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1.
以氧化石墨烯(GO)、超薄g-C3N4(UCN)、AgNO3和KI为前驱体,首先通过超声法合成GO/超薄g-C3N4(GO/UCN)异质结光催化剂,然后通过化学沉淀法在GO/UCN片层上沉积不同质量分数的AgI纳米颗粒,进一步合成AgI/GO/UCN异质结光催化剂.以罗丹明B(RhB)为目标污染物,测试其可见光催化活性及光催化降解机理.结果表明:(1)当AgI质量分数为30%时,AgI/GO/UCN的可见光催化活性最高,在60 min内对RhB的光降解率达到98.42%;(2) 30%AgI/GO/UCN的最大光吸收边红移至460 nm(UCN为430 nm),禁带宽度由UCN的2.66 eV缩窄至2.53 eV;其瞬态光电流密度提升至2.251μA·cm-2(而UCN为1.556μA·cm-2),电化学阻抗谱电弧半径显著减小;(3)催化剂稳定性良好,重复使用4次对RhB的降解效率仍可达89.61%;(4)对RhB催化氧化起主要作用的... 相似文献
2.
以Bi(NO3)3·5H2O、KI和g-C3N4为前驱体,采用常温沉淀法制备Bi5O7I/g-C3N4Z型异质结复合光催化剂,表征其光吸收性能、微观形貌、光生电子-空穴的分离效率等特性,研究新型光催化剂对RhB的可见光催化降解性能,探讨其可见光催化过程活性基团种类以及作用机理.结果表明:利用沉淀法合成Bi5O7I/g-C3N4的条件为:Bi(NO3)3·5H2O、KI和g-C3N4的投加量分别为4.85g、1.66g和1.61g,乙二醇的用量为50mL,反应液的pH值为12,反应搅拌速度为200r/min,反应温度为25℃.Bi5O7I/g-C3N4异质结无杂相生成且纯度高,异质结复合发生在g-C3N4的(002)晶面和Bi5O7I的(203)晶面,但g-C3N4和Bi5O7I的化学结构未受影响.Bi5O7I/g-C3N4呈三维纳米花瓣形貌结构,为光生电子-空穴的迁移提供了大量的接触位点.Bi5O7I的g-C3N4掺杂改性使其光催化活性显著增强,其光吸收边缘由425nm红移至462nm,Bi5O7I/g-C3N4的能带排列结构与Z型异质结匹配,促进了光生电子-空穴的分离.其光电流密度(11.5mA/cm)约为g-C3N4和Bi5O7I对应值的2.66倍和1.47倍.Bi5O7I/g-C3N4对罗丹明B的可见光催化降解率为93.9%,显著高于g-C3N4(58%)和Bi5O7I(49.7%)的降解效果,其光催化氧化活性主要来自羟基基团、超氧基团和光生空穴等中间态自由基. 相似文献
3.
文章采用溶剂热法合成不同形貌和结构的g-C3N4半导体,超声法将AgBr原位沉淀在g-C3N4表面,成功制备出不同质量比AgBr/g-C3N4复合光催化剂。借助FE-SEM、BET、TGA、XRD、UV-Vis DRS等方法对制备样品的晶体结构、形貌、比表面积、热稳定性以及其光学性能进行了表征。结果表明:g-C3N4半导体呈现纳米管状结构,直径约为300 nm,管长约为800 nm;AgBr/g-C3N4-20%复合光催化剂比表面积可达为40.727 m2/g,孔体积0.110 cm3/g,孔半径为17.171 nm。以罗丹明B (RhB)为模拟污染物,考察光催化降解性能,结果表明AgBr/g-C3N4质量比为20%时,可见光催化80 min后,RhB降解率可达到97.4%。光催化机... 相似文献
4.
文章采用水热法制备出CeO2/g-C3N4复合光催化剂,利用XRD、SEM、UV-Vis、XPS、PL等方法对其进行了表征。选择四环素(TC)为模拟污染物,考察了CeO2/g-C3N4复合光催化剂的可见光催化降解性能。结果表明,CeO2/g-C3N4复合材料可拓宽CeO2对可见光的响应,有效抑制g-C3N4光生电子-空穴的复合,使得CeO2/g-C3N4复合光催化剂的活性比单纯g-C3N4和CeO2有显著提升,其中质量比为4∶1时的复合光催化剂活性最高,在可见光照射90 min后,对质量浓度为50 mg/L TC的光降解率达到96.4%。并且经过5次循环使用后复合材料降解TC的效率为76.5%,表... 相似文献
5.
