放射性碳同位素在地表水体有机碳来源示踪中的研究进展

随着加速器质谱分析测试技术的不断发展,天然放射性碳同位素(Δ¹⁴C)被广泛应用于地表水环境研究。地表水(河流、湖泊)有机碳循环在全球碳循环中发挥着重要作用。利用放射性碳同位素探究地表水环境有机碳循环,不仅能定量识别有机碳的来源贡献率,还能提供有机碳迁移转化过程的信息。本文综合介绍了放射性碳同位素分析技术原理,比较了溶解有机碳化学前处理三种方法(高温燃烧法、紫外氧化法、化学湿法氧化)的优缺点,系统总结了国内外放射性碳同位素在河流和湖泊系统有机碳循环中的研究进展,并提出国内研究应加强的领域,以及联合利用放射性碳同位素与其他分析测试手段,对地表水体有机碳循环的研究进行展望。     

环境介质中黑碳定量方法的研究进展

黑碳是由生物质和化石燃料等不完全燃烧产生的含碳物质连续统一体,广泛存在于大气、土壤、沉积物、水体和雪冰等环境介质中,涉及到气候变化、环境影响、碳循环、健康危害等诸多问题,是国内外科学家近年来共同关注的热点。黑碳的准确定量是各项研究开展的重要前提,但不同环境介质中黑碳定量方法的建立和优化仍是黑碳研究体系的难点。文章全面总结了大气、土壤、沉积物和水体中黑碳定量方法的研究进展,指出:热光反射法在黑碳气溶胶定量方面具有广阔的应用前景;化学氧化法与热光法相结合是土壤/沉积物中黑碳定量研究的发展趋势;水体溶解态黑碳是近年来的研究热点,其定量研究目前主要采用苯多羧酸分子标志物法,但定量机理和方法优化亟待深入探究。     

典型排放源黑碳的稳定碳同位素组成研究

采集了我国主要的黑碳排放源(生物质燃烧、民用燃煤和机动车尾气)的烟尘样品,分析烟尘中黑碳(BC)和总碳(TC)与原始燃料的稳定碳同位素组成(δ13C),对比各种δ13C值之间的关联性,评估运用δ13C技术进行BC源解析的潜力.结果表明:①3种典型排放源烟尘样品的δ13CBC与燃料有较好的一致性,且不同排放源的δ13CBC变化范围之间有比较明显的差别:生物质燃料除玉米秸(C4植物,δ13CBC为-13.62‰)显著不同外,C3植物的δ13CBC平均值为-26.49‰±1.17‰;烟煤的平均值为-23.46‰±0.37‰;机动车尾气(包括柴油车和汽油车)的平均值为-25.17‰±0.40‰.②各种排放源的BC形成过程存在程度各异的碳同位素分馏,C4植物(玉米秸)燃烧过程分馏作用较明显(BC的δ13C相对燃料负偏1.62‰),而C3植物和民用煤燃烧过程的分馏较小(分别正偏0.63‰和0.52‰).③BC的纯化手段(CTO-375方法)对生物质烟尘的δ13C有一定的影响(BC和TC的δ13C相差约为0.50‰),对化石燃料烟尘没有影响.上述典型排放源的δ13C数据库可为BC源解析提供依据.     

黑碳研究进展

黑碳由生物质和化石燃料不完全燃烧所产生的具有高度热稳定性的含碳物质,广泛存在于土壤、沉积物、大气乃至极地和高山的冰雪中。工业革命以来,人类活动促使大量的黑碳进入到环境中,导致全球黑碳的背景值显著升高。土壤和沉积物中的黑碳有着长时间尺度(约10000yr)的降解周期,在全球碳循环过程中起着部分"汇"的作用。大气和冰雪中的黑碳通过"辐射强迫"作用吸收太阳辐射,促进全球变暖进而影响全球气候变化。目前主要有光学(optical)、热氧化(TO)、化学氧化(CTO)等方法用于黑碳的分离和测试。大气中的黑碳研究一般采用光学法,而土壤和沉积物中的黑碳研究则主要采用化学氧化法。本文全面总结了黑碳在环境中的研究进展,并指出黑碳对全球变暖的贡献是今后黑碳的重要研究方向。     

