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1.
二次硝酸盐是PM2.5中的重要二次无机离子组分,为了解PM2.5中二次硝酸盐的形成及防控途径,基于天津市城区点位2018~2019年高时间分辨率的PM2.5在线监测数据,对气溶胶颗粒物的离子组分、pH值、NH3-NH4+和HNO3-NO3-浓度分布以及硝酸铵形成的敏感性进行了研究.结果表明,天津PM2.5平均浓度为58μg·m-3,PM2.5中主要离子组分为NO3-、NH4+、SO42-、Cl-和K+,在PM2.5中的占比分别为18.4%、11.6%、10.3%、3.3%和2.6%,PM2.5及主要组分浓度均在采暖季高、非采暖季低.气溶胶颗粒物整体呈现弱酸性,平均pH值为5.21,季节分布为春冬季节高、夏秋季节低,日变化趋势表现为早间(00:00~08:00)低,其他时间略高.NH3和HNO3的平均浓度水平分别为16.7μg·m-3和1.2μg·m-3,NH3浓度在每年的4~9月相对较高,10月~次年2月浓度相对较低;HNO3浓度水平月际变化不明显.除夏季外,其他季节NH3浓度均为早晚较高,其他时段较低;HNO3浓度整体呈现白天相对略高,晚上相对略低的特点.不同pH值下NH3与NH4+、HNO3与NO3-的浓度分布呈现明显的非线性关系,早晚NH4+与NO3-的浓度均较高,pH值与NH3和NH4+以及HNO3与NO3-的浓度分布均为非线性.敏感性图表明,2018~2019年天津市硝酸铵的形成主要处于HNO3敏感区域,部分处于NH3&HNO3敏感区域.从季节分布上看,春季、秋季和冬季硝酸铵的形成主要处于HNO3敏感区域,夏季硝酸铵的形成主要处于HNO3和NH3&HNO3敏感区域.为有效减少天津市PM2.5中二次硝酸盐的形成,春季、秋季和冬季主要开展HNO3前体物(NOx)的控制,夏季主要开展HNO3前体物(NOx)和NH3的协同控制.  相似文献   

2.
南京城市大气氨-铵的高频演化及其气粒转化机制   总被引:1,自引:1,他引:1  
本研究于2018年秋季利用在线气体和气溶胶组分监测仪以高时间分辨率连续测定南京市大气中的气体(主要是NH_3)与二次无机气溶胶(主要是NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-))浓度,借此研究污染和非污染期城市大气NH_3和NH_4~+的演化规律,进而探讨NH_3-NH_4~+气粒转化过程中的化学机制.结果表明,观测期间NH_3和NH_4~+浓度的平均值(±1σ)分别为(15. 3±6. 7)μg·m-3和(11. 3±7. 8)μg·m-3,且日变化在污染和非污染事件中呈现出显著的差异.综合在线观测的NH_3和NH_4~+浓度数据,通过计算潜在源贡献因子,分析了NH_3和NH_4~+的潜在贡献源区在重污染过程受长距离污染传输影响较小,证明城市也是NH_3排放的重要热点地区.进一步分析发现,NH_3-NH_4~+的气粒转化是影响NH_3和NH_4~+日变化的主要驱动因子.具体体现在:低温、高湿(温度在7. 5~12. 5℃,湿度在50%~90%)时,NH_3和NH_4~+的气固转化速度较快,NH_3与酸性物质反应生成更多的NH_4~+,使得(NH4)2SO4和NH4NO3的形成从而导致污染事件的加剧.研究结果有助于厘清城市大气NH_3的来源和转化机制及其对颗粒物的潜在贡献.  相似文献   

3.
再燃脱硝过程的中间产物HCN在燃尽过程的二次氧化对最终NO的脱除效率影响很大,有效控制HCN的转化对提高再燃脱硝的效率具有重要意义.以天然气和150目废轮胎粉为再燃燃料,利用模拟烟气在陶瓷管反应器中对典型条件下的再燃脱硝特性和中间产物HCN/NH3的生成特性进行了实验研究.结果表明在典型的再燃条件下,随着再燃区空气系数...  相似文献   