利用水热和原位沉淀法将Ag3PO4纳米颗粒负载于Cu2+掺杂的单斜相BiVO4微球上成功制备了Ag3PO4/Cu-BiVO4异质结构, 并作为可见光下高效降解四环素(TC)的光催化剂.通过XRD、SEM、TEM、XPS、FTIR、UV-Vis DRS、PL和EIS等手段对样品进行了表征.结果表明, Cu2+和Ag3PO4纳米颗粒的修饰增加了比表面积和可见光响应性能, 为催化反应提供更多的异质结界面活性点位.铋(Bi)/银(Ag)物质的量比为2:1的Ag3PO4/Cu-BiVO4催化剂在120min内对TC (20mg/L)显示出最高的光催化性能(91.68%), 5次连续循环后降解率保持86.1%, 表现出优异的光催化活性和稳定性.结合捕获实验和电子自旋共振(ESR)光谱证实h+和·O2-为主要活性物种.光催化活性的增强主要归因于Cu-BiVO4和Ag3PO4间p-n异质结构的形成和Cu2+掺杂的能带调控作用, 有效提高了光催化反应过程中载流子的分离和迁移效率. 相似文献
6.
以尿素为氮化碳(g-C3N4)合成的前驱体,柠檬酸(CA)作为还原剂,以一步溶剂热法制备铋修饰BiOBr/g-C3N4异质结型复合光催化剂(简称Bi/BiOBr/g-C3N4).通过调控CA的投加量,实现了对Bi/BiOBr/g-C3N4可见光催化的可控制备,并以RhB为目标污染物研究其光催化活性.结果表明:1被还原在BiOBr表面上的Bi金属含量随还原剂CA投加量增加而增加,CA最佳投加量为2 mmol,Bi/BiOBr/g-C3N4的光生载流子的分离效率最高、禁带宽度最窄(2.43 eV).而未采用CA改性的BiOBr/g-C3N4,其禁带宽度为2.8 eV.2投加CA能调控BiOBr形貌(如结晶度、尺寸大小以及晶粒平均厚度),进而调控其光催化活性.当CA投加量为2 mmol时,BiOBr纳米微球大小适中,结晶度最高,晶粒平均厚度最小.3Bi修饰BiOBr/g-C3N4光催化剂对RhB的可见光降解率高达99.8%,其光催化降解速率达到0.097 k·min-1,是BiOBr/g-C3N4光催化速率(0.026 k·min-1)的3.73倍.4Bi/BiOBr/g-C3N4异质结光降解机理是:在Bi金属等离子体效应、BiOBr表面氧空缺与异质结的协同作用下,提高了Bi/BiOBr/g-C3N4异质结对可见光吸收能力和光生载流子的分离效率,从而实现对RhB的高效降解. 相似文献
7.
文章结合藻类污染水体的特征,以铝盐改性的膨胀珍珠岩(mEP)为漂浮载体,采用溶胶凝胶-浸渍沉淀法制备漂浮型Ag系(Ag3PO4、Ag2CrO4)、氮化碳(g-C3N4)共修饰TiO2的可见光催化材料,用于微囊藻毒素(MC-LR)的原位修复。对光催化材料使用SEM、N2吸附/脱附、FTIR等分析方法进行材料表征。通过研究Ag3PO4-g-C3N4-TiO2/mEP和Ag2CrO4-g-C3N4-TiO2/mEP 2种复合光催化材料吸附过程的反应动力学和光催化降解动力学,探讨2种材料对MC-LR的吸附和光催化降解能力。光催化除MC-LR过程中活性基团贡献率为 h+>·O 相似文献
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以g-C3N4纳米片为模板,通过水热法原位合成高催化活性的AgInS2/g-C3N4复合光催化材料,采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),荧光光谱(PL)和表面光电压(SPV)等表征手段对材料物理、化学性能进行表征,并以邻二氯苯(o-DCB)为目标污染物研究其光催化性能.结果表明:AgInS2成功负载到g-C3N4纳米片上,其组成的复合材料拓宽了光吸收范围,提高了光生电子-空穴迁移效率且降低了复合率;在可见光照射8h后气相o-DCB的光催化降解效率达到62.7%,动力学参数分别是g-C3N4纳米片和AgInS2的2.13倍和1.76倍.利用原位红外光谱技术和ESR技术推导其反应机理,发现降解过程中产生了超氧自由基活性氧物种,降解的最终产物是二氧化碳、水等. 相似文献
9.
