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1.
以尿素和溴化铵分别作为前驱体和溴源,同时利用抗坏血酸对g-C3N4进行改性,通过二次焙烧法成功制备了抗坏血酸改性的Br掺杂g-C3N4-AA-Br纳米片光催化剂.利用XRD、TEM、XPS、UV-Vis DRS、PL、N2吸附-脱附等测试手段对催化剂的结构、形貌、光学性能进行了表征.结果表明g-C3N4-AA-Br具有较大的比表面积、拓宽的可见光吸收范围以及较低的电子-空穴复合率.在可见光下考察了不同催化剂对RhB、甲基橙、活性蓝染料降解的光催化性能,结果表明g-C3N4-AA-Br-2在可见光下在180min内对RhB降解率为72%,其速率常数k=0.00847min-1,是纯g-C3N4的5.6倍.通过活性物种捕获剂实验发现降解RhB的主要活性物种为羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O2-),并推测了可能的反应机理. 相似文献
2.
通过简单的水热及煅烧方法制备了脯氨酸掺杂的g-C3N4纳米片,借助FTIR、XRD、SEM、BET、XPS、UV-vis DRS、PL、电化学工作站等手段对所制备的光催化剂进行结构、形貌、组成及光电性能表征分析.结果表明,脯氨酸的加入可以自主剥离前驱体,制成纳米片状的g-C3N4,增加催化剂的比表面积.此外脯氨酸的引入可以调节催化剂的能带结构,增加可见光吸收,提高光生载流子分离率.在模拟可见光照射下,考察其对罗丹明B (RhB)的光催化降解性能获得了最优掺杂条件.1%脯氨酸掺杂(PCN-1%)的催化剂经过60min可见光照射即可降解99%以上的污染物.降解速率得到显著提升,PCN-1%对RhB的降解速度(0.0271min-1)达到传统体相氮化碳(BCN)降解速率(0.0027min-1)的10.04倍,显著提高了g-C3N4的光催化能力. 相似文献
3.
文章采用水热法制备出CeO2/g-C3N4复合光催化剂,利用XRD、SEM、UV-Vis、XPS、PL等方法对其进行了表征。选择四环素(TC)为模拟污染物,考察了CeO2/g-C3N4复合光催化剂的可见光催化降解性能。结果表明,CeO2/g-C3N4复合材料可拓宽CeO2对可见光的响应,有效抑制g-C3N4光生电子-空穴的复合,使得CeO2/g-C3N4复合光催化剂的活性比单纯g-C3N4和CeO2有显著提升,其中质量比为4∶1时的复合光催化剂活性最高,在可见光照射90 min后,对质量浓度为50 mg/L TC的光降解率达到96.4%。并且经过5次循环使用后复合材料降解TC的效率为76.5%,表... 相似文献
4.
以Bi(NO3)3·5H2O、KI和g-C3N4为前驱体,采用常温沉淀法制备Bi5O7I/g-C3N4Z型异质结复合光催化剂,表征其光吸收性能、微观形貌、光生电子-空穴的分离效率等特性,研究新型光催化剂对RhB的可见光催化降解性能,探讨其可见光催化过程活性基团种类以及作用机理.结果表明:利用沉淀法合成Bi5O7I/g-C3N4的条件为:Bi(NO3)3·5H2O、KI和g-C3N4的投加量分别为4.85g、1.66g和1.61g,乙二醇的用量为50mL,反应液的pH值为12,反应搅拌速度为200r/min,反应温度为25℃.Bi5O7I/g-C3N4异质结无杂相生成且纯度高,异质结复合发生在g-C3N4的(002)晶面和Bi5O7I的(203)晶面,但g-C3N4和Bi5O7I的化学结构未受影响.Bi5O7I/g-C3N4呈三维纳米花瓣形貌结构,为光生电子-空穴的迁移提供了大量的接触位点.Bi5O7I的g-C3N4掺杂改性使其光催化活性显著增强,其光吸收边缘由425nm红移至462nm,Bi5O7I/g-C3N4的能带排列结构与Z型异质结匹配,促进了光生电子-空穴的分离.其光电流密度(11.5mA/cm)约为g-C3N4和Bi5O7I对应值的2.66倍和1.47倍.Bi5O7I/g-C3N4对罗丹明B的可见光催化降解率为93.9%,显著高于g-C3N4(58%)和Bi5O7I(49.7%)的降解效果,其光催化氧化活性主要来自羟基基团、超氧基团和光生空穴等中间态自由基. 相似文献
5.