4.
利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.  相似文献   

5.
浙江省人为源氨排放清单建立及分布特征   总被引:1,自引:6,他引:1  
赵睿东  于兴娜  侯新红  沈丽 《环境科学》2020,41(9):3976-3984
通过收集各类氨排放源的活动水平数据,选取合适的排放因子以及估算方法,建立了2017年浙江省人为源氨排放清单,分析各排放源的排放分摊率以及浙江省各市的排放情况,并利用ArcGIS对浙江省氨排放量和排放强度的空间分布进行分析.结果表明, 2017年浙江省人为源氨排放量为122.00 kt,以农业源排放为主,其中农田生态系统氨排放量最高,达到36.06 kt,并以氮肥施用贡献最大(87.12%);其次是禽畜养殖,占到人为源氨排放总量的29.44%.非农业源中废物处理和人体排放源贡献最大,分别占到非农业源氨排放量的44.07%和28.49%. 2017年杭州市氨排放量最高,占浙江省氨排放总量的17.83%;但嘉兴市的氨排放强度最大,达到3.82 t·km-2.从空间分布来看,氨排放量主要集中在浙江省北部和东南部,而浙江省北部和东北部的氨排放强度相对较高.  相似文献   

6.
HCO3-浓度对厌氧氨氧化反应器脱氮效能的影响   总被引:2,自引:1,他引:2  
李祥  黄勇  袁怡 《环境科学学报》2012,32(2):292-298
采用序批式生物膜反应器,通过氮去除速率的测定,研究了HCO3-浓度对厌氧氨氧化反应器脱氮效能的影响.结果表明,当HCO3-与NH4+-N进水浓度比值为0.21时,反应器出水pH值大幅升高,抑制了厌氧氨氧化菌活性,使得氮去除速率大幅下降.当其比值为1.13时,反应器内pH能够降低到厌氧氨氧化菌生长所需要的环境,同时,反应器的氮去除速率开始逐步升高.当过量的HCO3-进入反应器后对厌氧氨氧化反应无影响,说明HCO3-对厌氧氨氧化反应器脱氮效能具有重要的影响,对维持反应器pH值与脱氮效能十分重要.在厌氧氨氧化反应器启动过程中HCO3-与NH4+-N进水浓度最佳比值为1.13.  相似文献   

7.
The photocatalytic degradation of methylene blue(MB) over Fe-doped CaTiO3 under UV-visible light was investigated. The as-prepared samples were characterized using X-ray diffraction(XRD), scanning electron microscope(SEM) equipped with an energy dispersive spectrometer(EDS) system, Fourier transform infrared spectra(FT-IR), and UV-visible diffuse reflectance spectroscopy(DRS). The results show that the doping with Fe significantly promoted the light absorption ability of CaTiO3 in the visible light region. The Fe-doped CaTiO3 exhibited higher photocatalytic activity than CaTiO3 for the degradation of MB.However, the photocatalytic activity of the Fe-doped CaTiO3 was greatly influenced by the calcination temperature during the preparation process. The Fe-doped CaTiO3 prepared at500°C exhibited the best photocatalytic activity, with degradation of almost 100% MB(10 ppm)under UV-visible light for 180 min.  相似文献   

8.
Carbon-modified titanium dioxide(TiO2) was prepared by a sol-gel method using tetrabutyl titanate as precursor, with calcination at various temperatures, and tested for the photocatalytic oxidation(PCO) of gaseous NH3 under visible and UV light. The test results showed that no samples had visible light activity, while the TiO2 calcined at 400℃ had the best UV light activity among the series of catalysts, and was even much better than the commercial catalyst P25. The catalysts were then characterized by X-ray diffractometry, Brunauer-Emmett-Teller adsorption analysis, Raman spectroscopy, thermogravimetry/differential scanning calorimetry coupled with mass spectrometry, ultraviolet-visible diffuse reflectance spectra, photoluminescence spectroscopy and in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy. It was shown that the carbon species residuals on the catalyst surfaces induced the visible light adsorption of the samples calcined in the low temperature range( 300℃). However, the surface acid sites played a determining role in the PCO of NH3 under visible and UV light over the series of catalysts. Although the samples calcined at low temperatures had very high SSA, good crystallinity, strong visible light absorption and also low PL emission intensity, they showed very low PCO activity due to their very low number of acid sites for NH3 adsorption and activation. The TiO2 sample calcined at 400℃ contained the highest number of acid sites among the series of catalysts, therefore showing the highest performance for the PCO of NH3 under UV light.  相似文献   

