标准气溶胶发生系统的建立与性能评估

针对气溶胶测量仪器校准和实验室气溶胶光学特性研究的需求,搭建了一套标准气溶胶发生系统,并对其性能开展了测试研究.系统采用恒定流量的雾化器产生气溶胶,经过扩散干燥管干燥以及电荷中和器带电中和后,产生标准气溶胶粒子.利用氯化钠样品对系统的性能进行了测试,结果表明,当样品溶液浓度增加时,系统雾化产生粒子的数浓度和粒径均随之增加;当载气气压增加,系统雾化产生粒子的数浓度随之增加,而粒径随之减小.在测试时间内,系统发生的多分散气溶胶粒子的几何平均粒径波动小于1%,总粒子数浓度波动小于2%,单分散气溶胶粒子数浓度的稳定性好于4%.     

一种纳米气溶胶发生系统的设计及性能测试

气溶胶发生系统是校准大气颗粒物测量仪器、研究纳米颗粒物特性和开展烟雾箱模拟实验的必备仪器之一.针对现有气溶胶发生仪器稳定性差和不利于外场监测等缺点,本研究设计了一款新型纳米气溶胶发生系统(包括气溶胶发生器和扩散干燥管),并通过搭建实验系统对该仪器的工作性能进行了测试.在性能测试中使用氯化钠(NaCl)-水溶液和癸二酸二辛酯(DOS)-异丙醇溶液分别产生固态NaCl和液态DOS气溶胶,利用扫描电迁移率粒径谱仪测试生成气溶胶的粒径分布.测试结果表明,通过调节溶液浓度(0.01～0.50 g·L-1)和载气流量(1.64～3.67 L·min-1),生成不同大小(几何平均粒径:25～51nm)和不同数浓度(106～107个·cm-3)的气溶胶.对仪器稳定性能测试发现,在3 h的测试时间里生成的气溶胶几何平均粒径变化小于6%,数浓度变化小于12%.     

PM1切割器性能测试系统的搭建与应用

为对PM_1切割器的性能进行准确评估,本文设计搭建了两套PM_1切割器性能测试系统.结果发现,多分散气溶胶测试系统发生的气溶胶稳定、均匀,符合对数正态分布;单分散气溶胶测试系统发生的气溶胶稳定,单分散性良好.采用上述两套系统对5种PM1旋风切割器进行了性能评价,结果表明,两套系统测试结果基本一致,5种旋风切割器的切割粒径D50均在(1.0±0.1)μm之间,sharp-cut和Stairmand两类结构设计的切割器几何标准偏差σg分别在1.2±0.1和1.4±0.1之间.     

煤燃烧超细微粒粒径谱演变及排放因子的实验研究

对燃煤超细微粒的排放特性进行研究,利用自行搭建的气溶胶实验平台,使用快速粒径谱仪FMPS对燃煤超细颗粒(5.6~560 nm)数量粒径谱进行了测量,同时利用颗粒物动态演变模型,通过最优化算法,得到颗粒沉积损失率和排放率随粒径的分布,并计算了燃煤颗粒的排放因子.结果表明,在颗粒生成的初始阶段,燃煤颗粒数量粒径谱是多分散的复杂谱,初始粒径谱主要由10 nm、30~40 nm及100~200 nm这3个模态组成,其中,10 nm模态颗粒数浓度较高,100~200 nm模态颗粒粒径谱呈对数正态分布,数量中位径CMD均值为16 nm.随着时间的推移,总数量浓度呈指数规律衰减,CMD先增大后逐渐趋于稳定.排放因子的计算结果显示,在室温条件下,燃煤颗粒的排放因子达到(5.54×1012±2.18×1012)个·g-1.     

一种气溶胶测量仪器标定系统的设计及性能评估

对气溶胶测量仪器进行准确标定是保证大气环境及污染源颗粒物测量数据质量的重要前提.本研究搭建了一套多分散在线标定气溶胶测量仪器的系统,该系统采用超声气溶胶发生装置产生多分散颗粒物,并用空气动力学粒径谱仪对颗粒物粒径分布进行测量.评测结果表明该系统干燥腔室内气溶胶稳定、均匀,且符合对数正态分布.以采样器为例,已有研究多使用单分散离线标定方法对采样器切割性能进行标定,该方法操作繁琐、实验周期长.利用多分散在线标定系统对PM_(2.5)和PM_(10)双级虚拟撞击采样器进行标定,并与单分散离线标定方法进行了对比,两套系统的标定结果呈现较好的一致性,但多分散在线方法大大缩短了标定实验周期.     