超新星爆发的γ射线成分产生的放射性碳

用加速器质谱仪对一颗红松的公元1003～1020年树年轮的放射性碳含量进行了逐年测量。结果表明，公元1006年以后出现了两个△14C峰，公元1010～10if年的△14C平均值比公元1003～1009年平均值增加了（8．3±5．1）‰。如果这一增加是公元1006年观察到的超新星爆发的γ射线成分引起的，则地面上△14C的增加比可见光的到达延迟了三年。根据△14C增加量估算这次事件的γ辐射的总能量≥6×1042J。目前还不能完全排除公元1006年以后树年轮△14C出现的两个峰正巧是由两次连续的大的太阳耀斑引起的可能性。进一步的研究正在准备之中。     

中国南方乡村黑碳稳定同位素特征及来源解析——以江西于都为例

于2018年冬季(1月)和夏季(7月)在中国南方江西于都某偏远乡村采集PM2.5样品,分析PM25中BC浓度及其稳定碳同位素(δ13CBC),水溶性离子浓度结果表明,采样期间BC在冬季和夏季平均浓度分别为(1.3±0.8),(0.8±0.3)μ.g/m3,δ13CBc在冬季和夏季平均值分别为(-25.8+1.6)‰和(...     

华北地区南部城市秋冬季黑碳来源解析——基于改进后的黑碳仪模型

为分析华北地区南部城市漯河市秋冬季黑碳(BC)浓度和来源的变化特征,使用7波段黑碳仪(AE33)于2022年9月1日～2023年2月28日在漯河市测量BC浓度,并使用改进后的钾离子动态约束黑碳仪模型进行源解析.此外,对元旦及春节期间烟花爆竹燃放对e BCEC和K+的影响进行分析,以期对华北南部城市的BC污染控制提供合理的建议.结果表明,漯河市秋冬季e BCEC平均浓度为3.62μg/m³,冬季浓度(5.17μg/m³)约为秋季浓度(2.15μg/m³)的2.4倍.e BCEC昼夜浓度变化呈双峰型,峰值出现在8:00和21:00.使用改进后的黑碳仪模型解析出秋冬季BC主要来自化石燃料燃烧的贡献(74.69%±15.63%),其次为生物质燃烧贡献(25.31%±15.63%),控制化石燃料燃烧源对BC污染的改善更加有效.元旦、元宵节和春节等烟花爆竹燃放时段e BCEC的浓度均值分别为11.45、8.42和8.12μg/m3,分别为非烟花爆竹时段的2.6、1.9和1.8倍;春节、元宵节和元旦烟花爆竹燃放时段K+浓度分别为26....     

基于QAR数据的飞机全航段黑碳排放量计算与分析

黑碳气溶胶是航空发动机运行过程中产生的一种主要颗粒污染物.为评估飞机全航段的黑碳排放特性,在一阶近似方法(FOA)的基础上,提出一种基于黑碳形成和氧化过程的形成氧化法(FOX).使用GE90-115B型发动机历史QAR数据进行实例分析,结合QAR数据中燃油流量、空气燃料比、燃烧室入口温度、主燃区火焰温度等热力学参数,计算某次飞行全航段的黑碳排放量.结果表明,形成氧化法的计算结果高于一阶近似方法,巡航阶段的总排放量高于起飞着陆循环.分析表明,结合实际飞行数据的形成氧化法,考虑了发动机的性能差异、燃烧品质及外界环境条件对排放特性的影响,能够更加真实有效地评估飞机全航段的黑碳排放量,为飞机排放监测及排放的适航符合性验证等效替代提供更加准确的依据.     

基于车载平台的济南市道路环境黑碳污染特征研究

为深入了解济南市主城区道路环境黑碳(BC)污染的时空规律,并评估机动车等对BC排放的影响,该研究利用车载平台和微型黑碳仪在济南市主城区开展了为期一个月的道路BC走航观测并分析其时空分布特征. 结果表明:①济南市主城区道路环境BC小时平均浓度为7.29 μg/m3,且昼夜呈双峰特征,双峰分别出现在04:00—08:00和18:00—22:00,该时段处于道路柴油车行驶及人群出行时段. ②源自化石燃料燃烧的BC占比为82.55%,来自生物质燃烧的BC占比为17.45%. ③BC道路环境浓度呈主干道(7.27 μg/m3)>次干道(6.56 μg/m3)的特征,柴油车占比较大的北园高架上的BC平均浓度(7.18 μg/m3)高于汽油车占比较大的经十路(5.64 μg/m3). ④BC浓度峰值多出现在清晨/深夜交叉路口附近,距十字路口5~10 m时观测的BC浓度最高,表明BC浓度除了受车流量影响外,还受到路况、车型、车速、气象条件等因素的影响. 研究显示,相比汽油车,济南市道路环境BC污染的时空分布特征主要受重型柴油车车辆数、出行时间和行驶路段的影响.      

