有机质胶体对卡马西平在多孔介质中迁移影响模拟实验

有机质胶体与有机污染物的相互作用会影响污染物在多孔介质中迁移转化等环境行为.为研究有机质胶体对药物和个人护理品(PPCPs)在土壤环境中迁移的影响,本实验以卡马西平(CBZ)为目标污染物,用商用腐殖酸制备有机质胶体,分别选择石英砂、标准土和野外所取土样为研究介质,通过室内土柱模拟实验探究有机质胶体存在时污染物在多孔介质中的迁移行为.结果表明,描述一维溶质运移的两点化学非平衡模型能够较好模拟CBZ在各介质土中的运移过程,说明污染物运移过程中与介质间发生了化学非平衡吸附作用;石英砂柱中加入胶体后,对CBZ的吸附过程无明显影响,但在解吸时阻滞因子及滞留量变小,可见胶体与石英砂间作用微弱,解吸过程中胶体与污染物结合形成复合体后对污染物有增溶作用;胶体存在时,标准土和自然土对CBZ的吸附量和迁移阻滞强度均明显大于石英砂,其中有机质及黏土矿物的作用最为明显,有机质中的低能/高能吸附位点以及黏土矿物极性表面均能够固定污染物;由于有机质含量较高,自然土对CBZ在吸附-解吸过程中的阻滞截留强度大于标准土.针对本实验中CBZ的迁移情况,提出了疏水性有机污染物在含有机质胶体土壤中的迁移过程中各种作用的概念模型.     

多孔介质中泡沫的迁移特性和影响因素研究

通过设计一系列模拟柱实验探讨了泡沫在非饱和多孔介质中的运移特征以及泡沫质量、泡沫注入速率、介质渗透率对泡沫注入压力的影响.研究表明:泡沫气体锋面、泡沫液体锋面与泡沫锋面在多孔介质中是分离迁移的,且迁移速度大小关系为泡沫气体锋面>泡沫液体锋面>泡沫锋面;泡沫锋面相对于泡沫气体锋面的延迟系数为2.0.在泡沫运移过程中,模拟柱中压力的产生主要发生并均匀分布在泡沫覆盖区域中,固定点处压力随时间呈直线增加趋势;泡沫在1~1.2mm介质中的有效粘度为85.49mPa·s,是水在介质中运移有效粘度的84.64倍(水的有效粘度为1.01mPa·s).由此可知,泡沫注入模拟柱时需要较大的压力,主要是由于泡沫的有效粘性较大引起的.介质渗透率对泡沫注入压力的影响主要取决于泡沫注入速率;当单位面积泡沫注入速率相同时,泡沫注入压力随介质渗透率增大而降低. 当泡沫质量为91.4%时,当泡沫注入速率由2.1mL/min升高至3.2mL/min与4.4mL/min时,压力梯度由26.95psi/m升高至30.74与46.40psi/m,而当泡沫注入速率为3.2mL/min时,当泡沫质量由93.5%降低至91.4%与88.2%时,压力梯度由30.16psi/m升高至30.74与34.57psi/m,由此可知,泡沫质量与泡沫注入速率均对泡沫注入速率产生影响,然而泡沫注入速率的影响大于泡沫质量对注入压力的影响.     

中国典型抗生素在环境介质中的污染特征与生态风险评价

通过收集国内各地区水体、沉积物和土壤中抗生素的最新污染数据,试图从全国尺度范围进行分析,以反映我国环境中抗生素的污染状况,并利用风险商值（RQs）评估抗生素的生态风险.结果表明,我国各地水体、沉积物和土壤均受到不同程度的抗生素污染,南方地区水体污染较为严重,而西部地区则较轻.生态风险评价结果表明,我国水体中红霉素、罗红霉素、四环素、金霉素、磺胺甲唑和诺氟沙星是高风险污染物,占比为20.9%,主要分布在山东、湖北、浙江、四川、广东、海南、江苏和江西等地;江河沉积物中,诺氟沙星是高风险污染物,占比为11.1%,主要分布在黄河、海河、辽河和珠江等地;养殖场沉积物中,四环素、土霉素、金霉素和诺氟沙星是高风险污染物,占比高达72.5%;土壤中,四环素和金霉素是高风险污染物,占比为28.6%,主要分布在辽宁、四川、天津和山东等地,以上高风险区域应引起相关部门的重视.研究结果可为我国抗生素的污染防治提供科学依据和数据支撑.     

