亚铁离子活化过硫酸氢钾复合盐降解水溶液中酮洛芬

以亚铁离子活化过硫酸氢钾（PMS）所产生的硫酸根自由基为氧化剂,氧化水中的酮洛芬,考察了pH值、温度、Fe2+浓度、Fe2+/PMS摩尔比以及Fe2+投加方式等因素对酮洛芬氧化降解的影响,探究氧化降解酮洛芬（KTP）的最佳运行条件。结果表明,在实验范围内,pH值为3、温度为45℃和Fe2+/PMS/KTP浓度比为20/15/1时酮洛芬的降解效果最好,酮洛芬的去除率达到66.8%。分批式投加Fe2+,使硫酸根自由基（SO4·-）持续生成,这样更有利于酮洛芬的降解。     

Fe2+活化过硫酸氢钾复合盐降解吲哚美辛

通过亚铁离子活化过硫酸氢钾复合盐产生氧化性的硫酸根自由基,以吲哚美辛（IM）为目标污染物,研究了不同亚铁离子浓度和过硫酸氢钾浓度,以及加入Cl-离子和腐殖酸对吲哚美辛降解情况的影响。结果表明,[IM]：[PMS]：[Fe2+]=1：2：2条件下,IM的去除率接近100%;低浓度的Cl-抑制吲哚美辛的降解,高浓度则为促进作用;而腐殖酸都在不同程度上抑制了吲哚美辛的降解。经淬灭实验表明,亚铁离子活化过硫酸氢钾降解吲哚美辛中起主要作用的自由基是SO4-·。该方法能在短时间内高效降解吲哚美辛,为实际废水中吲哚美辛去除提供参考。     

钴铜铁三元类水滑石材料催化过硫酸氢钾复合盐降解苯酚

采用共沉淀法制备过渡金属钴、铜、铁组成的钴铜铁三元类水滑石材料(CoCuFe-LDH),用于催化过硫酸氢钾复合盐(PMS)降解水中苯酚,并考察了初始pH、CoCuFe-LDH催化剂投加量、PMS用量对苯酚降解效率的影响。实验结果表明:CoCuFeLDH对PMS的催化活性较高;在pH为中性,催化剂为0.20g/L,PMS为2.5mmol/L,苯酚为50mg/L的条件下处理60min,苯酚的去除率可达96%;当催化剂投加量分别为0.05、0.10、0.15g/L,反应40min时,苯酚的去除率分别为76%、82%和91%。自由基猝灭实验表明,CoCuFe-LDH/PMS催化体系中存在硫酸根自由基和羟基自由基,但硫酸根自由基为主要活性自由基。     

ZnCo2O4活化过一硫酸氢钾体系氧化降解水中吡虫啉

吡虫啉(IMI)作为第1代新烟碱类农药,在环境中残余量大、残留时间长,降低其在环境中的含量十分必要.采用凝胶法制备ZnCo2O4双金属氧化物催化剂,利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)及X射线光电子能谱分析(XPS)等手段对催化剂进行了表征.通过ZnCo2O4活化过一硫酸氢钾(PMS...     

CuO/过硫酸氢钾体系催化氧化苯酚

本论文通过直接沉淀法制备了CuO催化剂,结合过硫酸氢钾,在常温常压下催化氧化处理苯酚模拟废水。采用电子显微镜（SEM）、X射线粉末衍射（XRD）对催化剂进行了表征,并研究了反应过程中各影响因素对降解效率的影响。实验结果表明,在催化剂用量为0.2 g/L,氧化剂浓度为0.25 g/L,pH值为7,反应时间为60 min的条件下,浓度为50 mg/L的苯酚降解率可达100%,TOC去除率达84%。进一步实验表明,催化剂具有良好的重复使用能力。最后,通过自由基捕捉实验,考察了体系中的自由基种类,并根据实验结果,讨论了CuO/过硫酸氢钾体系的催化降解机理。     

硫酸亚铁协同过硫酸氢钾去除铜绿微囊藻

避免消毒副产物(DBPs)形成和胞内有机物(IOMs)的释放,是解决传统工艺治理蓝藻水华潜在风险的关键.为此,开展了FeSO4协同过硫酸氢钾(PMS)高级氧化除藻研究,分别探讨了FeSO4投加量、pH及无机离子对铜绿微囊藻细胞去除效果的影响.结果 表明:当FeSO4和PMS投加量均为0.1 mmol·L-1时,藻细胞、...     

