红枫湖出入库河流汞浓度分布特征及影响因素分析

基于冷原子荧光测定方法对红枫湖出入库河流中总汞、溶解态汞、甲基汞及溶解态甲基汞的时空分布特征及控制因素进行了分析。河流总汞浓度在2.2～350ng/L之间,平均值为51ng/L。由于受到人为源的污染,总汞含量显著高于世界其它一些天然水体。河流中总汞和颗粒态汞之间存在极显著相关性(r=0.99,p0.001)。河流汞季节变化主要受河水流量以及暴雨引发的地表径流所控制。河流输入红枫湖水库的汞大部分蓄积在水库中,仅有少量汞输出水库,水库已成为河流汞输入一个巨大的汇。入湖河流中的总甲基汞和溶解态甲基汞并没有显著的季节差异。春季暴雨期间,更多的地表甲基汞随着地表径流进入到河流中,成为河流甲基汞一个重要甲基汞源。     

贵阳市水库中硫酸盐还原菌及铁还原菌对甲基汞分布的影响

微生物在汞的甲基化过程中起着关键作用,但关于野外微生物活动对甲基汞分布的影响研究较为缺乏.通过对贵阳市不同污染类型水库中硫酸盐还原菌(SRB)、铁还原菌(DIRB)、甲基汞(MeHg)及相应水质参数分布规律研究,探讨了水库中SRB和DIRB活动在汞甲基化及其分布中所起的作用.在水库上覆水体中,SRB与甲基汞呈显著正相关关系(r=0.398,p0.015,n=37),表明在上覆水体中,SRB为主要的汞甲基化细菌.在污染严重且差异明显的沉积物中,两种微生物对甲基汞分布的影响各不相同.在受矿山酸性废水污染的阿哈水库,由于其过高的SRB含量及其硫酸盐还原活动,导致夏季沉积物表层硫离子大量积累,严重抑制了汞的甲基化过程,使得沉积物孔隙水表层甲基汞明显低于其它两个水库,也低于阿哈水库上覆水体甲基汞含量.在红枫水库,沉积物表层适宜的SRB活动促进了汞的甲基化,硫酸盐还原物硫离子和孔隙水甲基汞存在显著相关性(r=0.674,p0.001,n=31);在百花水库,由于沉积物曾受到严重汞污染,甲基汞峰值主要受到沉积物总汞的影响,和两种微生物活动及其产物均未表现出显著相关性.     

乌江流域东风水库沉积物中汞及甲基汞的时空分布特征

为弄清东风水库水库沉积物中汞及甲基汞的时空分布特征,于春、夏两季对东风水库进行了采样,分别采用王水水浴消解-冷原子荧光法和萃取-乙基化结合GC-CVAFS法测定沉积物总汞和甲基汞的浓度。结果表明,春、夏两季东风水库沉积物的总汞剖面分布特征具有良好的一致性,没有明显的季节性变化;水库沉积物甲基汞浓度表现为夏季略高于春季,中、下游略高于上游,但在垂直方向上的分布规律不明显,并未像其他的水库一样在沉积物剖面中出现峰值。     

四面山大洪湖底泥/水界面汞的迁移转化规律

森林生态系统的汞产量可以用森林湖泊或水库的动态变化来表征.而且,下游汞浓度的变化也可以在一定程度上反映森林生态系统汞的输出.通过对四面山大洪湖上游、中游、下游丰水期与枯水期汞的分布与沉积物剖面的分析发现:大洪湖上覆水中总汞浓度在丰水期显著增加(丰水期平均值4. 33 ng·L~(-1),枯水期1. 85 ng·L~(-1)),在下游尤为明显,其总汞和甲基汞的含量明显高于其他类型湖泊,但小于受到污染的湖泊,说明四面山常绿阔叶林具有一定"汞源"的特征,同时沉积物也是大洪湖上覆水中甲基汞和无机汞的输入源;甲基化过程主要发生在沉积物的表层,丰水期时甲基化过程更活跃;在丰水期时,更有利于汞和甲基汞从沉积物固相进入沉积物液相,从而进入上覆水中.     