不同载体携带纳米零价铁在多孔介质中的迁移特性

批次试验和模拟柱试验探讨了NZVI在3种载体(水、十二烷基硫酸钠(SDS)溶液和SDS泡沫)中的稳定性以及在3种载体携带作用下NZVI在多孔介质(0.25~0.5mm, 0.5~0.9mm, 0.9~1.4mm)中的迁移特性.由实验可知,对于NZVI悬浊液,在0.9~1.4mm,0.5~0.9mm和0.25~0.5mm介质中,NZVI从模拟柱中的溢出率分别为20.9%,17.4%和6.5%,NZVI在介质中分布的均匀性关系为0.9~1.4mm>0.5~0.9mm>0.25~0.5mm;对于SDS-NZVI悬浊液,NZVI在0.9~1.4mm 和0.5~0.9mm介质中的迁移性较0.25~0.5mm介质远远增强,NZVI在介质中分布均匀性关系为0.5~0.9mm>0.9~1.4mm>0.25~0.5mm;对于NZVI负载泡沫,NZVI在0.5~0.9mm与0.25~0.5mm介质中的迁移性较NZVI悬浊液和SDS-NZVI悬浊液增强,NZVI在0.5~0.9mm介质中分布均匀性较好,0.25~0.5mm其次,0.9~1.4mm均匀性最差.研究结果表明,SDS溶液和SDS泡沫与水相比较均有效促进了NZVI在3种介质中的运移,然而对于0.9~1.4mm介质,SDS溶液对NZVI迁移的促进作用较SDS泡沫更明显,对于0.25~0.5mm介质,SDS泡沫对NZVI迁移的促进作用较SDS溶液更大.     

地下多孔介质中表面活性剂的迁移行为及其影响因素

表面活性剂在土壤及地下水修复中起作用主要依赖于其在地下多孔介质中的迁移能力,因此深入研究表面活性剂在地下多孔介质中的迁移行为对其在修复领域中的有效应用具有重要意义。通过综述表面活性剂在地下多孔介质中迁移行为的国内外研究进展,深入剖析了表面活性剂迁移所涉及的主要过程、相关迁移模型以及影响因素,指出了现阶段表面活性剂迁移行为研究中存在的不足,并对后续研究重点进行了展望,以期为土壤及地下水修复过程提供相关的理论指导。     

泡沫强化多孔介质中纳米零价铁迁移试验

通过批量模拟试验考察了纳米零价铁(NZVI)在水、十二烷基硫酸钠(SDS)溶液与SDS泡沫3种流体中的沉降性能,以及3种流体输送作用下NZVI在多孔介质中的迁移分布特性.结果表明:NZVI在SDS溶液中的稳定性远大于其在水中的稳定性;搅拌速度为3000r/ min时,NZVI在泡沫中的分布较均匀且泡沫对NZVI携带量较大;NZVI对泡沫稳定性影响不大.水、SDS溶液、SDS泡沫分别作为输送流体时,NZVI迁移的最大距离分别为0.8m,7.9m和2.1m,SDS溶液和泡沫均显著促进了其在多孔介质中的运移.当NZVI由SDS溶液和泡沫输送时,其在介质中的分布范围(33.5%和42.5%)大于水(12.8%);由于重力作用,SDS溶液携带NZVI的迁移主要集中在垂向上,水平迁移能力有限;而泡沫受重力影响较小,其携带的NZVI在水平和垂直方向上的分布更为均匀.可见泡沫作为NZVI的输送流体具有明显优势.     