水溶液中萘普生的光催化降解及产物的毒性评价

以紫外光为光源,采用photo-Fenton方法降解低浓度的萘普生(NPX)水溶液,确定了最佳降解条件为:pH=3,H2O2质量浓度为500 mg/L,Fe2+质量浓度为15 mg/L.NPX的光催化降解过程符合一级动力学方程.在最佳降解条件下,NPX降解反应速率常数为0.136 0 min-1.NPX溶液对普通小球藻的生长有一定的抑制作用,降解前抑制率为50.54%,降解75min后,抑制率下降至1.99%.photo-Fenton可以降低NPX溶液的生物毒性,适用于处理含低浓度NPX水溶液.     

次氯酸钠降解水中萘普生的效果

探究了次氯酸钠(NaClO)对萘普生(NPX)的氧化降解效果。分析了次氯酸钠投加量对NPX去除率和体系总有机碳(TOC)的影响,同时分析了此过程中次氯酸钠投加量与次氯酸钠利用效率之间的关系。结果表明,NPX的降解率随着次氯酸钠投加量增加而增加,直至NPX的降解率达100%。溶液中TOC去除率随NaClO与NPX摩尔比的增大先增加后趋于平缓,最后溶液中TOC去除率稳定在22.5%左右。次氯酸钠的利用效率会随NaClO与NPX摩尔比的增大先增后减,在NaClO与NPX摩尔比为7.5:1时,次氯酸钠的利用效率达最大值。同时研究了不同pH对NPX氧化降解反应的影响,实验显示,溶液处于较低的pH更有利于NPX被氧化降解。最后通过对比实验,研究了医用萘普生胶囊中所添加辅料对NPX的氧化反应的影响,结果表明,萘普生医用药品中所添加成分对NPX的氧化降解有一定的抑制作用。     

二价铁活化过硫酸盐降解土壤中十溴联苯醚

研究了Fe2+活化过硫酸钠产生的硫酸根自由基降解土壤中十溴联苯醚（PBDE-209）的效果,分别考察了Na2S2O8的用量、初始pH值、Na2S2O8与Fe2+摩尔比例、反应时间4个因素对降解效果的影响。通过正交实验确定了降解污染物的最优条件。结果表明,在Na2S2O8用量为0.8 mmol·kg-1,初始pH为5,Na2S2O8与Fe2+摩尔比为2：1,反应时间为30 min的最优条件下,降解率达96.36%。分子探针竞争实验表明体系中产生了硫酸根自由基。Fe2+活化过硫酸钠降解PBDE-209反应过程符合一级反应动力学。     

钨酸铋光催化降解萘普生效果及其机理

以萘普生(NPX)为目标污染物,钨酸铋(Bi₂WO₆)为光催化剂,考察NPX浓度、Bi₂WO₆投加量、阴离子种类、溶液pH对Bi₂WO₆光催化降解NPX效果的影响并确定最佳反应条件。通过原位捕获实验、中间产物识别及反应体系化学需氧量(COD)去除效果,解析光催化过程产生的活性自由基种类及其作用、NPX降解路径及反应体系矿化度,揭示NPX降解机理。结果表明：经水热法制备的Bi₂WO₆为纯正交晶系,具有由2D纳米方片构成的3D花朵状结构,平均孔径为10.79 nm,比表面积为32.54 m²·g⁻¹,带隙能为2.54 eV;在500 W长弧氙灯照射下,当NPX浓度为10 mg·L⁻¹、Bi₂WO₆投加量0.4 g·L⁻¹、溶液pH值为4.6时,NPX降解率可达99.83%,光照180 min时矿化度为67.91%,光照反应时间延长至360 min时矿化度为82.14%;Bi₂WO₆价带电势(3.01 eV)高于OH⁻/·OH和H₂O/·OH的电势,因此,空穴(h⁺)能氧化OH⁻和H₂O生成羟基自由基(·OH);而Bi₂WO₆导带电势(0.47 eV)同样高于O₂/$ \cdot {\rm{O}}_2^ - $的电势,单电子(e⁻)还原O₂过程很难发生,只能经多e⁻还原O₂,生成超氧自由基($ \cdot {\rm{O}}_2^ - $)。同时还发现,h⁺和·OH在NPX降解过程中起主要氧化作用,$ \cdot {\rm{O}}_2^ - $起辅助作用。综合上述结果,NPX的降解机理是在活性自由基协同氧化下,NPX分子中的C—C、C—O、C=C键断裂发生脱羧反应和羟基化反应,生成结构简单的中间产物,中间产物继续氧化分解为小分子化合物并部分矿化成CO₂和H₂O。     