采用原位生长法制备V2O5,并将其与Ag2O/g-C3N4水热复合制备V2O5-Ag2O/g-C3N4复合光催化剂.利用XRD、FT-IR、SEM和UV-Vis DRS等方法对样品的形貌结构及光学性质进行表征.结果表明,V2O5成功掺杂在Ag2O/g-C3N4上,与Ag2O/g-C3N4相比,复合材料对可见光的吸收范围增大;在可见光照射180min后,V2O5掺杂量为15%的复合材料对亚甲基蓝(MB)的降解率达到99.10%.经过3次循环降解后,复合材料对MB的降解率保持85%以上,表明其具有良好的稳定性.通过掩蔽实验推测,空穴(h+)是光催化体系中主要的活性物质,其光催化性能增强的机理是Ag2O与g-C3N4复合界面形成p-n异质结,并与V2O5之间的复合过程符合Z-scheme可见光驱动机制,有效阻碍了光生电子-空穴对的复合,促进活性物质的产生. 相似文献
6.
本文采用水热合成法制备ZnIn2S4/g-C3N4复合催化剂应用于水中痕量药物卡马西平(CBZ)的太阳光催化降解,探究实际河水中固体颗粒(SS),无机盐(IS)和溶解性有机物(DOM)对催化剂活性的影响以及ZnIn2S4/g-C3N4/浮石负载型催化剂光催化CBZ效果.结果表明,质量比为20:1 ZnIn2S4/g-C3N4的光催化活性高于ZnIn2S4,ZnIn2S4与g-C3N4异质结构加速了电子-空穴对的分离并抑制其复合、ZnIn2S4/g-C3N4中孔的增多和比表面积的增加有效提高了催化剂活性.水质参数对催化剂活性的影响顺序为DOM>IS>SS,过滤后河水中CBZ的光催化速率常数比原水提高了13倍;125mg/L催化剂投加量和太阳光照射240min后,100μg/L的CBZ被完全降解.动态试验中CBZ的光催化效率随水流速度的增大而下降;流速5mL/min下循环4次,ZnIn2S4/g-C3N4/浮石光催化降解与矿化CBZ的效率分别为86.4%和43.9%. 相似文献
7.
以氧化石墨烯(GO)、超薄g-C3N4(UCN)、AgNO3和KI为前驱体,首先通过超声法合成GO/超薄g-C3N4(GO/UCN)异质结光催化剂,然后通过化学沉淀法在GO/UCN片层上沉积不同质量分数的AgI纳米颗粒,进一步合成AgI/GO/UCN异质结光催化剂.以罗丹明B(RhB)为目标污染物,测试其可见光催化活性及光催化降解机理.结果表明:(1)当AgI质量分数为30%时,AgI/GO/UCN的可见光催化活性最高,在60 min内对RhB的光降解率达到98.42%;(2) 30%AgI/GO/UCN的最大光吸收边红移至460 nm(UCN为430 nm),禁带宽度由UCN的2.66 eV缩窄至2.53 eV;其瞬态光电流密度提升至2.251μA·cm-2(而UCN为1.556μA·cm-2),电化学阻抗谱电弧半径显著减小;(3)催化剂稳定性良好,重复使用4次对RhB的降解效率仍可达89.61%;(4)对RhB催化氧化起主要作用的... 相似文献
8.