微生物在多孔介质中环境行为研究

多孔介质中的致病细菌及病毒等病原微生物迁移研究对保护饮用水资源具有重要意义.在归纳总结国内外已有研究资料的基础上,对微生物在多孔介质中迁移行为进行了分析.研究表明病原微生物作为生物胶体的一种,在迁移过程中受多种迁移机制共同作用.除常见水动力条件和水化学条件外,微生物在迁移过程中还受自身性质,介质颗粒及环境因素的影响.在此基础上,分别讨论了微生物在饱和多孔介质与非饱和多孔介质中的迁移行为,并对近年来研究热点及进展进行了简要概括.目前微生物在地下水中迁移研究日益丰富,但由于地下环境复杂性,微生物的易变异性,对于地下水系统中微生物造成的污染去除修复还需进一步探讨.     

非均性多孔介质中生物炭胶体的迁移行为研究

生物炭颗粒在多孔介质中的迁移行为不仅决定了其在环境中的归趋,也极大地影响了被吸附污染物的环境行为.以往的研究主要集中在生物炭胶体在均性多孔介质中的迁移行为,但实际环境介质通常是非均性的,目前对生物炭胶体在非均性多孔介质中的迁移行为知之甚少.本研究采用两种不同粒径的石英砂构建了上下两层非均性填充柱（上层细颗粒,下层粗颗粒）,研究了生物炭胶体在非均性多孔介质中的迁移和截留行为,考察了溶液离子强度和pH对生物炭胶体迁移能力的影响.研究结果表明在非均性多孔介质中,生物炭胶体具有很高的迁移能力,在离子强度为1~50 mmol·L^-1,pH为4.0~11.0条件下,生物炭胶体的迁移率达40.2%~88.0%.非均性介质中生物炭胶体的截留曲线表现为非单调型曲线,截留量峰值往往出现在细-粗石英砂的交界面处（细石英砂侧）,这与非均性介质中显著的电荷异质性、介质尺寸异质性和迁移过程中传质通量异质性有关.生物炭胶体在上层细石英砂中的截留量显著大于其在下层粗石英砂中的截留量,表明上层细石英砂是影响生物炭胶体迁移行为的关键层.随着溶液离子强度增加,生物炭胶体自团聚作用增强,其与石英砂介质间界面作用能垒降低,因而生物炭胶体的迁移能力减弱.由于生物炭胶体与细石英砂间的物理张力作用趋于显著,增加离子强度提高了生物炭胶体在上层细石英砂中的截留比率.中性和碱性条件下生物炭胶体的迁移能力较强,而在酸性条件下,生物炭胶体表面电负性显著降低,团聚体粒径增大,生物炭胶体的迁移能力较弱.降低溶液pH增加了生物炭胶体在上层细石英砂中的截留比率.本研究的结果将有利于人们更好地了解生物炭胶体在复杂多孔介质中的迁移行为,为全面评估生物炭的潜在环境风险提供理论支持.     

冠状病毒IBV和噬菌体MS2在饱和多孔介质中的运移规律

为研究病毒在土壤中的运移机理,选择鸡的传染性支气管炎冠状病毒(IBV)和噬菌体(MS2)为材料,采用土柱模拟实验研究2种病毒在不同输入方式(IBV脉冲,MS2阶跃)、不同饱和多孔介质中的运移规律.结果表明,IBV在饱和玻璃珠中的运移有少量滞留和延迟;MS2在饱和砂土中的运移随着离子强度的不同而不同,存在两个临界点,分别为0.065mol/L和0.080mol/L.在离子强度从0.002mol/L升高到0.065mol/L时,病毒吸附随着离子强度的增加而迅速增加;离子强度在0.065～0.080mol/L时,病毒吸附随着离子强度的增加而迅速降低;当离子强度超过临界点0.08mol/L后,随着离子强度的增加病毒吸附缓慢增加.在相同pH值和离子强度的不同介质中,IBV比MS2吸附和滞留较多.     