硫化亚铁活化过一硫酸盐降解含表面活性剂水溶液中三氯乙烯的效果与机制

采用硫化亚铁(FeS)活化过一硫酸盐(PMS)降解含表面活性剂吐温-80(TW-80)水溶液中的三氯乙烯(TCE),考察了PMS和FeS投加量、TW-80浓度、溶液初始pH、无机阴离子(Cl^–和HCO₃^–)对TCE降解的影响,确定了PMS/FeS体系中的主导自由基及TCE降解机理,验证了PMS/FeS体系处理实际地下水中含TW-80的TCE效果。结果表明：增加PMS或FeS投加量有利于TCE的降解,但当其投加剂量分别超过0.8 mmol·L^–1和0.6 g·L^–1时,TCE降解反而受到抑制,且TCE的降解率随TW-80浓度的增加而下降;PMS/FeS体系对pH有较宽的适用范围,在pH=11时受到抑制,Cl^–和HCO₃^–对TCE降解有抑制作用;通过自由基淬灭实验和电子顺磁共振实验确定了SO₄^–·、HO·和O₂^–·是PMS/FeS体系中的主导自由基;相比于其他氯代烃,该体系对四氯乙烯和四氯化碳也有较好的降解效果;实际地下水的处理结果证实PMS/FeS体系在实际应用中具有潜力和优势。     

氯化亚铁活化过一硫酸盐同步去除氮磷及磷的回收

采用氯化亚铁(FeCl₂)活化过一硫酸盐(PMS)产生硫酸根自由基(${{\rm{SO}}^{\cdot -}_4} $)和氯自由基(Cl·),实现了水中${{\rm{NH}}_4^ +} $、${{\rm{PO}}_4^{3 - }}$的同步无害化去除及磷的回收。研究了Fe²⁺/PMS/Cl⁻体系中的反应机制,考察了PMS浓度、Fe²⁺/Cl⁻、溶液pH、温度、溶液共存${\rm{CO}}_3^{2 - }$浓度及腐殖酸(HA)浓度等条件对反应体系的影响。结果表明：当溶液pH为4.0、PMS投加量为20 mmol·L⁻¹、Fe²⁺/Cl⁻摩尔分数为1/12时,反应30 min后,溶液中的${{\rm{NH}}_4^ +} $去除率高达100%且以氮气(N₂)形式实现${{\rm{NH}}_4^ +} $无害化去除;${{\rm{PO}}_4^{3 - }}$的去除率也高达100%且以磷酸铁(FePO₄)沉淀形式被回收;随着PMS浓度、Fe²⁺/Cl⁻以及温度的升高,Fe²⁺/PMS/Cl⁻体系中,${{\rm{NH}}_4^ +} $去除率逐渐增大,但对${{\rm{PO}}_4^{3 - }}$的回收无明显影响;溶液中${\rm{CO}}_3^{2 - }$和HA的存在对${{\rm{NH}}_4^ +} $去除有抑制作用。通过自由基淬灭实验和ESR分析证明,${{\rm{SO}}^{\cdot -}_4 }$和Cl·在Fe²⁺/PMS/Cl⁻体系中起主要作用。本研究结果可为氮磷废水的处理及磷回收提供参考。     