黑碳气溶胶发生器的设计与性能测试

为获得一定尺寸、浓度、流量范围的稳定的黑碳气溶胶用于实验研究,设计了一种基于倒置式共流扩散火焰燃烧的黑碳气溶胶发生器;与文献已有设计相比,本设计改进了流量控制、点火操作,并采用催化氧化器去除有机物.本研究设计的发生器产生的颗粒物总数浓度在3 h内的偏差为8.33%,峰值粒径的浓度偏差小于10%,能够产生稳定的黑碳气溶胶,且产生的黑碳气溶胶粒径主要集中在30~300 nm;当燃烧当量比φ由0.60上升至0.90时,黑碳气溶胶数浓度由1.31×10⁷#·cm^-3增大到8.16×10⁷#·cm^-3,峰值粒径从109.4 nm增大到145.9 nm;黑碳气溶胶尺寸、浓度有较大的变动范围.采用催化氧化器能够有效去除不同黑碳气溶胶浓度范围内的有机物质,获得有机物含量低于3%的黑碳气溶胶,且催化氧化器能在6 L·min^-1流量范围下工作.产生的黑碳气溶胶以链状结构的聚合体为主,分形维数为2.01,该聚合体主要由球型小单体聚集组成,黑碳气溶胶的吸收波长指数为1.04.     

气溶胶粒子在毛细管中沉积与再悬浮

采用亚微米单分散聚苯乙烯球形硬气溶胶粒子和脉冲进样技术,测定了气溶胶粒子在管道中的沉积率,研究了沉积率与流体速度、管道长度、管道直径和气溶胶粒子大小之间的关系.结果发现,在相同条件下,沉积率随管长增加而增大;随流体速度增加而减小.在相同体积流量下,沉积率与管径关系不大;而沉积率与气溶胶粒子大小之间的关系比较复杂.沉积的气溶胶粒子如果在更大流速冲击下,将发生反弹,部分气溶胶粒子从黏附表面上分离再次悬浮于流体中.     

PM2.5旋风切割器的性能测试与模拟

切割器是PM_(2.5)采样器的关键部件,其性能的优劣将直接影响到采样结果的准确性,对其性能进行测试有助于评估PM_(2.5)采样器采样结果的准确性和可比性.因此,本研究选取两种应用广泛的BGI公司和URG公司生产的PM_(2.5)旋风切割器,分别采用多分散气溶胶和单分散气溶胶标定装置对其性能进行了测试.结果表明,两种装置的测试结果基本一致.BGI和URG切割器的切割粒径D50为(2.5±0.2)μm,能够满足环境空气PM_(2.5)采样要求(HJ 93-2013);BGI切割器的捕集效率几何标准偏差δg为1.2±0.1,满足要求;而URG切割器的δg超出规定范围.同时,本研究获得了切割器采样流量Q与D50的关系式,可通过该关系式改变切割器的Q获得所需的D50;为使BGI切割器的D50在规定的范围内,其流量偏差需限定在设计流量(即16.7 L·min-1)的-1.0%~16.7%之间,而URG切割器的流量偏差需限定在设计流量的-1.3%~16.2%之间.其次,获得了切割器流动雷诺数Ref与无量纲切割粒径D50/DC的关系式,利用该关系式可在保持设计流量不变的情况下,通过改变切割器的出口管尺寸,得到所需的D50.最后,获得了切割器Q与压力损失△P的关系式,采用5种模型对两种切割器的无量纲阻力系数KL进行模拟计算,并与测试计算结果进行比较,发现CasalMartinez模型、Coker模型和Demir模型更适用于BGI旋风切割器的△P预测,而ShepherdLapple模型和CasalMartinez模型更适用于URG旋风切割器的△P预测.     