长寿湖水库垂直剖面不同形态汞的季节变化特征及其影响因素

分别于2013年9月至2014年7月,在三峡库区长寿湖水库设置5个采样点,分季节、分层次对水样和沉积物间隙水进行了采集和分析,考察了水库水体和沉积物间隙水不同形态汞浓度及垂向分布特征,并研究了沉积物中汞向上覆水的扩散通量.结果表明,长寿湖水库水体总汞浓度平均值为(14.77±12.24)ng·L-1,总甲基汞浓度平均值为(0.41±0.47)ng·L-1.夏秋季采样点溶解态甲基汞浓度在表层下4~8 m出现峰值,随之其值降低近湖底部再次跃增.颗粒态甲基汞浓度峰值出现在表层下8~20 m而非在沉积物-水体界面处,主要与上层水体颗粒物吸附甲基汞的沉降有关.长寿湖水库垂直剖面间隙水甲基汞峰值出现在表层下16 cm和28 cm,可能硫酸盐还原细菌活动扩展到更深的区域,从而导致了沉积物深处甲基化率的提高.间隙水溶解态甲基汞在秋季和夏季向上覆水体扩散通量分别为28.2 ng·(m2·d)-1和30.0 ng·(m2·d)-1,远高于冬季3.8ng·(m2·d)-1,这与夏秋两季水温较高有关.夏季、春季水体DMe Hg浓度与DO相关关系(r=-0.482**,P0.05;r=-0.339*,P0.01),秋季和冬季不具有相关性.     

贵阳市阿哈湖水体和沉积物间隙水中汞的含量和形态分布初步研究

为了弄清楚酸性矿井废水的排放是否对阿哈湖造成了汞污染,研究了阿哈湖中汞的各种赋存形态(包括溶解气态汞、活性汞、颗粒态汞、溶解态汞、溶解态甲基汞、颗粒态甲基汞以及沉积物间隙水体的溶解态汞、溶解态甲基汞)及其在水体和沉积物间隙水中的剖面分布.结果显示,阿哈湖水体中溶解气态汞的浓度为0.04～0.09ng·L-1,活性汞浓度为0.2～1.1ng·L-1,总汞浓度为2.08～19.14 ng·L-1,甲基汞浓度为0.002～0.43 ng·L-1;在沉积物间隙水体中溶解态汞浓度为1.72～19.12 ng·L-1,溶解态甲基汞浓度为0.03～1.57 ng·L-1.实验数据表明,溶解态甲基汞浓度在沉积物下2～5 cm处最高,随着深度增加而逐渐降低,其与硫酸盐还原菌(SRB)分布呈现较好的吻合,说明水体-沉积物界面是甲基汞的产生地点;并且在沉积物中高浓度硫酸根浓度高达1100 mg·L-1的条件下,硫酸根浓度与甲基汞浓度依然一致.     

唐山陡河水库沉积物汞的分布、来源及污染评价

为弄清陡河燃煤电厂大气汞沉降对毗邻的陡河水库沉积物中总汞、甲基汞的贡献及其污染程度,于2013年8月对陡河水库沉积物进行了采样,测定了沉积物中总汞、甲基汞、有机质以及孔隙水中溶解态汞含量等参数,运用地累积指数法评价了陡河水库沉积物的汞污染现状和污染程度.结果表明,陡河水库沉积物中总汞含量(dw)范围为19~97 ng·g~(-1),甲基汞含量(dw)范围为0.02~1.27 ng·g~(-1),均表现为表层高于底层,说明陡河水库沉积物的汞含量正逐年升高,外源汞输入对陡河沉积物负荷产生了一定的影响.受电厂大气汞干湿沉降影响,陡河水库周边土壤汞含量(dw)平均值为22 ng·g~(-1),而陡河水库3个沉积物柱库心总汞含量最高,其次为西支,东支最低.结合上游大黑汀水库较高的沉积物汞含量(总汞平均值为176 ng·g~(-1)),以及陡河水库附近较低的土壤汞含量,初步判断陡河水库沉积物中汞的主要来源为大黑汀水库的高汞水源输入,电厂汞沉积输入贡献相对较小.陡河沉积物总汞、甲基汞与有机质之间均呈显著的正相关关系,表明沉积物中有机质具有较好的吸附总汞和甲基汞的能力,并对甲基汞产生具有重要作用.地累积指数Igeo的评价结果表明,陡河水库各点位沉积物的汞污染程度依次为库心西支东支,库心和西支属于中度污染,东支属于轻微污染.大黑汀水库受周边采矿企业影响,两个采样点沉积物的地累积指数污染评价属于中强污染和强污染.     