泥浆系统中Fe2+活化过碳酸钠降解三氯乙烯

主要探究泥浆系统中Fe2+活化过碳酸钠(SPC)降解三氯乙烯(TCE)的效果。通过批次实验研究土壤对TCE的吸附作用,并考察泥浆系统中SPC和Fe2+投加量对TCE去除效果的影响。结果表明,土壤对TCE具有一定的吸附作用;泥浆系统中,土壤含有的有机质越多,TCE去除效果越低;当SPC/TCE摩尔比为5/1~20/1时,SPC投加量对TCE去除影响不明显,TCE去除效果随Fe2+投加量增大而提高。当水土质量比为30/1,TCE初始浓度为20 mg/L时,SPC/Fe2+/TCE最优摩尔比为10/30/1,此时TCE最终去除率达到97.5%。综上所述,Fe2+活化过碳酸钠降解三氯乙烯快速高效,为应用于实际场地修复提供有效的理论依据。     

Degradation of bisphenol A in aqueous solution by persulfate activated with ferrous ion

Degradation of bisphenol A (BPA) in aqueous solution was studied with high-efficiency sulfate radical (SO₄ ^?·), which was generated by the activation of persulfate (S₂O₈ ^2?) with ferrous ion (Fe²⁺). S₂O₈ ^2? was activated by Fe²⁺ to produce SO₄ ^?·, and iron powder (Fe⁰) was used as a slow-releasing source of dissolved Fe²⁺. The major oxidation products of BPA were determined by liquid chromatography-mass spectrometer. The mineralization efficiency of BPA was monitored by total organic carbon (TOC) analyzer. BPA removal efficiency was improved by the increase of initial S₂O₈ ^2? or Fe²⁺ concentrations and then decreased with excess Fe²⁺ concentration. The adding mode of Fe²⁺ had significant impact on BPA degradation and mineralization. BPA removal rates increased from 49 to 97 % with sequential addition of Fe²⁺, while complete degradation was observed with continuous diffusion of Fe²⁺, and the latter achieved higher TOC removal rate. When Fe⁰ was employed as a slow-releasing source of dissolved Fe²⁺, 100 % of BPA degradation efficiency was achieved, and the highest removal rate of TOC (85 %) was obtained within 2 h. In the Fe⁰–S₂O₈ ^2? system, Fe⁰ as the activator of S₂O₈ ^2? could offer sustainable oxidation for BPA, and higher TOC removal rate was achieved. It was proved that Fe⁰–S₂O₈ ^2? system has perspective for future works.     

活性炭负载钴铁氧体催化PMS降解水中罗丹明B

采用化学共沉淀法制备了磁性活性炭负载钴铁氧体（CoFe2O4@AC）,用于催化过硫酸氢钾（PMS）产生SO4-·自由基降解水中罗丹明B（RhB）。采用SEM、HR-TEM、XRD、FTIR、XPS等测试手段对CoFe2O4@AC的表面物理化学特性进行了表征,考察了PMS投加量、RhB浓度、pH、温度对降解RhB的影响。实验结果表明：与AC/PMS、CoFe2O4/PMS相比,CoFe2O4@AC/PMS催化体系对RhB具有更高的降解效率,且适用于较宽的pH范围（pH=5.0~9.0）;CoFe2O4@AC/PMS体系对RhB的降解随温度的升高而显著加快,其降解活化能为67.46 kJ·mol-1。降解机理研究结果表明,复合材料中的AC和Co(II)协同参与了催化PMS产生·OH和SO4-·的过程。总之,磁性CoFe2O4@AC不仅具有高效的催化效果而且易于从水中分离,对有机染料废水的处理有着良好的前景。     

氧化亚铁硫杆菌对亚铁离子的氧化及其动力学研究

采用9K培养基研究了氧化亚铁硫杆菌氧化Fe^2＋过程中,pH和氧化还原电位的变化规律,并对Fe^2＋的氧化过程进行动力学分析,确定了其反应级数及反应速率常数。结果表明,（1）在温度为30℃,摇床转速为150r／min的条件下,氧化亚铁硫杆菌的最佳接种量为10．0％;（2）Fe^2＋初始质量浓度在11．39～21．72g／L时,随着浓度的增大,Fe^2＋达到100％转化率需要的时间增加;（3）氧化亚铁硫杆菌对Fe^2＋的氧化可近似看作一级反应,反应速率常数为0．0527～0．0788h。