采用水热法和溶胶凝胶法制备了新型FeTiO3/TiO2纳米异质结复合材料,并明确了最优的掺杂比例(0.5%).随后利用X射线衍射能谱(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等手段对该复合材料进行表征,证实了其结晶度、吸光度随掺杂量的规律性变化.电镜照片显示,该复合材料具有蓬松多孔的微观结构,且晶格条纹清晰、分散度高,有利于光电子的传导.对苯的降解实验表明,相比于纯TiO2,该催化剂的气相可见光催化能力大幅提高,降解率提升了3倍,达到40%,而CO2生成量提升了5倍,超过300 ppm.同时,电化学测试和电子顺磁共振谱(ESR)等均证实,FeTiO3的窄能带能够提高TiO2的光响应,实现可见光激发;而二者的能带相互匹配,有助于转移光生载流子,实现电子-空穴的高效分离,进而其光生电子和自由基生成能力大幅增强,因此,表现出了较强、较稳定的光催化活性. 相似文献
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采用过量浸渍(XS)、等体积浸渍(PV)和半等体积浸渍(HPV)方法,分别制得3种柱状V2O5/AC催化剂,并对其脱硫能力进行评价.结果表明:尽管这3种方法制取的催化剂总w(V2O5)相同(均为0.5%),但V2O5在柱状颗粒中的分布差异却很大;其中半等体积浸渍法制备的催化剂外层w(V2O5)最高,等体积浸渍法的w(V2O5)居中,过量浸渍法的w(V2O5)最低.脱硫前期,催化剂外层的w(V2O5)对脱硫活性的影响很大,外层w(V2O5)高的催化剂脱硫活性较高;脱硫后期,催化剂外层w(V2O5)对脱硫活性的影响变小,而内层w(V2O5)的影响变大,内层w(V2O5)高的催化剂脱硫活性较高. 相似文献
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g-C_3N_4/石墨烯复合材料的制备及光催化活性的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以三聚氰胺和氧化石墨烯颗粒为原料,通过研磨负载、氮气气氛下煅烧的方法制备了石墨相氮化碳/石墨烯(g-C_3N_4/r GO)复合光催化剂.主要采用TEM、XRD、PL等对其进行表征,研究了其在模拟太阳光下对罗丹明B(Rh B)的光催化性能.PL分析结果显示,相比单一的g-C_3N_4,g-C_3N_4/r GO的光生电子-空穴对的复合几率大大降低.光催化结果表明,和单一g-C_3N_4相比,首次使用研磨负载、氮气保护气氛下煅烧制备的g-C_3N_4/r GO(2%)光催化反应180min后对Rh B的降解率提高了43.2%.这是因为石墨烯为g-C_3N_4提供了电子转移场所,实现光生电子-空穴的有效分离,从而提高了光催化效率.本文还考察了添加叔丁醇(TBA)和三乙醇胺(TEOA)后对g-C_3N_4/r GO光催化的影响,实验结果表明:光生空穴是g-C_3N_4/r GO光催化体系中的主要活性物质之一. 相似文献
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以自制的g-C3N4和氧化石墨烯(GO)及TiO2为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯(rGO)为光生电子传输介质的g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis-DRS)、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料的SEM照片显示其为TiO2包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO2和g-C3N4的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO:g-C3N4=1:10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振(EPR)测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为:复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH3进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用. 相似文献