三门峡水库水体中不同形态汞的分布特征

为了解三门峡水库水体中不同形态汞的分布特征,在丰水期和枯水期对三门峡水库进行采样,分别采用冷原子荧光光谱法(CVAFS)和蒸馏-乙基化衍生-气相色谱-冷原子荧光法(GC-CVAFS)测定水样中总汞、总甲基汞、溶解态总汞和溶解态甲基汞的浓度.结果表明,三门峡水库水体中总汞、溶解态汞和颗粒态汞浓度范围分别为1.65~9.65、0.80~3.16和0.70~7.81 ng·L~(-1),符合国家地表水环境质量标准(GB 3838-2002)一类水汞浓度标准限值;总甲基汞、溶解态甲基汞和颗粒态甲基汞浓度分别为0.05~0.36、0.02~0.14和ND~0.26 ng·L~(-1).三门峡水库水体总汞和甲基汞在季节和空间分布上没有呈现出明显的变化规律.总汞和甲基汞与未受污染的天然水体差别不大,水库未受到明显的汞污染.丰、枯水期沉积物中总汞浓度分别为(92.96±10.65)ng·g~(-1)和(80.06±19.14)ng·g~(-1),甲基汞浓度分别为(0.33±0.14)ng·g~(-1)和(0.50±0.19)ng·g~(-1).较低的甲基汞浓度说明在三门峡水库汞的迁移转化过程中,甲基化作用可能并非主要的过程,这可能与水体底层溶解氧浓度较高以及沉积物中有机质浓度较低有关.     

贵州高原水库汞的分布特征及其对富营养化的响应

于2012年11~12月采集贵州不同营养状况的6座水库——三板溪水库、龙滩水库、万峰湖水库、百花湖水库、红枫湖水库和阿哈水库水样,分析水体中汞的形态分布及与水体富营养化之间的关系,探讨水体汞形态及其分布特征对水体富营养化的响应.结果表明:6座水库总汞浓度的平均值为(5.82±4.99)ng/L,其中在阿哈水库的库中和百花湖水库的岩脚寨采样点存在不同于其它点的局部污染源;MeHg浓度平均值为(0.08±0.07)ng/L,阿哈水库的MeHg浓度较高是其它水库的2~10倍,约为0.26ng/L.在枯水期,贵州6座水库的富营养化程度不同,其中三板溪水库和龙滩水库为表现为贫营养型;万峰湖水库表现为为贫中营养型;百花湖水库和红枫湖水库表现为为中富营养型;阿哈水库为富营养型.富营养化指数与总汞、甲基汞和溶解态甲基汞皆呈显著正相关(r=0.477,P<0.05; r=0.558, P<0.05;r =0.502, P< 0.05, n=19).富营养化对水库生态系统中形态汞之间的迁移和转化有着重要影响,为溶解态汞和甲基汞的生成提供了有利条件,对水体中汞的地球化学循环的影响不可忽视.     

贵州草海底栖动物汞分布及其对沉积物汞的响应特征

以国家自然保护区贵州草海湿地为研究对象,系统采集草海湖中深水区和湖边浅水区生长的底栖动物,测定其总汞和甲基汞,探讨底栖动物汞和甲基汞分布特征及其对沉积物汞的响应特征,并评估了其面临的汞污染风险.结果表明,底栖动物总汞含量范围为0.51~46.55 ng·g~(-1)(均值7.82 ng·g~(-1)),甲基汞含量范围为0.04~27.71 ng·g~(-1)(均值4.31 ng·g~(-1)),低于其他自然保护区报道的底栖动物的汞含量.对比发现,夏季底栖动物总汞和甲基汞含量均高于其他季节;湖边点底栖动物总汞和甲基汞含量均高于湖中点同种类底栖动物汞含量,这与沉积物中甲基汞含量的空间分布特征一致,却与沉积物总汞含量空间分布特征相反,且中华圆田螺甲基汞含量与沉积物甲基汞含量呈显著相关(r=0.52,P0.05),表明湖边浅水区沉积物汞的甲基化程度、生物可利用性都明显高于湖中深水区.湖中湖边沉积物有机质的含量差异以及湖边沉积物存在干湿交替可能导致了这种明显的差异.底栖动物对水体或沉积物总汞和甲基汞的富集系数均较高,这些高富集系数足以引起对草海湿地水生食物链中汞污染风险的重视.     

