控制,造成微风或静风状况以及低的边界层和逆温结构;6日珠三角主要城市空气质量呈现不同的变化,其原因主要是区域内风向的变化,5日上午珠三角为弱的偏北风,整个珠三角都为灰霾天气,而5日下午风向由偏北风转为偏南风,珠三角东南部地区空气质量改善,北部(内陆)地区的空气质量恶化;后向轨迹分析发现所有气流呈明显下沉作用,且5日20:00的后向轨迹簇来自陆面,6日20:00的后向轨迹簇来自海面,两者对珠三角的空气质量具有不同的影响.