硝酸铵气溶胶挥发动力学

研究了单分散ＮＨ４ＮＯ３干气溶胶在流动反应器内的挥发动力学,结果表明,挥发反应符合零级反应,凝聚反应符合二级反应,ＮＨ４ＮＯ３气溶胶计算粒径为０．６５μｍ,计算数浓度为８０－１２０个／ｃｍ＾３时,     

北京雾霾天大气颗粒物中微生物气溶胶的浓度及粒谱特征

于2013年1月8日~2013年2月4日雾霾频繁暴发期间,使用定量空气微生物采样器和气溶胶粒谱测试仪测试并比较了雾霾天和之后的清朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度变化、粒谱分布及不同粒径大小颗粒物的数量浓度差异和粒谱分布特征.结果表明,采样周期内真菌气溶胶小于5μm的粒子(可吸入肺粒子)所占百分比显著高于细菌气溶胶小于5μm的粒子百分比.雾霾过后的晴朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度高于雾霾天气时的浓度,而颗粒物浓度则相反.无论雾霾天或晴朗天微生物气溶胶的粒谱分布无显著差别,空气中的颗粒物以PM1.0占绝大多数.     

基于积分响应模型的气溶胶静电分级器设计与粒径分布测量

为改善气溶胶静电分级器分级测量性能,建立了其传递函数和积分响应理论模型.通过对关键参数理论模拟,设置了静电分级器样气流速、鞘气和样气流速比例等关键参数,并且通过试验对理论模型进行了验证,评价了该静电分级器分级测量性能.模拟结果表明,提高气流流速可以改善静电分级器的分级性能,而鞘气和样气流速比例过大会降低其传输效率,过小则会影响分辨率,流速比例可以设定为5~25.试验结果表明,积分响应理论计算的粒子数浓度与该静电分级器试验测量结果呈线性相关（R2=0.98）.研究显示,该静电分级器测量粒径与预测粒径的误差在5.0%以内,线性相关（R2=0.99）,且测量多个单分散和多分散粒径浓度谱型与商业化SMPS（scanning mobility particle sizer,扫描电迁移颗粒物粒径谱仪）基本一致,该传递函数和积分响应模型显著提高了静电分级器分级测量性能.      

半干旱区沙尘天气对0010～10 μm沙尘气溶胶分布的影响

利用WPS粒子谱仪对内蒙古朱日和背景天气及沙尘天气的气溶胶数浓度进行了观测,研究了不同天气背景下沙尘气溶胶数浓度及谱分布特征. 结果表明:在背景天气和沙尘天气下,0.010～0.020,0.021～0.100,0.101～1.000,1.001～2.500 μm等粒径段的气溶胶数浓度差别较大;沙尘天气对各粒径段,尤其是大于1.0 μm的气溶胶数浓度影响较大,沙尘暴过程中1.001～2.500 μm粒径段的气溶胶数浓度约为背景天气的35倍;各粒径段气溶胶数浓度在不同天气背景下的日变化规律有所不同,受气象要素的影响较大. 对沙尘气溶胶谱分布的分析可知,沙尘暴发生前后1 h的沙尘气溶胶谱型均符合Lorentz分布,背景天气下同时段的沙尘气溶胶谱型也符合Lorentz分布;沙尘天气下沙尘气溶胶谱型在沙尘暴发生前1 h的主峰值比背景天气高1个数量级,沙尘暴发生后1 h的峰值半径明显移向大粒子.      

青岛市不同空气质量下可培养生物气溶胶分布特征及影响因素

利用Andersen空气微生物采样器采集青岛市不同空气质量下的可培养生物气溶胶,分析了其浓度和粒径分布特征,并利用Spearman’s相关性分析了可培养生物气溶胶浓度和空气质量指数中的颗粒物质量浓度〔ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)〕、气体污染物质量浓度〔ρ(O₃)、ρ(SO₂)、ρ(NO₂)〕和气象参数(温度、相对湿度、风速)之间的关系.结果表明:可培养真菌和细菌气溶胶浓度范围分别为133～1 113和13～212 CFU/m3.真菌气溶胶浓度与ρ(SO₂)、ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)均呈正相关,而与相对湿度呈显著负相关(P<0.05).细菌气溶胶浓度与ρ(NO₂)、ρ(SO₂)呈负相关,而与ρ(O₃)、温度呈正相关.风速对可培养生物气溶胶浓度的影响较小.以AQI(空气质量指数)中ρ(PM₁₀)为依据,将研究时间段空气质量划分为4个空气污染等级.在不同污染等级下,真菌气溶胶均呈对数正态分布,粒径主要分布于2.1～4.7 μm.低污染时细菌气溶胶呈偏态分布(粒径>4.7 μm),高污染时粒径分布发生改变.初步推断,随着空气污染等级的升高,可培养生物(真菌+细菌)气溶胶总浓度增加,但单位颗粒物上的浓度变化较稳定.ρ(PM₁₀)是影响可培养生物气溶胶浓度及粒径分布的主要因素.      