9.
以二聚氰胺为前驱体合成光催化剂石墨相碳化氮(g-C_3N_4),通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术对g-C_3N_4材料进行形貌结构和光学性能的表征.实验过程中,以g-C_3N_4光催化降解磺胺二甲嘧啶(SMZ)中,加入过硫酸盐(PDS)联合效果的研究结果表明,PDS加快了g-C_3N_4对SMZ的光催化降解;通过荧光测试,表明了PDS使g-C_3N_4的光生空穴(h~+)与光生电子(e-)能够进行有效地分离,从而加强其光催化性能;实验同时研究了PDS/g-C_3N_4体系对磺胺二甲嘧啶(SMZ)光催化降解的影响机制.研究表明,SMZ的光催化降解反应符合准一级动力学规律;pH在酸性环境下有利于SMZ的降解;使用草酸钠作为光生空穴分子捕获剂,检测到h~+存在于PDS/g-C_3N_4光催化体系中,并计算得出h~+的贡献率为65.9%,表明h~+在降解中起到主要作用;TOC的检测表明,加入PDS有助于SMZ的矿化.  相似文献   

10.
利用简单的热聚合及原位沉淀法制备了一系列不同质量比(1%~10%)的Ag/P-g-C_3N_4复合材料,采用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、FTIR、BET和XPS等表征手段对复合材料的形貌结构、光学特性和化学组成进行了表征.利用合成材料光催化降解双酚AF(BPAF),研究了溶液初始pH、溶解性有机质(DOM)对BPAF降解的影响,并对光催化降解机理进行了探讨.结果表明,在pH=7时,5%Ag/P-g-C_3N_4表现出最强的光催化性能,其在90 min内对BPAF的降解率达到100%.DOM在低浓度(0.5 mg·L~(-1))时促进了BPAF的光降解,而在高浓度时(2~10 mg·L~(-1))抑制了BPAF的光降解.活性基团捕获实验结果表明,在Ag/P-g-C_3N_4降解BPAF过程中,h~+和·OH起主要的作用,直接参与了BPAF的降解.相对于P-g-C_3N_4,Ag/P-g-C_3N_4光催化性能的增强主要是因为Ag的负载促进了e~-和h~+的分离,同时Ag单质的SPR效应提高了复合材料对可见光的吸收率,延长了光生载流子的寿命.  相似文献   

11.
采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.  相似文献   

12.
分别以钼酸钠(MA)和乙酰丙酮钼(MC)作为钼(Mo)源,采用热聚合法合成不同类型Mo-C3N4材料(MACN和MCCN),并通过XRD、SEM、XPS、UV-Vis DRS等表征技术探究不同Mo源的引入对g-C3N4晶体结构和光学性质的影响.结果表明,Mo的引入增大了g-C3N4的晶格间距,以MC为Mo源合成的MCCN催化剂具有更大的比表面积、更宽的可见光响应范围和更低的能带宽度.将所合成的催化剂应用于耦合过一硫酸盐(PMS)可见光催化降解罗丹明B (RhB)研究,发现在催化剂浓度为0.5 g·L-1、PMS浓度为1 mmol·L-1、罗丹明B浓度为10 mg·L-1的条件下,MCCN-4/PMS/Vis催化体系在25 min内对RhB的降解率高达94.1%,分别是MCCN-4/Vis和单独PMS催化体系的5.6和19.2倍,并且RhB光催化降解过程符合一级动力学方程.为进一步探索MCCN/PMS/可见光(Vis)催化体系的最佳工艺条件,系统考察了Mo的掺杂量、催化剂投加量、PMS浓度、污染物浓度、pH值等实际因素对RhB降解效果的影响.同时,循环实验表明,MCCN-4复合催化剂具有良好的稳定性和可重复性,3次循环之后仍保持89.1%的RhB降解率.此外,捕获实验和电子自旋共振测试(ESR)结果表明,在MCCN/PMS/Vis催化体系下,光生空穴(h+)和超氧自由基(·O2-)作为主要活性物种参与了RhB的降解.  相似文献   

13.
采用水热法和溶胶凝胶法制备新型BiOCl/TiO2复合材料并明确了最优的掺杂比例(2%).随后利用X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射(DRS)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对该材料进行表征.由于禁带宽度较大,纯BiOCl和TiO2的可见光催化性能极差,然而二者复合后,同条件下的苯降解率却大幅提升,可以达到40%以上.经证实,催化剂制备过程中,Bi的状态发生变化,在TiO2导、价带之间插入新的能级,使其禁带宽度变窄,电子可以实现可见光跃迁.  相似文献   