采用气泡模板法制备了硫氯共掺杂的g-C3N4纳米片,通过XRD、FT-IR、XPS、SEM、UV-vis DRS和PL等手段对样品进行了表征,利用可见光照射下光催化降解罗丹明B(RhB)来评价其催化性能.结果表明,改性后的硫氯共掺杂的g-C3N4纳米片具有更大的比表面积,电子-空穴的分离效率提高,并且掺杂引起了能带结构的改变,使降解RhB的氧化基团从单一的·O2-变为·O2-和·OH双氧化基团,极大地提高了降解能力,制备的硫氯共掺杂g-C3N4纳米片对RhB的降解速率常数达到了0.01683min-1,是纯氮化碳的5.5倍. 相似文献
9.
以自制的g-C3N4和氧化石墨烯(GO)及TiO2为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯(rGO)为光生电子传输介质的g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis-DRS)、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料的SEM照片显示其为TiO2包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO2和g-C3N4的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO:g-C3N4=1:10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振(EPR)测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为:复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH3进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用. 相似文献
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以自制的g-C3N4和氧化石墨烯(GO)及TiO2为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯(rGO)为光生电子传输介质的g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis-DRS)、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料的SEM照片显示其为TiO2包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO2和g-C3N4的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO:g-C3N4=1:10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振(EPR)测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为:复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH3进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用. 相似文献
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通过简单的超声剥离分散和水热法,成功制得了具有多孔结构的TiO2/pg-C3N4复合催化剂.利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对样品的形貌、结构及光学性能进行了表征.在模拟太阳光照射下,以RhB和MO为模拟污染物考察了TiO2/pg-C3N4的光催化性能.结果表明:当TiO2占pg-C3N4的质量分数为5%时,制得的TiO2/pg-C3N4(5:100)复合催化剂具有最优的光催化性能.TiO2/pg-C3N4(5:100)对RhB的光催化降解途径为O2·-和h+使整个共轭发色团结构发生裂解.TiO2/pg-C3N4(5:100)光催化性能的提高一方面是由于多孔结构增加了光催化反应的活性位点;另一方面是由于TiO2与pg-C3N4之间形成了Z型异质结,与传统的Ⅱ型异质结相比,该复合催化剂不仅使光生载流子分离效率提高,同时保留了pg-C3N4导带电子的强还原性和TiO2价带空穴的强氧化性. 相似文献
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将三聚氰胺、三聚氰胺聚磷酸盐和SBA-15热共聚成功制备了磷掺杂的介孔石墨类氮化碳(P-mpg-C3N4),并通过场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射光谱(XRD)、傅里叶转换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描透射电镜能谱(EDS)和紫外可见光漫反射光谱(UV-vis-DRS)等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.结果表明,磷元素成功地掺杂在氮化碳的结构上,呈均匀分布,相对于石墨相氮化碳(g-C3N4),其比表面积可达198.3m2/g,并因此提供大量的活性位点而提高光催化活性.P-mpg-C3N4对亮丽春红5R的光催化降解速率是g-C3N4的31.3倍,其光催化性能增强的机理是禁带宽度的减小,可见光吸收范围从440nm延伸到了460nm,其次,改性后的光催化剂能显著抑制光生电子空穴对的复合,从而有更多的活性点位以及活性物种能参与光催化反应过程.循环实验表明,经过5个循环降解后光催化性能仍保持在初始状态的91.67%,表明P-mpg-C3N4具有很好的光催化稳定性. 相似文献
13.