土壤/沉积物中黑碳的老化模拟研究进展

黑碳(black carbons,BCs)是化石和生物质不完全燃烧形成的碳质连续体,广泛分布于土壤和沉积物中,对生源要素及污染物的迁移转化具有重要作用。新鲜BCs进入环境后会在生物或非生物的作用下发生理化性质的改变,即老化。研究该过程中BCs的变化规律及机理,对于预测其环境行为及生态效应非常重要。概括了氧气、水分、温度、pH等影响老化的环境因素,总结了国内外BCs老化研究的方法,分析了实验室各种老化模拟方法对BCs理化性质的影响,探讨了其机理,对比了人为老化和自然老化之间的差异。指出当前BCs老化研究存在的问题主要是自然老化数据欠缺,仍缺乏定量的、系统的研究,以及老化研究方法有待革新等。     

中国长江三角洲地区黑碳特征和来源分析

利用2016年中国气象局设于长江三角洲地区的上海崇明东滩（DT）.上海浦东（PD）,安徽寿县（SX）,浙江临安（LA）和浙江洪家（HJ）5个站点的BC观测资料,结合气象资料和污染物数据等,对该地区BC特征和来源展开研究.上海东滩,上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家5个站点BC年平均浓度分别为（1834±1713）,（2410±1537）,（2823±1759）,（2651±1518）和（2544±1399）ng/m³.上海东滩浓度较低,其他站点较为接近.各站点BC都有明显的季节变化.上海崇明东滩冬季BC浓度高于其他季节.其他4个站点都是冬季 > 春季 > 秋季 > 夏季.上海东滩四季BC日变化不明显,而其他站点四季BC浓度日变化的高值都出现在交通高峰期（06：00~09：00,18：00~21：00）.上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家BC主要来源于机动车尾气排放和燃煤.所有站点风速较低（风速<3m/s）,BC受风速影响显著,风速越大,BC浓度越低.相对湿度在50~60之间,BC平均浓度最高.潜在源区贡献（PSCF）的分析结果显示,冬夏两季长江三角洲5个站点BC潜在源区主要集中在江苏,安徽和浙江等地.     

北京地区不同尺度气溶胶中黑碳含量的观测研究

2003年7月、8月以及11月至2004年1月,在北京大学物理楼顶(北纬39 99°,东经116 31°)使用两台黑碳仪(Aethalometer)和一台TEOM1400a(TaperedElementOscillatingMicrobalance)来观测气溶胶.得到夏季黑碳的平均浓度为8 800μg·m-3,冬季为11 400μg·m-3.在冬季的观测中,在一台黑碳仪的进气口加上不同的切割头,分别得到了全部气溶胶(TSP)、PM10以及PM2 5中的黑碳质量浓度.结果表明,北京冬季的气溶胶中,90%的黑碳存在于PM10中,82 6%的黑碳存在于PM2 5中.比较PM10的浓度和PM10中黑碳的浓度可以看出,PM10中黑碳质量平均占5 11%.     

黑碳对气候的影响和中国黑碳减排措施

黑碳已经成为仅次于二氧化碳的气候影响因子,黑碳的排放问题越来越受到人们的关注。主要探讨了黑碳对气候的影响机理,并论述了黑碳主要是通过辐射强迫对全球气候产生影响,其中辐射强迫包括对可见光和部分红外光强吸附而造成的直接辐射强迫和通过云凝结核和冰雪反射影响等造成的间接辐射强迫。另外,还讨论了中国黑碳的排放问题,并且针对不同类别的排放源,提出了一些可行的减排建议。     

黑碳气溶胶的测量方法对比研究

大气黑碳气溶胶主要有光学分析法、热学分析法以及热光结合分析法。利用苏州南门国控子站的碳分析数据,对三种黑碳浓度测量方法进行对比并分析其差异来源。主要得出以下结论:黑碳仪衰减系数无普适标准,热学分析法使有机碳碳化、元素碳不完全分离,TOT法协议设置存在争议是三种方法存在差异的主要原因。     