14.
利用水热法制备了Fe3O4纳米粒子(Fe3O4NPs),并对其进行改性制备了改性聚合物Fe3O4MMPs.同时,利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和紫外可见漫反射(DRS)等手段对所制备的材料进行表征.通过比表面积(BET)测定发现,Fe3O4MMPs的比表面积较Fe3O4NPs增大约9倍.在可见光照射下(λ420 nm),以H2O2为氧化剂,比较研究了以Fe3O4NPs和Fe3O4MMPs为光催化剂降解罗丹明B(Rhodamine,RhB)的催化特性,并探讨了Fe3O4改性对催化活性的影响.结果表明,改性聚合物Fe3O4MMPs的稳定性增加,对底物RhB的降解活性提高,120 min时对RhB的脱色率在98%以上;此外,Fe3O4MMPs对水杨酸(Salicylic Acid,SA)也具有很好的降解效果.利用电子自旋共振技术(ESR)测定氧化物种的结果表明,降解过程涉及羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O-2)氧化机理.  相似文献   

15.
由于大气是一个复杂介质,低层大气中湍流的存在使物质和能量的交换很剧烈,污染物的扩散传输现象明显.对不同高度不同区域的低层大气做立体观测,获取气态污染物浓度分布最直接的资料很有必要.综合利用地面观测站点、系留气球和飞机平台,于2016年11月25—26日在天津武清高村一次污染天气条件下对NOx和O3进行立体观测,得到了污染物的地面、垂直和低空区域分布特征,并结合气象因子进行分析研究.观测结果表明,地面$\varphi $(NOx)水平较高,日均值为230×10-9,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准的限值,反映了高村冬季较高的污染水平,主要受当地交通源排放的影响.$\varphi $(NOx)随高度的上升呈下降趋势,受风速的影响明显,主要积聚在逆温层以下.低空$\varphi $(NOx)市区高于郊区,而处于更远郊区的高村$\varphi $(NOx)与市区相当,也反映了高村本地较高的NOx污染.高村地面$\varphi $(O3)低,日最大8 h平均值为8×10-9,反映了冬季低温辐射弱、光化学反应强度低的特点.随高度增加$\varphi $(O3)呈上升趋势,垂直分布特征主要与温度层结有关.低空$\varphi $(O3)呈郊区高于市区,高村(远郊区)高于近郊区的特征.研究显示,$\varphi $(NOx)的升高导致$\varphi $(O3)下降,这可能与高村冬季的$\varphi $(VOCs)/$\varphi $(NOx)偏低有关,需要结合VOCs观测数据做进一步分析.   相似文献   

16.
广州地区SO42-、NO3-、NH4+与相关气体污染特征研究   总被引:5,自引:2,他引:5  
本文获得了2009年12月1日至2011年12月31日广州二次无机离子(SO2-4、NO-3、NH+4)及相关反应性气体(NOx/SO2/HNO2/HNO3等)的小时浓度数据,并分析了其污染特征.研究结果表明:PM2.5的浓度季节变化特征为冬秋春夏,SO2-4的浓度季节变化特征为秋冬春夏,NH+4的为冬秋春夏,NO-3则为冬春秋夏,SO2-4、NO-3和NH+4之和占PM2.5的比重大小为秋夏春冬;硫氧化率(SOR)均大于0.1,秋冬季节的值高于春夏季节,与SO2-4的浓度变化趋势一致;氮氧化率(NOR)日变化呈单峰形式,最大值出现在06时,最小值出现在14时,春冬季节的值高于夏秋季节,与NO-3的浓度变化趋势一致;广州地区NH3/NH+4除10—12月外,其月均值均大于1;在典型过程中,SO2-4、NO-3、NH+4、SOR、NOR和NH3/NH+4与能见度的变化都存在较好的对应关系,说明广州地区低能见度与二次离子(SO2-4、NO-3、NH+4)的生成有关.  相似文献   

17.
冬季猪粪固体堆放过程中NH3、N2O和NO排放特征研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
针对农村猪粪典型处理方式中的固体堆放管理,研究猪粪在冬季(2012年11月~2013年2月)固体堆放过程中NH3、N2O和NO排放特征.实验共设两个处理——无覆盖(non-covered,NC)和水稻秸秆覆盖(covered,C),堆放时间为73 d,期间进行了3次翻堆操作.实验观测了3种含氮气体(NH3、N2O和NO)的排放通量和堆体剖面N2O浓度变化.结果表明,猪粪固体堆放过程中NH3、N2O和NO排放累积量(以N计)分别占初始TN的比例为2.1%~2.6%、0.02%和~0.000 25%.两个处理的含氮气体排放通量变化趋势基本一致,且有覆盖堆体的含氮气体的排放量略低于无覆盖堆体.在堆放初期,NH3排放量最先出现峰值,之后N2O和NO排放开始增加.NH3和NO在固体堆放的中前期呈现互为消长的变化趋势;到堆放后期,N2O开始出现比前期高出两倍的排放高峰,而NH3和NO出现小幅增长.翻堆前后,NH3的排放无明显变化,而N2O排放在翻堆后均出现降低的变化,NO排放却出现升高的变化.  相似文献   