为提高钒酸铋(BiVO4)对盐酸四环素(TC-HCl)在水溶液中的降解效率,以银基材料(Ag/Ag2O)和石墨相氮化碳(g-C3N4)共同改性BiVO4,通过水热法、煅烧法、湿浸渍法、沉淀和热分解法分步制备了Ag/Ag2O/g-C3N4/BiVO4四元复合材料;采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线光电子能谱(XPS)及紫外-可见漫反射光谱法(UV-vis DRS)等方法对复合材料的形貌结构、元素分布及光学性质进行了表征. 结果表明:①沉积了Ag/Ag2O粒子后,复合材料对TC-HCl的吸附能力显著提高. ②纳米Ag粒子的表面等离子体共振效应(SPR)以及g-C3N4的协同作用拓宽了光响应范围,表现出更好的光催化性能. ③相较于BiVO4、g-C3N4及g-C3N4/BiVO4,该复合材料对TC-HCl的降解效果最佳,降解率可达89.19%,且经过4次循环使用后仍能保持74.8%的降解率. ④UV-vis及XPS分析证明,该复合材料的可见光响应拓展至548 nm,可吸收更多可见光. ⑤体系自由基捕获试验证明,·O2-和h+在光催化降解TC-HCl过程中发挥主要作用,且h+的作用大于·O2-. 研究显示,Ag/Ag2O/g-C3N4/BiVO4是一种高效稳定的复合光催化剂,其在处理TC-HCl抗生素废水方面具有潜在的应用前景. 相似文献
14.
通过水热法制备了g-C3N4掺杂量为13%的g-C3N4/Bi2WO6复合光催化剂,并使用SEM、XRD、XPS、BET、UV-Vis DRS和电化学工作站等对其形貌、结构和光电化学性能进行表征.分析结果表明,g-C3N4均匀负载于Bi2WO6表面,形成了稳定的异质结结构.相比于g-C3N4和Bi2WO6,g-C3N4/Bi2WO6具有更大的比表面积,在40 min的暗反应阶段对水中左氧氟沙星(LEV)的吸附效率为43.7%.g-C3N4/Bi2WO6对LEV的吸附行为符合准二级动力学模型,其初始吸附阶段颗粒内... 相似文献
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采用熔盐法制备了能级位置可控的钾离子掺杂石墨相氮化碳催化剂(g-C3N4),并考察了其在可见光下降解罗丹明B(RhB)性能.采用XRD、UV-Vis、XPS、N2吸附、PL、EIS等手段对催化剂进行了表征.结果表明,钾离子的引入降低了催化剂粒径尺寸,提高了比表面积,改善了光生电子-空穴对的分离效率.不仅如此,通过控制钾离子掺杂量可以实现催化剂的能级位置在一定范围内的任意调变,使有机污染物的氧化降解反应从·O2-单一氧化剂反应变成·OH和·O2-双氧化剂反应,大大提高了降解率.制备的钾离子掺杂g-C3N4的RhB降解速率常数达到0.022min-1,是纯g-C3N4的5倍.不仅如此,通过对能级位置的调控,制备的催化剂对其他多种有机污染物如甲基蓝,苯酚等的降解率也有显著提高. 相似文献
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以g-C3N4纳米片为模板,通过水热法原位合成高催化活性的AgInS2/g-C3N4复合光催化材料,采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),荧光光谱(PL)和表面光电压(SPV)等表征手段对材料物理、化学性能进行表征,并以邻二氯苯(o-DCB)为目标污染物研究其光催化性能.结果表明:AgInS2成功负载到g-C3N4纳米片上,其组成的复合材料拓宽了光吸收范围,提高了光生电子-空穴迁移效率且降低了复合率;在可见光照射8h后气相o-DCB的光催化降解效率达到62.7%,动力学参数分别是g-C3N4纳米片和AgInS2的2.13倍和1.76倍.利用原位红外光谱技术和ESR技术推导其反应机理,发现降解过程中产生了超氧自由基活性氧物种,降解的最终产物是二氧化碳、水等. 相似文献
17.