黑碳的环境老化与环境氧化

黑碳在环境中广泛存在且含量呈逐年递增之势。进入土壤/沉积环境的黑碳通常被认为性质稳定,但事实上,土壤老化及环境氧化作用会使其性质发生缓慢改变。文章综述了黑碳在土壤中老化和在环境中氧化前后的性质变化和影响因素,讨论了上述变化对污染物固定及土壤功能的影响,上述综述和讨论将有助于人们正确认识黑碳在土壤中的环境角色和功能。     

本溪大气黑碳气溶胶浓度的观测研究

对2008年3月至2009年2月本溪黑碳气溶胶浓度观测资料进行了研究分析.结果表明,本溪黑碳平均浓度值为6.877 μg/m3,日平均浓度变化范围为0.592～20.577 μg/m3,每小时平均浓度最大值达64.518 μg/m3;黑碳浓度具有明最的季节变化,夏季的平均浓度最低,最高值出现在冬季的1月份,这与冬季取暖...     

黑碳仪测量气溶胶吸收系数的校正算法和影响因素研究进展

黑碳仪作为常用的吸收系数测量方法之一,广泛应用于气溶胶光吸收特性的实验室和外场观测研究.然而,受测量方法的限制,吸收系数测量的准确性受到颗粒物负载效应,以及滤膜和颗粒物的多重散射效应的影响.本文综述了黑碳仪的测量原理及现有校正算法,探究了其吸收系数测量的影响因素,分析了黑碳气溶胶的混合状态对其吸收系数测量偏差（C_ref’）的影响,探讨了C_ref’与气溶胶单次散射反照率（SSA）的关系以及C_ref’的波长依赖关系,并提出了今后相关研究的建议.     

黑色岩系岩石样品中黑碳含量测定和误差分析

文章对黑碳的基本概念、研究现状和意义、及测定方法进行了综合评述,并将辉长岩和粉晶石墨标样按不同比例配成实验标样进行黑碳测量实验,证明实验方法具有较好的可行性;对不同类型的样品进行的额外氧化实验表明其氧化损失率是各不相同的;采用化学方法测量黑色岩系岩石样品中的黑碳含量为6.5821%,通过一次性定量黑碳实验流程和平行样品分步实验,测得实验偏差为3.77%。其中HF-HCl单步处理偏差为1.99%,而K2Cr2O7氧化处理单步实验的偏差为3.11%。实验表明测量黑色岩系岩石样品中黑碳含量的化学实验方法是行之有效的。     

2010-2013年我国柴油车黑碳排放状况分析

我国柴油车的快速增长给我国柴油车污染治理带来了极大的压力,柴油车黑碳排放的研究有益于对空气质量、人体健康和气候变化采取积极的措施。研究表明,从2010年到2013年,我国柴油车增长了23%,柴油类汽车保有量约增长了约43.3%;而我国柴油车的黑碳排放量出现先增后减的趋势,2013年我国柴油机动车的黑碳排放量约为33.33万吨,比2012年减少了2.8%;河南、河北、山东、广东和内蒙五个省(自治区)柴油机动车的黑碳排放约占全国黑碳排放的37.3%。研究结果初步显示了我国柴油车污染控制的效果。     

天津黑碳气溶胶潜在来源分析与健康风险评估

采用2010~2013年BC连续在线观测资料,分析天津地区BC的季节分布、潜在来源及其健康效应.结果表明,2010~2013年BC气溶胶浓度平均值为（4.49±3.26）μg/m³,秋季浓度最高,为6.31μg/m³,冬季和夏季次之,春季最低,为2.59μg/m³.各季节BC浓度的日变化特征类似,均呈早晚双峰分布,早间峰值高于晚间,且夜间高于日间.混合层高度和近地层风从垂直和水平两方面影响BC的时空分布,各季节作用强度并不相同.浓度权重轨迹分析表明天津高浓度BC的主要贡献区域为河北、山东、河南等华北平原地区.此外,秋季内蒙古中部和山西北部等西北区域也会影响天津.天津城区各季节成人和儿童的致癌风险（CR）均高于EPA给定的可接受风险水平（10^-6）,非致癌风险水平较低,秋季因高浓度BC引发的呼吸系统死亡率相对风险为1.118,需要引起高度关注.