18.
氨减排会对周边大气PM2.5污染改善带来潜在的溢出效益,但尚缺乏对其规律的探究.利用WRF-CAMx-PSAT模型模拟量化了典型城市(邢台)NH3减排对周边地区大气PM2.5浓度降低的溢出效益,探究了其在不同季节与不同NH3减排比例下、对PM2.5及其二次无机化学组分随距离变化的响应规律.结果表明:(1)NH3减排在不同减排比例下对周边城市的PM2.5及其二次组分均存在溢出效益,其效益随周边受体城市与减排城市相对距离的增加呈显著的指数下降的趋势;(2)在1月的溢出效益远高于7月,1月在不同减排比例下京津冀PM2.5浓度下降值约为7月的7.4倍;(3)各组分溢出范围随着减排比例的增加不断扩大,NH4+和SO42-的溢出最远距离呈指数趋势上升,NO3-的溢出最远距离呈线性趋势上升;(4)...  相似文献   

19.
采用溶液培养法,设置3个氮浓度20、100、200 mg·L-1和3个NH_4~+/NO_3~-比1∶0、0.5∶0.5、0∶1,研究污水氮浓度和NH_4~+/NO_3~-比对粉绿狐尾藻去氮能力和植物体氮组分的影响.结果表明,粉绿狐尾藻的生物量在第1周增长最快,其中氮浓度20 mg·L-1、100 mg·L-1时,生物量以NH_4~+/NO_3~-=1∶0处理最大;氮浓度200 mg·L-1时,以NH_4~+/NO_3~-=0.5∶0.5处理最大.粉绿狐尾藻在第1周对总氮、铵态氮和硝态氮去除速率最高,且随氮浓度升高而增加;氮浓度20 mg·L-1时,铵态氮和硝态氮的去除率无显著差异,氮浓度100 mg·L-1、200 mg·L-1时硝态氮的去除率高于铵态氮.粉绿狐尾藻氮积累量及对水体和底泥氮去除的贡献率均随氮浓度升高而增加,其氮含量和积累量均以第1周增长最快,氮浓度20 mg·L-1时氮积累贡献率以NH_4~+/NO_3~-=0∶1最大,氮浓度100 mg·L-1、200 mg·L-1时以NH_4~+/NO_3~-=0.5∶0.5最大.粉绿狐尾藻体内蛋白质、氨基态氮和硝态氮的含量均随氮浓度的升高而增加,且蛋白质氨基态氮硝态氮;NH_4~+/NO_3~-为1∶0和0.5∶0.5时蛋白质含量较高,NH_4~+/NO_3~-=1∶0时氨基态氮含量最高,NH_4~+/NO_3~-=0∶1时硝态氮含量最高.由此说明,在试验范围内,粉绿狐尾藻的去氮能力随污水氮浓度升高而提高,可以用于高氮浓度污水修复;粉绿狐尾藻喜铵态氮,但在100 mg·L-1以上的高氮浓度下以硝铵等比时生长和去除氮能力最强;粉绿狐尾藻体内氮组分受硝铵比调节,蛋白氮比例最高,铵态氮和硝态氮则分别随污水NH+4和NO-3比升高而提高.  相似文献   

20.
A Ce_(0.3)TiO_xoxide carrier was synthesized via a sol–gel process,and Ce_(0.3)TiO_xsupported metal(M=Cd,Mn,Fe,W,Mo)oxide catalysts were prepared by the method of incipient-wetness impregnation.The catalysts were characterized by means of X-ray diffraction(XRD),Brunauer–Emmett–Teller(BET)analysis,scanning electron microscopy(SEM),transmission electron microscopy(TEM),Fourier transform infrared(FT–IR)spectroscopy,UV–Visdiffusereflectancespectroscopy(UV–VisDRS),and Temperature-programmed reduction with H_2(H_2-TPR).The catalytic activities for de-NO_(x )were evaluated by the NH_3-SCR reaction.Among all the catalysts tested,the 2 wt.%Cd/Ce_(0.3)TiO_xcatalyst exhibited the best NH_3-SCR performance,with a wide temperature window of 250–450°C for NO conversion above 90%.Moreover,the catalyst showed N_2 selectivity greater than 99%from 200 to 450°C.  相似文献   

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