以单一尿素为前驱体,通过热聚合制备了C3N4,并通过SEM、XRD、XPS、FT-IR、UV-Vis等分析表征了所制备的C3N4材料的结构、成分、光学性能和光催化活性.结果发现制备的C3N4具有花状的多孔纳米片结构和大的比表面积.制备的C3N4在氙灯320~780nm的照射下,对盐酸四环素(TCH)的降解表现出良好的光催化活性,60min内降解率达到99.60%.自由基淬灭实验的结果表明,·O2~ˉ、1O2和h+是TCH降解的主要原因.对比试验和DFT理论计算分析发现,以尿素为原料制备的C3N4比三聚氰胺为原料制备的M-C3N4光催化效果优异是归因于C3N4具有花状的多孔结构,更大比表面积以更多的... 相似文献
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采用一种简单高效的制备方法,利用SiO2为模板制备出具有更高催化活性的介孔氮化碳材料(mpg-C3N4),并通过透视电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸脱附测试(BET)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、光电子能谱(XPS)对mpg-C3N4的形貌、组成结构进行表征.结果显示,mpg-C3N4表面存在大量直径约12nm的孔状结构,与g-C3N4相比,比表面积大幅度增大,并因此提供了更多的活性位点从而提高其光催化活性.使用紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和荧光光谱(PL)对其光电化学性能进行测试.结果表明介孔材料的引入使得氮化碳的吸收光谱发生红移,并降低了光生电子-空穴对复合率,从而提高对可见光利用效率.通过对诺氟沙星(NOR)的降解与吸附实验研究表明,NOR的光催化降解过程符合一级动力学和Langmuir-Hinshelwood动力学模型,而mpg-C3N4对NOR的吸附符合二级动力学,表明NOR的光催化降解主要发生在催化材料的表面且以化学吸附为主.吸附实验表明mpg-C3N4在30min内可以吸附56.78%的NOR,降解实验显示,光解1.5h后,超过90%的NOR可被降解.相比体相g-C3N4,mpg-C3N4表现出良好的吸附性能和光催化性能.pH值影响实验表明pH值约为7.41时达到最佳降解效果,主要归因于药物形态与材料表面电荷作用.淬灭实验表明O2·-和h+是降解体系中的主要活性物质. 相似文献
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以沉淀-回流方法于磷酸银(Ag3PO4)中掺杂氮化碳(g-C3N4)制备新型复合光催化剂,同时采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射图(XRD)等手段对合成催化剂的形态特征、晶型结构以及物理化学性质进行表征.以碘帕醇(IPM)作为目标污染物,通过改变催化剂的使用条件考察了氙灯光照下催化剂对水溶液中含碘类造影剂(ICMs)的光催化降解性能,并且分析了催化氧化过程中可能的污染物降解途径以及转化产物.结果表明,合成后的催化剂结构稳定,相对于使用单一催化剂(Ag3PO4或g-C3N4)条件下,复合催化剂对ICMs的光降解性能都得到大幅度提升,经条件优化后,确定Ag3PO4与g-C3N4的质量比例为0.15∶0.1时降解效果最佳,但不可超过0.2∶0.1,且降解性能与催化剂的投加浓度呈正相关,浓度在0.75 ... 相似文献
20.
以冰乙酸作为模板剂,采用溶剂热法制备了一种Bi2WO6/UiO-66复合光催化剂,探究了不同UiO-66掺杂量对其光催化性能的影响,通过XRD、FTIR、SEM、N2吸附-脱附、UV-Vis DRS、PL等手段对复合材料进行表征,以有机染料罗丹明B(RhB)作为目标降解物评价复合材料的光催化性能.结果表明,该复合材料在可见光下光催化降解RhB时具有很强的活性.经过4次循环实验,光催化剂的催化活性没有明显降低.通过自由基捕获实验证明起主要作用的活性物质为空穴(h+),并提出了可能的光催化降解机理为:UiO-66均匀分布在Bi2WO6的表面,增大了复合材料的比表面积,Bi2WO6光生电子转移到UiO-66的表面,降低了电子空穴复合率,h+则位于Bi2WO6表面,直接氧化有机物达到净化效果. 相似文献