某戈壁区域地表气溶胶粒度特性研究

为了对进入某戈壁区域的人员内照射剂量计算提供充足有效的数据,深入研究该地区的气溶胶粒度特性具有重要意义。使用大流量采样器采集粒径10μm的气溶胶,再由γ谱仪测量核素活度;使用电子低压碰撞器(ELPI)测量气溶胶粒径分布。结果表明:扰动状态下的再悬浮系数比自然状态下的高约3个数量级;自然状态下气溶胶数量中位直径(CMAD)介于0.066～0.158μm之间,质量中位直径(MMAD)介于0.315～10.846μm之间;扰动状态下,气溶胶数量中位直径介于0.051～0.089μm之间,质量中位直径介于15.730～17.422μm之间。     

空气及蚊香燃烧产生的亚微米气溶胶的粒径谱

蚊香烟雾是一类常见的影响人类健康的气溶胶。利用高分辨的静电扫描粒径谱仪,研究了实验室内外空气及室内蚊香燃烧产生的亚微米气溶胶(14～723nm)的粒径分布特征及衰减情况。实验表明,实验室内、外亚微米气溶胶的数浓度分别在1.09×104～4.45×104cm-3,1.15×104～3.56×104cm-3范围内。蚊香燃烧产生的亚微米气溶胶的数量中值粒径、表面积中值粒径及体积中值粒径分别为80nm、148nm和230nm。点燃蚊香15min产生的气溶胶恢复到背景水平需要1～2h。     

南京北郊一次霾过程中气溶胶理化特征变化研究

本研究利用单颗粒飞行时间气溶胶质谱仪(SPAMS)、宽范围粒径谱仪(WPS)并结合气象数据对南京北郊一次霾过程中气溶胶的理化特征变化进行了分析.结果表明观测期间风向变化导致的气溶胶来源变化是大气能见度变化的主要原因.最低大气能见度出现在西北气团控制期间,其次是偏东气团和北西北气团.不同方向上气溶胶粒子的粒径分布有显著的差异,其中来自西北气团的气溶胶粒子,有最大的表面积浓度,尤其是0.5~1μm粒径范围内的气溶胶粒子浓度最大;而北西北气团的气溶胶粒子主要集中在核模态和粗模态.不同气团中气溶胶粒子的化学组成也有显著的差异,其中K-nitrate、Ammonium、C3、Metal主要来自西北气团的贡献、其次为偏东气团贡献,K-Biomass、K-OC、EC、ECOC在3类气团中均有浓度贡献,其中K-OC、EC、ECOC、Dust在北西北气团所占比例最高.     

燃煤污染源排放颗粒物采样方法实验室比对研究

为研究适用于我国燃煤污染源排放颗粒物的分级采样标准测试方法,采用民用小煤炉排放装置结合烟气采集系统,对比研究了直接采样法(双级虚拟撞击PM₁₀/PM_2.5采样器、旋风采样器、总烟尘采样器)和稀释采样法(低压荷电撞击器ELPI配备稀释系统)对烟气中不同粒径颗粒物测试结果的稳定性、相关性、仪器可操作性等特点,并分析了煤质对颗粒物分级测试结果的影响. 结果表明:①从决定系数和残差平方和角度分析,稀释采样法测试结果自身拟合性相对直接采样法差,实测数据点相对分散,95%置信带较宽. 直接采样法中,基于本文确定的清洗和收集方式,旋风采样器测试得到的PM₁₀和PM_2.5浓度拟合度高达0.999;双级虚拟撞击PM₁₀/PM_2.5采样器测试结果稳定性也较高,其测试得到的PM₁₀和PM_2.5浓度拟合度也为0.999. ②不同颗粒物采样器对烟气中PM_2.5、PM₁₀、TSP的浓度测试结果均表明,稀释采样法与直接采样法测试结果相关性较低;而各直接采样法之间呈高度相关,Pearson相关系数在0.993~0.999之间. ③稀释采样法分级测试结果显示,当颗粒物排放浓度较低时,各级滤膜称量误差叠加可导致PM₁₀、PM_2.5浓度测试结果误差较大. 因此,针对常温且颗粒物浓度较低的烟气,建议采用直接采样法;针对高温烟气,稀释采样法可捕集稀释降温过程中形成的可凝结颗粒物. ④各采样方法测试结果表明,相对于燃用无烟煤(如蜂窝煤),燃用烟煤产生的烟气中颗粒物浓度相对较高,且PM_2.5占比较高. 研究显示:稀释采样法能模拟燃煤污染源高温烟气排入大气环境中可凝结颗粒物的形成过程,测试结果更接近真实排放情况;对于常温颗粒物浓度较低的烟气,更适宜采用直接采样法.      