贵州东风水库沉积物间隙水中溶解态汞及甲基汞的分布特征及界面交换

为弄清水库沉积物间隙水中汞及甲基汞的分布及扩散特征,于2009年春、夏两季对东风水库进行了采样,分别采用两次金汞齐-CVAFS法和蒸馏-乙基化结合GC-CVAFS法测定沉积物间隙水中溶解态(DHg)和甲基汞(DMeHg)浓度。结果表明夏季沉积物间隙水DHg浓度远高于春季,而DMeHg浓度却略低于春季;沉积物间隙水中DHg和DMeHg均有向上覆水体扩散的趋势,其夏季扩散通量高于春季;间隙水中DMeHg对上覆水体的贡献率大于DHg,最高可达30%,再次证明了沉积物间隙水中的DMeHg是其上覆水体的重要来源。     

红枫湖水体中活性汞和溶解气态汞的分布特征及其控制因素

基于二次金汞齐结合冷原子荧光测定法对红枫湖活性汞(RHg)和溶解气态汞(DGM)的时空分布特征及其控制因素进行了研究. 红枫湖溶解气态汞含量(ρ(DGM))为0.024～0.110 ng/L,随着水深的增加ρ(DGM)降低,且夏季高,冬季低,这种分布特征表明光在原子态汞的形成中起着重要的作用. 红枫湖ρ(DGM)除受光强影响外,还受到春季后五大量生长的藻类影响,但与溶解性有机碳含量(ρ(DOC))及温度的相关性不大. 活性汞含量(ρ(RHg))为0.14～2.70 ng/L,其主要受Hg2+的光致还原过程,Hg2+的甲基化过程以及人为源的释放等因素的控制.      

巢湖杭埠-丰乐河汞的污染特征及生态风险

通过对水样、沉积物和背角无齿蚌中汞含量的测定,研究杭埠-丰乐河汞的污染特征,并利用单项污染指数法、地累积指数法评估了汞的生态风险.结果表明：水样总汞的浓度为0.04～0.20μg/L（均值为0.10μg/L）,H5、H9、F2、S4和S5处水样中汞含量超过地表水Ⅲ类限值.沉积物中汞、甲基汞含量分别为29.13～251.49μg/kg（均值为65.42μg/kg）和0.22～3.31μg/kg（均值为0.68μg/kg）,H5、H9和F2处沉积物中汞为轻度污染,S4、S5为偏中度污染,工业排污是主要污染来源.背角无齿蚌中汞、甲基汞含量分别为101.34～171.15μg/kg（干重）和54.22～89.63μg/kg（干重）,均符合GB18406.4-2001中汞的限量要求.背角无齿蚌对汞和甲基汞均有明显的富集,其组织对汞的积累也具有明显选择性（浓度高低依次为：外套膜 > 内脏 > 腮和肌肉）.背角无齿蚌中汞含量与水和沉积物中汞含量相关性良好,表明背角无齿蚌作为指示生物其生物监测结果可进一步验证水和沉积物中的汞污染水平.     

乌江流域水库水体中溶解性气态汞季节变化特征

选取乌江流域上两个典型的水库(乌江渡水库和东风水库)作为研究对象,对不同季节水库水体中溶解性气态汞进行研究。结果显示:两个水库溶解性气态汞均明显表现为上层水体﹥下层水体,夏季﹥春季、冬季。水库中溶解性气态汞的含量受太阳辐射和水体中溶解性有机碳两个因素共同控制。     

乌江流域表层水体中汞的形态与时空分布特征

为了弄清乌江流域表层水体中汞的形态与时空分布规律,于2009年1~12月,每月采集乌江流域河流表层水样,采用两次金汞齐-冷原子荧光光谱法和蒸馏-乙基化结合GC-CVAFS法测定了水中不同形态汞的浓度。结果表明:(1)监测期间各采样点总汞、甲基汞、溶解态汞、颗粒态汞、活性汞、颗粒态甲基汞、溶解态甲基汞的年均算数平均值分别为5.20±10.89、0.09±0.20、3.31±10.66、1.89±1.08、0.30±0.36、0.06±0.19、0.04±0.03 ng/L。不同形态汞的沿程分布显示,水库的修建改变了原有的汞的地球化学过程。(2)通过不同季节各形态汞浓度的变化发现,河流表层水中不同形态汞有明显的季节变化趋势。(3)相关分析发现,总汞受总悬浮颗粒物含量的影响相对较大;活性汞浓度的季节变化可能与降雨对乌江水体的影响有关。