多孔介质中黄原胶改性微米铁的迁移和滞留

为改善微米零价铁(mZVI)在地下水中的迁移性能,该文采用黄原胶(XG)制备稳定化微米铁(XG-mZVI),通过渗流实验研究XG-mZVI的穿透曲线及其在砂柱中的分布规律,探讨XG浓度、孔隙水流速、石英砂粒径和非均质性对XG-mZVI在饱和砂柱中迁移行为和沉积特征的影响。结果表明,XG浓度≥3 g/L时能够明显强化mZVI的迁移能力。XG-mZVI在砂柱中的迁移性能随石英砂粒径和流速的增大而增强。保持其他参数不变,穿透粗粒砂柱(1.0～1.7 mm)的XG-mZVI比穿透细粒砂柱(0.25～0.38 mm)的量多26.4%;在最高流速(0.99×10^-3m/s)下穿透砂柱的XG-mZVI比在最低流速下(0.38×10^-4m/s)的值高14.2个百分点。XG-mZVI滞留量由砂柱进水端向出水端递减,表明其被截留的主要机制是滤除作用。一维渗流条件下,渗透性变异层对XG-mZVI的沉积/释放机制影响不明显。     

离子强度对蒙脱石胶体在饱和多孔介质中运移与释放的影响

胶体在介质中的沉积和释放过程直接影响污染物的迁移和固定能力,本文以蒙脱石胶体作为主要实验材料,通过室内模拟实验,研究了不同离子强度条件下,蒙脱石胶体在多孔介质中的迁移和释放规律.结果表明:溶液离子强度的变化,会强烈影响蒙脱石胶体的运移及释放过程,随着溶液离子强度的增加,胶体在多孔介质中的沉积量增大,而当降低溶液的离子强度,又会使沉积在多孔介质中的胶体得以释放,并且离子强度改变次数越多,胶体的释放总量越大.     

饱和多孔介质中胶体运移模拟方法研究进展

阐述了国内外针对胶体在饱和多孔介质中运移模拟方法的研究进展：胶体在多孔介质中由于对流和弥散作用发生运移,而由于表面沉积和筛滤作用滞留在多孔介质中,通常采用含有滞留项的对流弥散方程对胶体的运移行为进行宏观描述,并通过拟合得到胶体运移和滞留的宏观参数,但是对流弥散方程是对试验曲线的宏观描述,无法解释其背后的微观机理;胶体的运移和滞留作用由胶体的微观受力决定,包括胶体在水中的布朗运动和有效重力,胶体-胶体/胶体-固相表面之间的相互作用以及流场作用在胶体上的力3个部分;为了实现从微观受力到宏观参数的升尺度计算,研究者们提出了胶体过滤理论及其后续的修正方法对沉积速率等宏观参数进行预测,然而现有方法通常基于简化的流场,忽略了多孔介质复杂孔隙结构和表面特性的影响;孔隙结构模型是多孔介质孔隙结构的简化模型,基于该模型能够从胶体在多孔介质中的微观力学分析出发,预测胶体的宏观运移行为,然而已有研究中尚未全面的考虑胶体在多孔介质中运移和滞留的多种作用.本文总结了该领域待解决的问题,包括建立考虑微观机理的对流弥散方程,发展考虑多孔介质孔隙结构的胶体过滤理论以及完善基于孔隙结构模型的胶体运移模拟方法.     

大孔隙对纳米CeO2在多孔介质中迁移行为的影响

研究了不同类型大孔隙对纳米CeO_2在石英砂柱中迁移的影响,并运用两区物理化学非平衡模型对纳米CeO_2流出曲线进行拟合和参数估算.结果表明,含横孔(垂直水流运动方向)石英砂柱中纳米CeO_2的流出曲线与均匀石英砂柱十分接近,横孔对于纳米CeO_2在石英砂介质中的迁移影响较弱.与均匀石英砂柱相比,含竖孔(平行水流运动方向)石英砂柱中纳米CeO_2流出曲线明显不同于均匀石英砂柱,其初始穿透时间明显提前,初始穿透浓度和初始回收率显著增加,竖孔对于纳米CeO_2在石英砂介质中的迁移起促进作用,特别是贯通竖孔.两区物理化学非平衡模型可以很好地拟合纳米CeO_2在含有大孔隙石英砂柱中的迁移.通过分析模型参数质量交换系数(ωph、αch)和分配系数(Kd)得出,含横孔石英砂柱中纳米CeO_2在两区间的质量交换能力和吸附作用较强,而含有竖孔石英砂柱中纳米CeO_2在两区间的质量交换能力和吸附作用较弱.     