北京雾霾天气生物气溶胶浓度和粒径特征

近年来北京雾霾天气频发,空气颗粒物聚集是导致雾霾天气发生的主要原因之一.作为一种重要的空气颗粒物,生物气溶胶对人体健康存在危害.本研究调查了雾霾天气时,生物气溶胶浓度和粒径分布规律;对其同空气质量指数PM2.5(AQI),环境温度和湿度间的Spearman’s相关性进行了研究;分析了冬夏两季重度雾霾天气时,生物气溶胶粒径分布规律.结果表明,生物气溶胶浓度与PM2.5(AQI)呈负相关,与环境温度呈正相关.环境湿度与细菌气溶胶浓度呈负相关而与真菌气溶胶浓度呈正相关.在冬季,最大浓度细菌和真菌气溶胶分别在4.5~7.0μm和2.1~3.3μm粒径范围内检测到,而夏季最高浓度细菌和真菌气溶胶均分布在3.3~4.5μm范围内.本研究结果将为不同雾霾天气下,评价生物气溶胶对人类健康造成的危害提供基础数据.     

蒸发冷凝气溶胶多分散性对透过率测试的影响

为研究蒸发冷凝式气溶胶多分散性对滤料透过率试验的影响程度,分别测试了从低效到高效多种滤料在不同过滤速度、不同粒数中值粒径下的透过率。通过修正计算得到典型过滤速度下的真实透过率曲线,与试验透过率对比发现:最易穿透粒径全部位于0.1~0.3 μm;试验测得最易穿透粒径呈负偏差,与修正后的数值相对误差小,最大不超过1.5%;试验气溶胶多分散性导致的透过率误差极值出现在最易穿透粒径处,呈负偏差,低效滤料相对误差较小,极值最低为2.4%,高效滤料极值最大约为10%。因此,在最易穿透粒径范围附近,蒸发冷凝式单分散试验气溶胶测出的最易穿透粒径和透过率是真实有效的。     

南京雾过程对大气气溶胶谱分布及化学组成的影响

为探究南京地区雾过程对气溶胶粒子化学组成和尺度分布的影响,在2017年冬季的雾观测中平行收集了3级分档雾水和分粒径气溶胶样品,并对雾微物理量与气溶胶谱分布、3级分档雾水与雾前、雾中、雾后分粒径气溶胶化学组成对比分析。结果表明,2017年冬季南京第1次雾过程的雾滴液态水含量随粒径分布为不对称“V”型,最低值位于7μm处,第2次雾过程的雾滴液态水含量随粒径分布为3峰型,峰值分别位于5,15,21.5μm处。在雾形成、发展阶段,粒径<0.33μm的气溶胶质量浓度降低,粒径0.38μm气溶胶质量浓度升高,雾成熟阶段,气溶胶粒子质量浓度在全粒径段均达到最低,粒径0.38μm的气溶胶质量浓度大幅降低,与雾前相比,雾后气溶胶质量浓度峰值向大粒径方向移动。雾前,气溶胶水溶性离子组分富集在粒径<0.43μm的小粒子中,随着雾过程进行,成核作用和吸湿增长使得水溶性离子向较大粒径段富集。雾中新生成的气溶胶随着雾滴的蒸发被释放,导致雾后NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺浓度升高。较小粒径的气溶胶中和率更高,雾形成初期的新生雾滴酸性较强,随着雾过程的进行逐渐中和,雾水pH值逐渐升高。