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以自制的g-C3N4和氧化石墨烯(GO)及TiO2为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯(rGO)为光生电子传输介质的g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis-DRS)、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料的SEM照片显示其为TiO2包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO2和g-C3N4的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO:g-C3N4=1:10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振(EPR)测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为:复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH3进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用. 相似文献
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研究了光辐照和基于石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化对二级出水中1株四环素和氨苄西林抗性多重耐药菌E.coli CGMCC 1.1595的灭活效果.结果表明,汞灯辐照功率(100/300/500W)和辐照强度越高,其灭活效率相对越高,在500W汞灯60min辐照条件下,紫外长波(UVA)-可见光(300~579nm)对该多重耐药菌的灭活率为0.41log;基于g-C3N4的光催化对其灭活率为1.31log.相比未加g-C3N4催化剂的光辐照灭菌,在UVA-可见光条件下g-C3N4对其灭活率的贡献为61%~69%;在可见光条件下g-C3N4对其灭活率的贡献达到60%~79%.在UVA-可见光g-C3N4光催化灭活E.coli CGMCC 1.1595反应体系中,活性氧自由基和电子空穴的活跃程度为:·OH > ·O2- > H2O2 > h+ > 1O2,·OH为该光催化体系的主要活性物质,其次是·O2-和H2O2. 相似文献
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本文采用水热合成法制备ZnIn2S4/g-C3N4复合催化剂应用于水中痕量药物卡马西平(CBZ)的太阳光催化降解,探究实际河水中固体颗粒(SS),无机盐(IS)和溶解性有机物(DOM)对催化剂活性的影响以及ZnIn2S4/g-C3N4/浮石负载型催化剂光催化CBZ效果.结果表明,质量比为20:1 ZnIn2S4/g-C3N4的光催化活性高于ZnIn2S4,ZnIn2S4与g-C3N4异质结构加速了电子-空穴对的分离并抑制其复合、ZnIn2S4/g-C3N4中孔的增多和比表面积的增加有效提高了催化剂活性.水质参数对催化剂活性的影响顺序为DOM>IS>SS,过滤后河水中CBZ的光催化速率常数比原水提高了13倍;125mg/L催化剂投加量和太阳光照射240min后,100μg/L的CBZ被完全降解.动态试验中CBZ的光催化效率随水流速度的增大而下降;流速5mL/min下循环4次,ZnIn2S4/g-C3N4/浮石光催化降解与矿化CBZ的效率分别为86.4%和43.9%. 相似文献
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通过简单的超声剥离分散和水热法,成功制得了具有多孔结构的TiO2/pg-C3N4复合催化剂.利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对样品的形貌、结构及光学性能进行了表征.在模拟太阳光照射下,以RhB和MO为模拟污染物考察了TiO2/pg-C3N4的光催化性能.结果表明:当TiO2占pg-C3N4的质量分数为5%时,制得的TiO2/pg-C3N4(5:100)复合催化剂具有最优的光催化性能.TiO2/pg-C3N4(5:100)对RhB的光催化降解途径为O2·-和h+使整个共轭发色团结构发生裂解.TiO2/pg-C3N4(5:100)光催化性能的提高一方面是由于多孔结构增加了光催化反应的活性位点;另一方面是由于TiO2与pg-C3N4之间形成了Z型异质结,与传统的Ⅱ型异质结相比,该复合催化剂不仅使光生载流子分离效率提高,同时保留了pg-C3N4导带电子的强还原性和TiO2价带空穴的强氧化性. 相似文献
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通过简单的水热及煅烧方法制备了脯氨酸掺杂的g-C3N4纳米片,借助FTIR、XRD、SEM、BET、XPS、UV-vis DRS、PL、电化学工作站等手段对所制备的光催化剂进行结构、形貌、组成及光电性能表征分析.结果表明,脯氨酸的加入可以自主剥离前驱体,制成纳米片状的g-C3N4,增加催化剂的比表面积.此外脯氨酸的引入可以调节催化剂的能带结构,增加可见光吸收,提高光生载流子分离率.在模拟可见光照射下,考察其对罗丹明B (RhB)的光催化降解性能获得了最优掺杂条件.1%脯氨酸掺杂(PCN-1%)的催化剂经过60min可见光照射即可降解99%以上的污染物.降解速率得到显著提升,PCN-1%对RhB的降解速度(0.0271min-1)达到传统体相氮化碳(BCN)降解速率(0.0027min-1)的10.04倍,显著提高了g-C3N4的光催化能力. 相似文献