环丙沙星在石英砂中的吸附迁移特征及参数分析

通过批量静态吸附实验,分析不同pH、离子强度、粒径下环丙沙星在石英砂上的吸附特征,实验数据用Langmuir与Freundlich两个方程进行拟合;并做室内石英砂柱迁移实验,探讨了不同因素对环丙沙星在石英砂中运移的影响;获得了示踪剂Br-和环丙沙星的穿透曲线,并用HYDRUS-1D软件对实验结果进行了模拟.研究表明:环丙沙星在石英砂上的吸附能力与pH、离子强度及粒径大小成负相关.随着pH、离子强度及粒径增大,出流时间变短,达到C/C_0峰值的时间也变短,从出流到相对浓度衰减为零整个过程的时间跨度越小.在低离子强度下,环丙沙星在不同粒径的石英砂中的运移,一般粒径越大,出流越早,峰值越高.描述溶质运移的非平衡一点模型(OSM)能够较好地模拟环丙沙星在石英砂中的运移过程,用数值反演得到的参数所求出的阻滞因子R_d值比根据Freundlich方程拟合得到的参数求出的R_d值要小,但它们均符合静态吸附实验和动态迁移实验的特点.pH越大,模拟得到的分配系数K_d值越小,分形系数β值、一阶速率系数ω值均很小且无明显变化规律;离子强度越大,模拟得到的分配系数Kd值、分形系数β值及一阶速率系数ω值就越小.     

鼠李糖脂对铜绿假单胞菌在堆肥颗粒介质中吸附与传输影响的初步研究

以铜绿假单胞菌(Pseudomonasaeruginosa)AB93066及其发酵生产的鼠李糖脂(rhamnolipid)为研究对象,通过柱淋洗实验考察了不同浓度鼠李糖脂对堆肥颗粒中单一菌属铜绿假单胞菌吸附传输情况的影响.实验结果显示,一定浓度(100～400mg·L-1)的鼠李糖脂能够有效地减弱细菌在堆肥颗粒介质中的吸附作用,增强细菌在介质中的传输和分散,使细菌得以传输到样品柱的更深层.这将有利于深层堆肥有机物的生物降解.原因可能是鼠李糖脂的存在改变了菌体和堆肥颗粒的表面性质,并且使菌体和颗粒之间产生位阻效应,减弱了它们之间的亲合性.     

钦州湾水体中磺胺类抗生素污染特征与生态风险

利用高效液相色谱-串联质谱(HPLC-MS/MS),研究了钦州湾近海及汇海河流磺胺类抗生素浓度和分布特征.结果表明:4种磺胺类抗生素(SAs)和甲氧苄氨嘧啶(TMP)在钦州湾近海及汇海河流均有不同程度的检出,其浓度范围为n.d.~12ng/L.其中,磺胺甲基异恶唑(SMX)在近海的检出率和平均浓度最高,分别为100%和4.1ng/L;其次为TMP(检出率87%,平均浓度1.0ng/L).与国内外其他水域相比,钦州湾磺胺类抗生素浓度处于较低水平.钦州湾近海抗生素浓度分布呈现以下趋势:茅尾海(8.4ng/L)>钦州外湾(1.9ng/L)>三娘湾(1.4ng/L).磺胺类抗生素在钦州湾的海水养殖区均呈现出较高的浓度水平,说明高密度水产养殖是钦州湾水体中抗生素的重要污染源.生态风险评价结果表明,钦州湾水体中残留的磺胺甲基异恶唑(SMX)对相应的敏感物种存在中等生态毒性风险,需引起相关部门的重视.     

混合钠-钙电解质溶液的物质的量比和胶体粒径对胶体在饱和多孔介质中运移的影响

通过室内砂柱实验,研究了饱和多孔介质中,相同离子强度条件下,混合钠-钙电解质溶液的Ca~(2+)/Na~+物质的量比和胶体粒径对胶体运移的影响.实验结果表明,胶体粒径相同时,随着背景电解质溶液物质的量比的增大,胶体的滞留量增多;物质的量比相同时,相同质量浓度条件下,粒径越小的胶体滞留量越大.经模型拟合,考虑Langmuirian动力学阻塞和与深度有关的沉积行为的对流-弥散-吸附-解吸方程能够很好地描述本次实验条件下胶体在饱和多孔介质中的运移行为.